【摘要】：稻田砷污染是一個全球性環(huán)境問題,食用稻米已成為人體攝入砷的一個重要來源,尤其在以稻米為主食的東南亞及亞洲地區(qū)。砷的環(huán)境行為和毒性與其化學形態(tài)密切相關。稻田淹水有利于砷的還原增加砷的移動性。砷的生物地球化學循常與鐵、碳、氮和硫的轉化耦合。生物炭、核黃素及腐殖質作為具有電化學活性的含碳有機質,能夠參與并影響砷的還原。目前有關這些類腐殖質在稻田砷還原中的作用及相關微生物機制了解較少。本論文以砷污染稻田土壤為接種物構建厭氧微宇宙體系,結合RNA高通量測序及實時定量PCR對生物炭、核黃素和不同腐殖質組分即黃腐酸(FA)、腐殖酸(HA)和胡敏素(Humin)在淹水稻田砷還原中的微生物機制進行了研究。主要結論包括:(1)首先評估了人工固體有機質生物炭在稻田砷還原中的作用。存在乳酸時,生物炭顯著促進微生物介導的As(V)還原,釋放大量As(III)進入溶液,由于生物炭的電子穿梭體功能。微生物群落解析表明生物炭和乳酸富集的異化砷還原菌為地桿菌屬(Geobacter),砷抗性菌為腸桿菌科(Enterobacteriaceae)。與乳酸相比,生物炭提高16S rRNA,Geobacter spp.和異化砷還原基因arrA轉錄,且Geobacter spp.和arrA基因轉錄均與溶液As(V)濃度顯著正相關。因此,有機碳存在時,生物炭能夠激活Geobacter spp.及arrA基因轉錄促進As(V)還原。(2)為進一步了解微生物自身合成分泌的可溶性電活性物質在淹水稻田砷還原中的作用,以核黃素為模式物對其參與的砷還原進行了研究。同樣,乳酸存在時添加5-50μM核黃素能顯著促進淹水稻田土壤微生物催化的As(V)還原。arrA基因轉錄文庫分析表明5μM和50μM核黃素改變活性異化砷還原細菌群落,其中Geobacter spp.為優(yōu)勢活性菌。功能基因和細菌轉錄分析表明,與乳酸相比,5-50μM核黃素激活了細菌16S rRNA、Geobacter spp.和arrA基因轉錄;50μM核黃素體系中,arrA基因轉錄與溶液As(V)濃度顯著正相關。與生物炭類似,乳酸存在下5-50μM核黃素提高Geobacter spp.和arrA基因的轉錄促進As(V)還原。(3)在對人工固體有機質生物炭和可溶性核黃素研究基礎上,提取土壤腐殖質對其在稻田砷還原中的作用進行了研究。與生物炭和核黃素不同,FA、HA和Humin均顯著促進微生物介導的砷還原(FAHAHumin)。此外,還原態(tài)腐殖質(腐殖質非生物作用)還能將As(V)還原。其中還原態(tài)FA釋放的砷占相應生物作用釋放砷的50-70%。微生物群落解析表明FA主要富集Geobacter spp.,而HA和Humin則為未培養(yǎng)菌。反轉錄定量PCR分析表明FA顯著提高Geobacter spp.和arrA基因轉錄。分析腐殖質理化特性與砷還原、功能微生物及功能基因轉錄間聯(lián)系,表明電子轉移能力很大程度上決定腐殖質參與的砷還原(FAHAHumin)。
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院廣州地球化學研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X172
【圖文】：

的微生物代謝機制態(tài) As(III)能被水體中的氧氧化，但這一過程非常緩慢。海水中為幾個月到一年(Johnson and Pilson, 1982)。在微生物的作用下，行的速率明顯加快。研究發(fā)現(xiàn)，砷價態(tài)在不滅菌的介質中比在易發(fā)生改變(Cullen and Reimer, 1989)713-715。這些結果表明微生物著重要作用。雖然砷是一種有毒物質，微生物在與砷的長期共同的砷代謝機制，主要包括 As(V)還原、As(III)氧化和砷甲基化, 200685-86;Oremland and Stolz, 200545-47; Oremland and Stolz, 2003940-943)。的不同機制如圖 1.1 所示。在稻田生境中，微生物催化的砷還過程相互共存，相關砷代謝微生物的活性和豐度對砷在稻田的砷的吸收有重要影響(Zhang SY 等., 20154138-4144; Jia 等., 20141004-1006

物催化的砷還原知的砷還原機制有砷抗性和異化砷還原兩種。微生物下生存的現(xiàn)象早已被發(fā)現(xiàn)，人們將這類微生物稱為砷sistant microbes，ARM）(Oremland and Stolz, 2005)45-46。20發(fā)現(xiàn)微生物對 As(V)、As(III)和 Sb(III)的耐受性都與一子有關，即 ars operon(Silver 等., 1981)983-996。這一發(fā)現(xiàn)coli 和 Staphylococcus aureus 磷酸轉運過程的生化研究.,1981983-996;WillskyandMalamy,1980;Rosenberg 等.,1977)。組中都含有與 ars 調控類似的基因簇。雖然砷抗性微生物II)，增加砷的移動性，但與異化砷還原微生物砷還原不原過程只是作為一種降低細胞內砷毒性的機制，這一過化砷還原微生物砷還原機制完全不同。

本文編號：2715220