發(fā)布時(shí)間：2020-06-20 12:04

【摘要】：鈦酸納米管(TNT_s)和二氧化鈦(TiO_2)是兩種典型的鈦氧化物,在吸附和光催化功能上有著顯著的優(yōu)勢(shì)�，F(xiàn)已證明TNTs制備過(guò)程簡(jiǎn)單,而且對(duì)重金屬陽(yáng)離子有良好吸附效果,但是在實(shí)際廢水處理中仍然受到其它離子以及有機(jī)物的影響。TiO_2在光催化降解有機(jī)污染物的過(guò)程中,具有氧化性強(qiáng)、無(wú)毒、廉價(jià)、環(huán)境友好以及降解完全等特點(diǎn),但其本身禁帶寬度較大,不能有效的利用太陽(yáng)能,且表面生成的電子-空穴對(duì)復(fù)合速率較高,導(dǎo)致量子效率較低等缺陷也成為限制其發(fā)展的關(guān)鍵所在。本文采用水熱合成法利用活性炭粉末(PAC)改性TNTs獲得新材料TNTs@PAC,形態(tài)上鈦酸納米管交織附著在活性炭顆粒表面,部分納米管可以嵌入活性炭的孔道內(nèi)部,部分活性炭微粒也會(huì)附著于TNTs表面,比表面積可達(dá)654.2 m~2/g。利用該材料對(duì)廢水中重金屬鉛離子(Pb~(2+))、陽(yáng)離子染料亞甲基藍(lán)(MB)、陰離子染料甲基橙(MO)和兩性離子染料羅丹明B(RhB)的吸附性能及機(jī)理進(jìn)行了研究。TNTs@PAC對(duì)Pb~(2+)的最大單層飽和吸附容量達(dá)到318.5 mg/g;共存離子Na~+和Ca~(2+)濃度從0-10mM時(shí),TNTs@PAC的吸附效率只降低了5.4%和15.1%,影響較小;腐植酸(HA)對(duì)于TNTs@PAC吸附Pb~(2+)的影響較微弱,主要?dú)w因于其中組分PAC能夠吸附HA和HA-Pb復(fù)合污染物的能力;利用EDTA-Na_2對(duì)TNTs@PAC進(jìn)行解吸再生,在3次循環(huán)后,其解吸率(D)依然大于93.2%,吸附率(R)仍舊大于91%;其吸附機(jī)理主要?dú)w因于靜電引力和離子交換。TNTs@PAC對(duì)MB、RhB、MO的最大單層飽和吸附量為263.16、149.25和108.7 mg/L,表面該材料對(duì)陽(yáng)離子型染料吸附能力最強(qiáng);利用TNTs的光降解性能,在紫外光照條件下,對(duì)材料進(jìn)行循環(huán)使用,經(jīng)過(guò)3次的重復(fù)使用,該材料對(duì)MB的重復(fù)利用率較高,基本穩(wěn)定;對(duì)RhB的利用率從96.5%下降到了67%;對(duì)MO的利用率下降最多,從96.4%下降為46.7%。這可能與染料本身的結(jié)構(gòu)有一定的相關(guān)性。采用溶膠凝膠法合成TiO_2負(fù)載于SiO_2上,并以Bi系化合物摻雜改性得新材料Bi/TiO_2/SiO_2,再經(jīng)過(guò)高溫(600℃和800℃)灼燒獲得該研究實(shí)驗(yàn)材料Bi/TiO_2/SiO_2-600和Bi/TiO_2/SiO_2-800。該復(fù)合材料在形態(tài)上均表現(xiàn)為聚集的納米粒子,在未經(jīng)煅燒時(shí),材料Bi/TiO_2/SiO_2表現(xiàn)為邊緣模糊分散的聚集體,其中SiO_2和TiO_2都處于無(wú)定形狀態(tài)。煅燒后,TiO_2的晶體結(jié)構(gòu)逐漸顯現(xiàn)出來(lái),變得明顯且易于觀察。改性實(shí)驗(yàn)材料Bi/TiO_2/SiO_2-800和Bi/TiO_2/SiO_2-600對(duì)于三種染料的光催化降解動(dòng)力學(xué)可以很好的用L-H模型描述,一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程擬合數(shù)據(jù)最為理想,所擬合得出的相關(guān)系數(shù)R值較高,均在0.99以上。從模型得到的光催化降解反應(yīng)速率常數(shù)來(lái)看,兩種材料均為MB k_1RhB k_1MO k_1;同比兩種光催化降解材料,Bi/TiO_2/SiO_2-800要比Bi/TiO_2/SiO_2-600的光催化降解能力強(qiáng),這可能與材料灼燒時(shí),高溫可以使附著的TiO_2成晶情況更好,且有更多的金紅石和銳鈦礦生成,所以,混晶的存在可以使材料的光催化性能極大提升,可以更高效的催化降解染料離子。
【學(xué)位授予單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

二氧化鈦的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)氧化鈦（TiO2）通常有三種晶型結(jié)構(gòu)：銳鈦礦（anatase,AT）、金紅石（r礦（brookite,RT），禁帶寬度分別為 3.2eV、3.0 eV 和 3.3 eV[25]。1 二氧化鈦的結(jié)構(gòu)鈦礦型一般存在于片麻巖和片巖當(dāng)中，呈板狀或柱狀形態(tài)，透明-半透在一定溫度下即轉(zhuǎn)化為金紅石型，屬于不穩(wěn)定晶型，因而沒(méi)有太大的少被應(yīng)用。銳鈦礦型和金紅石型均屬于四方晶系，但是各自有不同的用較多的 TiO2主要是銳鈦礦和金紅石兩種晶型。這兩種類型的組成上面體作為基本結(jié)構(gòu)單元，也就是說(shuō)每個(gè) Ti4+會(huì)被 6 個(gè) O2-所包圍。二者于 Ti4+和 O2-之間的連接方式不同，銳鈦礦型是 TiO6八面體共邊形成iO6八面體共面且共邊形成的（圖 1.1）。銳鈦礦中 Ti-Ti 鍵長(zhǎng)（0.379，0紅石型（0.357, 0.296 nm），而 Ti -O 鍵長(zhǎng)（0.1934, 0.198 nm）卻小于金49, 0.1980 nm）。

圖 1.3 二氧化鈦光催化反應(yīng)機(jī)理Fig. 1.3 TiO2photocatalysis reaction mechanism料光催化降解反應(yīng)機(jī)理公式表示如下[54、55]：→ TiO2+ e-+ h+·OH ·OH + H+O2-→HO2· 2+ H2O2·OH + OH-+O2催化原理，在使用 TiO2材料降解有機(jī)染料時(shí)，就可括共軛發(fā)色基團(tuán)）。在降解中，高活性強(qiáng)氧化自由發(fā)色基團(tuán)，經(jīng)過(guò)一系列氧化還原反應(yīng)，最終把染料

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本文編號(hào)：2722391