【摘要】：隨著工業(yè)化的不斷發(fā)展和生活水平的逐漸提高,日益嚴(yán)重的水污染問題與人們對(duì)清潔健康的水體要求之間形成了巨大的矛盾。特別是一些難降解的污染物,給傳統(tǒng)的水處理技術(shù)帶來了極大的挑戰(zhàn)。因而,尋找高效、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的新型技術(shù)和凈水材料成為了學(xué)者們關(guān)注的焦點(diǎn)。本研究選取天然高分子材料殼聚糖和石墨相氮化碳為研究對(duì)象,針對(duì)不同的污染物通過改性制備出多種新型凈水材料,并研究了相關(guān)的凈水機(jī)理,同時(shí)利用磁分離技術(shù)強(qiáng)化材料的分離和回用,從而為綠色凈水材料的實(shí)際性應(yīng)用進(jìn)行了初步的探索。主要包括以下內(nèi)容:(1)研究了鋁摻雜的殼聚糖鐵凝膠對(duì)氟離子的去除性能及吸附機(jī)理。相比于單金屬改性材料,該吸附劑表現(xiàn)出更高的除氟能力,也更能抵抗溶液中pH的變化和共存離子的影響。吸附過程符合Langmuir等溫吸附模型,最大吸附容量達(dá)到了 31.16mg/g。吸附的主要機(jī)理為配體交換和離子交換。使用后吸附劑可以通過NaOH和HC1溶液進(jìn)行快速的脫附再生。(2)提出了 一種殼聚糖-鐵交聯(lián)共沉淀制備磁性粉末活性炭的方法,制備過程簡單、綠色,且原料易得廉價(jià)。該吸附劑對(duì)水中鹽酸四環(huán)素的去除快速且高效,基本不受pH(3～11)、共存離子和幾種常見有機(jī)物的影響,其吸附機(jī)理主要是吸附劑和吸附質(zhì)的色散相互作用。并且該吸附劑再生方便、適用于不同濃度水平和不同種類抗生素的去除。設(shè)計(jì)了一種具有磁分離功能的流化床反應(yīng)器,可以簡單快速地實(shí)現(xiàn)磁性吸附劑對(duì)污染物的吸附、與溶液的分離與原位再生。(3)制備了鐵摻雜的石墨相氮化碳/介孔石墨碳類芬頓催化劑,可用于4～10的pH范圍內(nèi)對(duì)污染物的高效去除。在中性條件下,40min內(nèi)對(duì)酸性紅73染料的催化去除率達(dá)到了 99.2%,TOC去除率達(dá)到了 42.9%,降解過程符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。通過擬合反應(yīng)速率常數(shù)和Fe各組分含量之間的關(guān)系,我們得出Fe-N為催化反應(yīng)主要的活性位點(diǎn)。介孔石墨碳的加入促進(jìn)了 Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的循環(huán)過程,從而極大地提高了催化劑的催化能力。(4)制備了穩(wěn)定的亞銅-石墨相氮化碳材料,該材料表現(xiàn)出良好的類芬頓催化性能,中性條件下在lh內(nèi)對(duì)羅丹明B染料的催化去除率達(dá)到了 99.2%。在制備過程中,Cu前驅(qū)體自發(fā)地被還原,Cu+因此通過與吡啶N的配位穩(wěn)定地存在于g-C3N4結(jié)構(gòu)中。同時(shí)利用XAFS等實(shí)驗(yàn)手段解析出分子中獨(dú)特的Cu-N2結(jié)構(gòu),由于該結(jié)構(gòu)配位不飽和,因此對(duì)H202的活化表現(xiàn)出了高度的活性。在反應(yīng)結(jié)束后,Cu的價(jià)態(tài)和配位結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯的變化,表明該亞銅材料具有較高的穩(wěn)定性。(5)利用石墨代替先前研究中價(jià)格昂貴的介孔石墨碳,并結(jié)合殼聚糖-鐵交聯(lián)共沉淀的方法制備出磁性鐵摻雜石墨相氮化碳/石墨復(fù)合材料。制備過程中不同的載體會(huì)對(duì)催化劑的形貌、活性位點(diǎn)等產(chǎn)生很大的影響。與活性炭和SBA-15相比,石墨的引入不僅能增加Fe-N活性位點(diǎn)的數(shù)量,同時(shí)也會(huì)通過與石墨相氮化碳的電子相互作用提高電子傳遞速率,從而增加催化劑的反應(yīng)活性。該催化劑對(duì)水中雙酚A的催化去除表現(xiàn)出了較高的活性、較好的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性能,并且通過外加磁場,可以將其迅速地從水中分離,使得該材料在水處理中擁有廣闊的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

