【摘要】：隨著工業(yè)、農(nóng)業(yè)及醫(yī)療等行業(yè)的快速發(fā)展,大量雜環(huán)與多環(huán)芳烴類污染物進入環(huán)境,嚴重危害人類和環(huán)境生態(tài)健康,同時該類污染物在廢水生物處理工藝中較低的去除效果造成廢水生物處理工藝效能受到限制。該類污染物的生物降解及控制成為環(huán)境污染控制工作的研究焦點。全面考察研究雜環(huán)與多環(huán)芳烴化合物的生物降解性能及其對其它物質(zhì)降解性能的影響及簡單基質(zhì)共代謝對其生物降解性能的影響,其結(jié)果不僅可指導工程實踐以提高對該類污染物的生物處理效能,而且對預測同類化合物在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律及風險評估等都具有重要的理論價值。采用BOD5/CODcr比值法、CO2生成量法和脫氫酶法全面評價煤氣廢水中吡啶、喹啉、聯(lián)苯和萘四種雜環(huán)與多環(huán)芳烴的可生物降解性。濃度大于100 mg/L時,吡啶、喹啉、聯(lián)苯和萘的B/C值均小于0.3,評價結(jié)果為難生物降解;吡啶的生物降解性指數(shù)IB值為124.8,屬可降解有機物,喹啉、聯(lián)苯、萘的IB值分別為54.2、77.8和96.7,屬難降解有機物。濃度高于80 mg/L時,四種化合物對脫氫酶活性影響均為高度抑制。以底物馴化污泥為接種微生物,考察了吡啶、喹啉、聯(lián)苯和萘在不同降解條件下的生物降解性能及動力學。單基質(zhì)降解時,四種化合物在好氧、缺氧及厭氧條件下分別符合零級、零級和一級降解動力學;好氧降解速率常數(shù)與底物濃度關(guān)系符合Edward動力學方程,吡啶、喹啉、聯(lián)苯和萘最大好氧降解速率常數(shù)kmax分別為0.614 mg/(L·h)、1.058 mg/(L·h)、0.908 mg/(L·h)和1.302 mg/(L·h);缺氧降解速率常數(shù)與底物濃度關(guān)系符合Andrews動力學方程,最大缺氧降解速率常數(shù)kmax分別為8.103 mg/(L·h)、8.926 mg/(L·h)、4.927 mg/(L·h)和6.898 mg/(L·h);厭氧降解速率常數(shù)與底物濃度關(guān)系符合Aiba動力學方程,最大厭氧降解速率常數(shù)kmax分別為1.103 1/h、0.9338 1/h、2.311 1/h和4.977 1/h。雜環(huán)與多環(huán)芳烴對其它底物的降解產(chǎn)生了抑制作用,造成其生物降解性能下降。在好氧降解條件下,吡啶和喹啉對其它物質(zhì)的降解為高度抑制,聯(lián)苯為中度抑制,萘為輕度抑制。缺氧條件下,同類型化合物間互為中度抑制,如吡啶與喹啉、聯(lián)苯與萘;不同類型化合物間互為輕度抑制,如吡啶與聯(lián)苯、喹啉與萘。厭氧降解時,同類化合物間厭氧生物降解影響互為輕度抑制;不同類化合物之間則互為中度抑制。考察了苯酚和葡萄糖共代謝作用下雜環(huán)與多環(huán)芳烴的生物降解性能。葡萄糖共基質(zhì)時,吡啶、喹啉、聯(lián)苯和萘的最大好氧降解率分別為55.8%、56.7%、55.5%和60.7%;最大缺氧降解率分別為83.0%、89.8%、72.7%和74.7%;最大厭氧降解率分別為87.7%、85.5%、89.0%和96.1%。苯酚與葡萄糖均可以作為四種化合物缺氧降解時的共代謝底物,且苯酚共代謝時底物最大缺氧降解率大于葡萄糖共基質(zhì)時的底物最大缺氧降解率。A1/A2/O工藝處理煤氣廢水的效果更好,處理出水中CODcr、BOD5、TOC、總酚及氨氮的濃度均低于A/O工藝處理出水濃度;適當延長水力停留時間有利于雜環(huán)與多環(huán)芳烴的去除;濃度200 mg/L的葡萄糖使吡啶類、喹啉類、聯(lián)苯類和萘類的去除率分別由64.2%、58.1%、61.7%和67.4%增加至68.3%、63.2%、65.3%和72.4%;三級共代謝能提高A1/A2/O工藝對廢水中雜環(huán)與多環(huán)芳烴的去除能力;分段進水運行時A1/A2/O工藝最適宜的厭氧段:缺氧段進水流量比為2:1,此時A1/A2/O工藝對吡啶類、喹啉類、聯(lián)苯類和萘類的去除率可分別達到68.3%、64.5%、64.4%和73.3%。通過線性回歸分析確定了影響雜環(huán)與多環(huán)芳烴生物降解性的結(jié)構(gòu)參數(shù),并建立生物降解性能與結(jié)構(gòu)參數(shù)間的QSBR模型。好氧生物降解性能主要取決于EHOMO、1X和LogKow;缺氧生物降解性能主要取決于ELUMO、Vm和1X;厭氧生物降解性能主要取決于EE、Vm和LogKow。本研究的試驗結(jié)果對深入認識吡啶、喹啉、聯(lián)苯和萘等雜環(huán)與多環(huán)芳烴在不同條件下的生物降解性能及對其它物質(zhì)降解的抑制性規(guī)律和共代謝作用對該類污染生物降解性能的影響等方面具有重要的理論意義,其結(jié)果對指導優(yōu)化生物工藝提高對實際廢水中雜環(huán)與多環(huán)芳烴化合物的去除效能及預測同類污染物在環(huán)境中的滯留和轉(zhuǎn)化等方面具有較大的應用價值。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X784
【圖文】：

