【摘要】：土壤中的鉛不能被生物分解或化學(xué)降解,只能通過滲漏進(jìn)入地下水,或直接被植物吸收進(jìn)入食物鏈,最終對生態(tài)環(huán)境及人類和動物的健康造成嚴(yán)重的危害。本文研究了在黃褐土、磚紅壤和潮土中施加磷礦粉后鉛形態(tài)變化,探討了磷礦粉施加量、培養(yǎng)時(shí)間、不同磷礦粉種類以及活化磷礦粉對土壤中鉛形態(tài)的影響,采用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)以及掃描電鏡和能譜分析(SEM/EDS)等手段分析了草酸活化磷礦粉與未活化磷礦粉在不同pH條件下對鉛的鈍化機(jī)理。主要結(jié)果如下： 1)黃褐土和磚紅壤中施加鐘祥磷礦粉(ZPR)培養(yǎng)2d后,均能有效的減少土壤中交換態(tài)鉛含量,增加殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量,且磷礦粉施加量越高,效果越顯著。隨著磷礦粉施加量由0mgP/kg,50mg P/kg,500mg P/kg,2000mg P/kg增加,黃褐土和磚紅壤中交換態(tài)鉛含量與對照相比降低22.5%-54.4%和61.7%-72.8%；外源鉛含量為200mg/kg時(shí),兩土壤中交換態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)鉛變化規(guī)律與無外源鉛污染時(shí)相似,隨磷礦粉施加量增加,黃褐土和磚紅壤中交換態(tài)鉛比對照減少23.9%-86.0%和20.9%-90.2%,以在ZPR用量最大時(shí)(2000mg P/kg)鈍化效果最好。污染潮土中施加鐘祥磷礦粉2d后,交換態(tài)鉛含量有增加趨勢,但增幅很小,交換態(tài)鉛含量百分比變化范圍為0.7%-1.3%,殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量增加。 2)外源鉛污染的黃褐土和磚紅壤設(shè)置為輕度污染(Y2、L2)與重度污染土壤(Y4、L4),向其中施加2000mg P/kg的ZPR后,其交換態(tài)鉛含量隨時(shí)間增加先表現(xiàn)很小的增幅,而后趨于穩(wěn)定,而殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量隨時(shí)間增加先減少后增加；潮土中殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量隨時(shí)間增加而增加,增幅為1.3%-14.5%。 3)黃褐土中施加不同用量的磷礦粉后,�？盗椎V粉(BPR)鈍化交換態(tài)鉛效果最好,開陽磷礦粉(KPR)最差；而磚紅壤中對交換態(tài)鉛的鈍化效果為,低磷礦粉用量時(shí)(50mg P/kg),ZPR鈍化效果最好,BPR最差；中(500mg P/kg)、高(2000mg P/kg)磷礦粉用量時(shí),BPR效果最好,KPR最差。兩土壤施加不同用量的四種磷礦粉后,均能顯著的減少土壤中交換態(tài)鉛含量,增加殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量。但供試磷礦粉對土壤中鉛的鈍化效果不同,BPR效果最優(yōu),ZPR和南漳磷礦粉(NPR)效果相當(dāng),KPR次之。說明磷礦粉的全磷和有效磷含量并非是鈍化土壤中鉛的決定因素,很可能由于BPR具有較大的比表面積,在對鉛的鈍化過程中磷酸鹽誘導(dǎo)的吸附起主要作用。 4)黃褐土中施加不同用量的活化磷礦粉(APRs)后,交換態(tài)鉛含量,在低APRs用量時(shí),活化�？盗椎V粉(ABPR)效果最好,活化開陽磷礦粉(AKPR)最差；中APRs用量時(shí),活化南漳磷礦粉(ANPR)效果最好,AKPR最差；高施加量時(shí),檢測不到交換態(tài)鉛。磚紅壤中無論低、中、高APRs用量,ABPR的鈍化效果均優(yōu)于其它三種APRS。兩土壤中施加四種不同用量的APRs后,部分處理殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量減少。四種APRs均能顯著降低兩土壤中交換態(tài)鉛含量,效果優(yōu)于PRs。說明磷礦粉被草酸活化后,釋放的有效磷增多,能夠與鉛接觸的機(jī)會增多。 5)供試未活化磷礦粉(PRs)和草酸活化后的磷礦粉(APRs)分別與不同pH的200mg Pb/L的鉛溶液反應(yīng),在pH3.0-5.0范圍內(nèi)均有效吸附溶液中的鉛,溶液的pH≥3時(shí),對鉛的吸附率均在90%以上。隨著溶液pH的降低,溶液中溶解的磷濃度升高,但不同pH對Pb的吸附影響很小。通過XRD分析表明,供試樣品均可檢測到氟磷灰石和方解石衍射峰。草酸活化后,均可檢測到草酸鈣或水合草酸鈣。PRs與鉛溶液反應(yīng)后形成白鉛礦,APRs與鉛反應(yīng)后生成磷氯鉛礦。XPS表面分析通過對Pb4f的終結(jié)合能(135.05-135.55eV)對比顯示,APRs對鉛的去除要比PRs的更有效。SEM/EDS分析表明供試PRs樣品包含大的塊狀結(jié)晶體并含大量的Ca,P,O,F和C,驗(yàn)證了氟磷灰石的存在；PRs經(jīng)草酸活化后,變?yōu)闊o定形；PRs與鉛溶液反應(yīng)后,形成塊狀物質(zhì)并含有Pb；在APRs與鉛溶液反應(yīng)后,形成不規(guī)則的塊狀粒子,同時(shí)檢測到Pb。FT-IR圖譜表明,在PRs被草酸活化后,C032-的特征吸收峰消失,P043-的峰強(qiáng)度減弱,同時(shí)出現(xiàn)C2O42-的特征吸收峰。表明CO32-在PRs與Pb溶液的反應(yīng)中起主要作用,而APRs中P043-起主要作用。由于磷氯鉛礦的溶解度低,建議采用APRs鈍化土壤和水中的鉛。
【學(xué)位授予單位】：華中農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：X131.3

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本文編號：2727175