【摘要】:化石能源燃燒過程中所排出的大量CO2引發(fā)的環(huán)境變化問題已成為全球關(guān)注的焦點。除了提高能量利用效率、開發(fā)可再生能源等達到CO2減排的目的以外,CO2的捕獲與封存技術(shù)(CCS)具有兼顧能源供給安全與實現(xiàn)溫室氣體減排的潛力。工業(yè)中用來分離氣體中CO2的主要技術(shù)有:吸附,吸收,深冷和膜分離等。其中,吸附法具有能耗低以及操作靈活等優(yōu)點,在CO2捕集領域得到了廣泛的研究。本論文主要采用5A分子篩為CO2選擇性吸附劑,通過實驗和模擬研究了吸附法捕集煙道氣中CO2的工藝。主要研究內(nèi)容分為以下兩個部分: (1)CO2和N2吸附基礎研究。通過磁懸浮天平測量了CO2和N2在5A分子篩上的吸附平衡等溫線。通過固定床吸附突破曲線和解吸實驗,研究了C02和N2在5A分子篩上的吸附動力學。分別建立了CO2/N2在5A分子篩上的吸附平衡和吸附動力學的數(shù)學模型。采用經(jīng)典的Skarstrom變壓吸附工藝(VSA)進行了單塔VSA分離CO2/N2的研究。通過實驗和模擬考察了不同進料流速、CO2進料濃度、吸附壓力以及真空壓力對VSA過程性能的影響。建立了多塔VSA的工藝模型,并通過模擬研究了多塔VSA以及兩級VSA分離CO2/N2的性能?疾炝俗儨刈儔厚詈衔(VTSA)分離CO2/N2的工藝。探索了不同解吸溫度和真空度下VTSA捕集煙道氣中CO2的可行性。其中,通過兩級VSA工藝,可以將CO2的濃度由15%濃縮到96%,同時具有91.9%的回收率。而采用VTSA工藝,可以得到93.4%的CO2產(chǎn)品氣體,回收率為95.4%。 (2)燃煤電廠煙道氣中CO2的吸附捕集。在上海申能星火熱電廠搭建了三塔八步的VSA實驗裝置,該裝置所填充5A分子篩的質(zhì)量為282kg。通過實驗和模擬研究了實際電廠煙道氣環(huán)境中CO2吸附捕集工藝的經(jīng)濟可行性。通過實驗結(jié)果對多塔VSA捕集煙道氣中CO2的模型進行了驗證,表明數(shù)學模型可以用于進一步的優(yōu)化設計。在燃煤電廠實驗測得的CO2捕集的能耗與文獻中報道的VSA工藝的能耗較為接近,并且遠低于吸收法的捕集能耗。而隨著進料煙道氣的處理量的增加,產(chǎn)品氣體中CO2的濃度增加而回收率減少,捕集的能耗也可以進一步降低。 總之,5A分子篩具有較高的C02吸附容量和選擇性。通過對吸附工藝的優(yōu)化設計,可以得到很好的CO2分離性能。由三塔八步的VSA工藝,從46.ONm3/h的燃煤電廠煙道氣中捕集得到了85%的CO2純度和79%的CO2回收率,CO2捕集的能耗為2.37MJ/kgCO2。隨著吸附工藝的進一步優(yōu)化以及吸附劑吸附性能的提高,吸附法有望成為一種很有前景的大規(guī)模捕集煙道氣中CO2的技術(shù)。
【學位授予單位】:華東理工大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2012
【分類號】:X773
【參考文獻】
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2720887
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