哈爾濱工業(yè)大學工學博士學位論文物工藝處理煤氣廢水雜環(huán)與多環(huán)芳烴效能試驗驗裝置裝置為自制的厭氧/缺氧/好氧（A1/A2/O）系統(tǒng)，試驗裝置見圖 2-2。、缺氧池與好氧池的有效容積分別為 3L、3L 和 9L，各反應裝置不開口可用于調(diào)節(jié)試驗中實際使用的有效容積。在實際廢水試驗研究階段運行。第一階段，試驗中先不鏈接厭氧反應池而將廢水直接進，考察煤氣廢水及其雜環(huán)與多環(huán)芳烴類污染物在缺氧/好氧工藝中的該系統(tǒng)運行穩(wěn)定后，試驗進入第二階段，即將厭氧池接入處理流程2/O 工藝處理實際煤氣廢水的試驗研究。實驗過程中硝化回流比不變。

在廢水好氧生物處理過程中，可通過對原水稀釋等方式降低好氧處理單元廢水中雜環(huán)與多環(huán)芳烴污染物的濃度，這樣不僅可以降低有毒物質(zhì)對微生物的抑制作用縮短停滯期，而且可以提高好氧微生物對污染物的降解速率。3.3.4 雜環(huán)與多環(huán)芳烴好氧生物降解性能與分子理化性質(zhì)在本研究中，以煤氣廢水典型雜環(huán)與多環(huán)芳烴污染物吡啶、喹啉、聯(lián)苯和萘為底物進行序批式生物降解試驗。試驗過程中采用的接種污泥為相應底物為基質(zhì)的好氧馴化污泥，不同底物好氧降解的試驗條件及接種污泥濃度相同。因此，通過比較試驗結(jié)果中四種物質(zhì)降解率和降解速率常數(shù)大小可分析四種物質(zhì)在以好氧馴化污泥為接種底物時的降解性能的高低。結(jié)合 3.3.2 節(jié)試驗結(jié)果可見，底物濃度相同時，其好氧降解率及降解速率常數(shù)大小順序一致，為萘＞喹啉＞聯(lián)苯＞吡啶以初始濃度 50 mg/L 為例，其好氧降解率分別為 41.2%、33.8%、25.8%和 22.0%好氧降解速率常數(shù)分別為 1.007 mg/(L·h)、0.719 mg/(L·h)、0.606 mg/(L·h)和 0.46mg/(L·h)。該順序一定程度上反應了以底物馴化污泥為接種物時，四種化合物好氧生物降解性能的高低。

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