料的分離和回收利用；同時(shí)，通過同步輻射技術(shù)等先進(jìn)的表征方法，研究材料的逡逑結(jié)構(gòu)和凈水機(jī)理，為綠色凈水材料的開發(fā)和實(shí)際應(yīng)用提供一定的研究基礎(chǔ)。本文逡逑基本思路如圖１．３所示。逡逑１９逡逑

２鋁摻雜的殼聚糖－鐵凝膠的制備及其機(jī)理研究逡逑２．３．１改性前后殼聚糖表面的物化特性分析逡逑ＦＴＩＲ可用于研究材料表面的官能團(tuán)結(jié)構(gòu)。圖２．１給出了改性前后的殼聚糖逡逑表面官能團(tuán)在吸附Ｆ前后的變化情況。其中原始?xì)ぞ厶堑淖V圖與文獻(xiàn)［１３0］中類似，逡逑在波數(shù)３４１９ｃｍ－１附近的寬的吸收峰是由－０Ｈ和－ＮＨ２伸縮振動(dòng)重疊所引起的；波逡逑數(shù)為１６５０邋ｃｍ－１的吸收峰被認(rèn)為是酰胺Ｉ帶的特征吸收峰，通常用這一吸收峰的逡逑強(qiáng)度來定量分析分子中的Ｎ－乙�；暮浚郏保常保荩诲澹保担梗瑰澹悖恚碧帪椋危鹊膹澢駝�(dòng)逡逑峰；而在２８７６、１４２３、１３７３和１０７８處的峰則與脂肪Ｃ－Ｈ鍵、０－Ｈ鍵、－ＣＨ３對(duì)逡逑禾Ｊ、變形振動(dòng)以及環(huán)內(nèi)Ｃ－０－Ｃ伸縮振動(dòng)相關(guān)。經(jīng)過金屬改性后，無論是0．２５Ａｌ＿逡逑０５、０．２５？６－０３還是以－０５＾，表現(xiàn)出了一致的變化規(guī)律。在３４１９0１１－１處的峰逡逑發(fā)生紅移，并且變得更加平緩，證明了游離的－ＯＨ和－ＮＨ２減少；而原有的酰胺Ｉ逡逑帶和Ｎ－Ｈ彎曲振動(dòng)峰消失，并在？１６３２邋ｃｍ－１處出現(xiàn)新的吸收峰，表明原有的氨逡逑基與金屬結(jié)合［１３２］；此外，在－１５１２ｃｍ－１處出現(xiàn)的新的吸收則被認(rèn)為是由銨鹽引起逡逑的。當(dāng)吸附Ｆ后

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 張小磊;李尚明;李紅艷;韓曉峰;張峰;孟慶蘭;;負(fù)載鑭鎂改性活性氧化鋁的除氟性能[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2016年08期

2 李德貴;王賢婷;;硫酸鋁改性活性氧化鋁的除氟性能試驗(yàn)研究[J];材料研究與應(yīng)用;2015年01期

3 包沙日勒敖都;王天舒;劉宗瑞;劉景海;段莉梅;;雜多酸/Fe_3O_4磁性催化劑的制備及其對(duì)次甲基藍(lán)溶液的降解[J];工業(yè)催化;2014年10期

4 馮勇;吳德禮;馬魯銘;;鐵氧化物催化類Fenton反應(yīng)[J];化學(xué)進(jìn)展;2013年07期

5 孫愛武;陳歡;宋春艷;江芳;汪信;;Bi(25)FeO_40-g-C_3N_4磁性催化劑的制備及其可見光催化性能[J];環(huán)境化學(xué);2013年05期

6 陳水飛;張煥禎;王智麗;湯宣林;潘麗娜;;天然活化沸石負(fù)載殼聚糖對(duì)高氟水的處理[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2012年07期

7 張霞艷;劉定華;劉曉勤;;鹵化亞銅的制備及催化應(yīng)用研究進(jìn)展[J];無機(jī)鹽工業(yè);2012年07期

8 鄭群雄;劉煌;徐小強(qiáng);杜美霞;;羧基化核殼磁性納米Fe_3O_4吸附劑的制備及對(duì)Cu~(2+)吸附性能[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);2012年01期

9 黃燕;何揚(yáng)錦;王石;吳明;高麗萍;;分子篩對(duì)環(huán)己酮中己醛和2-庚酮的吸附性能研究[J];精細(xì)化工中間體;2011年06期

10 宋海南;李國喜;周建慶;吳寅子;;Fe_3O_4/TiO_2磁性催化劑的制備及在污水治理中的應(yīng)用[J];分子催化;2011年06期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 孫蘭萍;殼聚糖配合物的合成及其性質(zhì)研究[D];安徽大學(xué);2006年

本文編號(hào)：2716096