【摘要】： 對珠江三角洲(包括鄰近南海北部海域)和長江三角洲主要水體沉積物中多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)進(jìn)行了分析，調(diào)查了PBDEs在研究區(qū)域的含量水平、時空分布和不同研究區(qū)域的單體分布模式，并初步探討了它們在環(huán)境中的來源、遷移和歸宿。還對珠江口和南海北部大陸架表層沉積物中多環(huán)芳烴(PAHs)和有機氯農(nóng)藥(OCPs)的儲量進(jìn)行了估算。 珠江三角洲∑PBDEs(不包括BDE-209)和BDE-209的含量分別為0.04～94.7和0.41～7341ng/g．不同研究區(qū)域PBDEs含量差別較大，珠江(廣州段)、東江(下游河網(wǎng))PBDEs，主要是BDE-209的污染相當(dāng)嚴(yán)重，平均含量分別達(dá)890、1441ng/g，主要是受到當(dāng)?shù)氐墓I(yè)廢水排放的影響：西江沉積物中PBDEs的含量較低，很可能與西江流經(jīng)城市的工業(yè)發(fā)展程度和工業(yè)結(jié)構(gòu)有關(guān)，并且一定程度上可能受高污染區(qū)大氣傳輸?shù)挠绊�；澳門水域也是PBDEs的高污染區(qū)，但它們主要由上游河流和珠江口水體遷移而來，而不是來自本地排放。在我們的研究區(qū)域沉積物中的PBDEs幾乎都是以BDE-209的為主，比低溴代BDEs高1-2個數(shù)量級，這是由于我國十溴聯(lián)苯醚是現(xiàn)在最主要的溴代阻燃劑。 對珠江口東西岸兩鉆孔沉積物中PBDEs的研究結(jié)果顯示，位于東岸的鉆孔1#沉積物中∑PBDEs(不包括BDE-209)從底部到頂部呈逐漸下降趨勢(3.46～0.15ng/g)，而BDE-209則呈現(xiàn)明顯的上升趨勢(0.50～13.5ng/g)；位于西岸的鉆孔2#中BDE-209也呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢，∑PBDEs呈略微的降低趨勢但波動較大，這有可能與該鉆孔沉積物沉積后受到干擾有關(guān)。PBDEs在珠江口沉積物鉆孔中的垂直分布反映了多溴聯(lián)苯醚阻燃劑在珠三角地區(qū)的使用狀況：過去溴代阻燃劑以五溴聯(lián)苯醚為主，近幾年來則以十溴聯(lián)苯醚為主，并且其使用量呈現(xiàn)快速增加的趨勢。鉆孔中PBDE單體組成的垂直變化可能與溴代阻燃劑的組成、光化學(xué)／微生物降解或者沉積后的組分遷移有關(guān)。通過鉆孔2#的數(shù)據(jù)對珠江口PBDEs沉積通量的計算表明，∑PBDEs和BDE-209的沉積通量大約分別為1.81～10.2ng／cm~2 yr、2.97～20.2ng／cm~2 yr．珠江口沉積物中PBDEs的儲量大約為8.2噸。 然而經(jīng)濟(jì)同樣發(fā)達(dá)的長三角地區(qū)的長江口、杭州灣和錢塘江表層沉積物中的PBDEs含量在世界范圍內(nèi)處于較低水平，∑PBDEs含量為nd～0.55ng／g，平均0.15ng/g，BDE-209含量為0.16～94.6ng／g，平均13.4ng／g，比珠三角沉積物中PBDEs要低得多；但也存在BDE-209的高含量點，可能來自當(dāng)?shù)氐狞c源污染；這可能和該地區(qū)多溴聯(lián)苯醚使用量有關(guān)，但長江口一帶特殊的水動力條件、沉積物粒徑和低的沉積物TOC含量也是影響該地區(qū)沉積物中PBDEs含量和組成的重要因素。長三角沉積物中的PBDEs低溴代BDEs(2-4溴代)占比重較高，這可能是由于PBDEs在遷移過程中產(chǎn)生分餾作用的結(jié)果。 南海大陸架沉積物中多環(huán)芳烴和有機氯農(nóng)藥的空間分布趨勢顯示了上游河口水體輸入的重要性，沉積物中傒的相對高含量和主成分分析進(jìn)一步說明了河流河口輸入是南海北部沉積物中多環(huán)芳烴和有機氯農(nóng)藥的主要輸入途徑；線性回歸分析表明，上游河口水體攜帶的多環(huán)芳烴和有機氯農(nóng)藥大約能向南遷移距河口124～276和143～172km處．儲量估算表明，在過去25年中珠三角地區(qū)排放的PAHs和OCPs有631和1.9t儲存在珠江口，有423和1.4t儲存在我們研究的南海北部大陸架區(qū)域，PAHs單位面積的儲量(kg/km~2)約為Mediterranean海盆地沉積物中的10倍。南海大陸架沉積物是珠三角人類活動排放持久性有機污染物的巨大儲庫，同時對全球海洋系統(tǒng)產(chǎn)生一定的影響。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院（廣州地球化學(xué)研究所）
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2006
【分類號】：X55
【圖文】：

2004)，而且對八嗅聯(lián)苯醚產(chǎn)品禁止也提上日程，十濱聯(lián)苯醚在歐洲的使用量最大，但目前還沒有計劃對十嗅聯(lián)苯醚實行禁止(EuroPeanParliameniPePOrtAS一0437/2002;http刀~.co印orateeurope.org/lobbycraey/houseofmirrors.html)，也未列入歐盟RoHS指令中。美國是五濱聯(lián)苯醚的最大使用國，1999年占全球需求量的97.5%(Haleetal.，2003)，雖然多嗅聯(lián)苯醚主要的制造廠商美國大湖化學(xué)公司2004年底自愿停止生產(chǎn)五澳和八嗅聯(lián)苯醚(zhoandHites，2005)，但北美地區(qū)目前還沒有出臺禁止任何多嗅聯(lián)苯醚產(chǎn)品的法律法規(guī)，這可能是導(dǎo)致PBDEs在北美和北極地區(qū)依然呈上升趨勢的主要原因�？�..匕白.目.目阮..自口窗沖盆含衛(wèi)口誣獲巴.忍己呂巴.之

珠江三角洲河流、河口及鄰近南海海域和長江三角洲主要水體沉積物中的多浪聯(lián)苯醚呈上升之勢，一些城區(qū)河段水質(zhì)污染嚴(yán)重，部分城市飲用水水源地，跨區(qū)水污染日益突出;土壤、大氣、生態(tài)的區(qū)域環(huán)境質(zhì)量也日相關(guān)部門的高度重視。

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 王婷;表層沉積物上多溴聯(lián)苯醚的吸附行為及其毒性特征研究[D];華北電力大學(xué);2012年

本文編號：2714664