發(fā)布時(shí)間：2020-06-21 14:26

【摘要】：重大突發(fā)性環(huán)境污染事件具有不確定性和嚴(yán)重危害性,吸附法是主要的應(yīng)急處理方法,開發(fā)高吸附容量、高吸附速率、選擇性吸附能力強(qiáng)的吸附材料是其應(yīng)用的關(guān)鍵。與傳統(tǒng)吸附材料相比,新型多孔材料金屬有機(jī)框架(Metal-organic Frameworks,MOFs)因其具有高比表面積、高孔隙率和結(jié)構(gòu)易于調(diào)控等特性,成為吸附領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。本論文以水環(huán)境中重金屬、有機(jī)染料和燃油中含氮化合物為目標(biāo)污染物,以提高M(jìn)OFs選擇性吸附能力和吸附容量為研究目的,研究了Zn基MOF在溶液中選擇性吸附重金屬的相互作用方式,探索了MOFs氨基功能改性對(duì)于燃油純化的影響及其吸附機(jī)理,采用混合配體策略合成了晶格空位HKUST-1,探索其對(duì)于吸附有機(jī)染料的促進(jìn)作用,為克服尺寸排阻效應(yīng)、提高M(jìn)OFs液相吸附容量提供了新思路。本論文的主要結(jié)論如下:(1)在合成并表征6種MOFs材料(UiO-66、MIL-101(Cr)、MIL-53(Fe)、ZIF-8、MOF-5、IRMOF-3)的基礎(chǔ)上,通過研究MOFs在溶液中與重金屬(Pb~(2+))的選擇性吸附行為,發(fā)現(xiàn)ZIF-8(Zn基MOFs)比其他類型的MOFs表現(xiàn)出更強(qiáng)的吸附能力。根據(jù)配位化學(xué)理論,指出重金屬(Pb~(2+))與ZIF-8之間的吸附主導(dǎo)作用是離子交換機(jī)制。(2)應(yīng)用氨基功能改性MIL-53(Al)吸附去除燃油中以喹啉和吡咯為代表的含氮化合物。與MIL-53(Al)相比,MIL-53(Al)-NH_2與喹啉和吡咯的吸附容量分別提高了4.1倍和2.1倍。從微觀角度闡明氫鍵作用主導(dǎo)著MIL-53(Al)-NH_2的氨基與喹啉的氮原子之間的結(jié)合能力。MIL-53(Al)-NH_2可以采用乙醇再生。(3)采用間苯二甲酸與均苯三甲酸混合配體策略,合成并應(yīng)用4種不同比例晶格空位的金屬有機(jī)框架HKUST-1吸附去除偶氮染料。表征結(jié)果證實(shí)了晶格空位HKUST-1的介孔結(jié)構(gòu)及穩(wěn)定性。吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明晶格空位的調(diào)控可有效促進(jìn)HKUST-1對(duì)溶液中偶氮染料吸附。吸附過程分別符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫模型。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

圖 1-1 多孔材料的功能分類[1]Figure 1-1 Functional classification of porous solids[1]M.Yaghi 采用過渡金屬離子鈷與均苯三甲酸，合成了 1 種位化合物，并將其命名為金屬-有機(jī)框架化合物[4, 5]。止，金屬有機(jī)框架化合物研究領(lǐng)域發(fā)展迅速，基于電子acceptor）作用，其研究對(duì)象已從以無機(jī)金屬離子為中心、配位化合物，擴(kuò)展到包含多種無機(jī)和有機(jī)物種而形成不合物。主體金屬離子從堿金屬離子[6]、主族金屬離子[7]、到堿土金屬離子[9]、稀土金屬離子[10]。單一金屬離子通過形成具有特定結(jié)構(gòu)的次級(jí)結(jié)構(gòu)單元（SBUs），這些 SBU配體構(gòu)筑成形式多樣的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。進(jìn)而，MOFs 從單中雙中心的配位聚合物[11]。構(gòu)筑有機(jī)框架的配體也從單一性配體[12]，擴(kuò)展至混合配體。常用配體有單、二、三、

圖 1-2 MOFs 制備中常見的羧基有機(jī)配體igure 1-2 Some examples of organic ligands with carboxylic functionality used forpreparation of MOFs

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本文編號(hào)：2724195