【摘要】：本文采用檸檬酸法制備了錳系復(fù)合氧化物催化劑,用XRD、H_2-TPR、XPS、SEM和EDS等手段進(jìn)行表征;采用自組裝連續(xù)固定床微反裝置對(duì)催化劑的催化氧化CO及CO催化還原NO性能進(jìn)行評(píng)價(jià)。實(shí)驗(yàn)制備的錳系復(fù)合氧化物催化劑中,MnO_x主要以Mn_3O_4物相存在。Mn-Zr-O復(fù)合氧化物中,Zr占比的增加會(huì)促進(jìn)Mn_3O_4物相的分散,相應(yīng)的Mn_3O_4物相平均晶粒度減小,Mn_3O_4物相和ZrO_2氧物種疊加還原的H_2-TPR還原峰溫度向低溫區(qū)偏移;增大Cu/Zr摩爾比值引起CuMn_2O_4物相平均晶粒度增大,Mn_3O_4物相平均晶粒度減小,相應(yīng)的H_2-TPR還原峰溫度向低溫區(qū)偏移;Ce/Zr摩爾比值的增加導(dǎo)致相應(yīng)的Mn_3O_4物相平均晶粒度減小,H_2-TPR還原峰溫度向低溫區(qū)偏移;La/Zr摩爾比值增加促進(jìn)Mn_3O_4物相的分散,降低其平均晶粒度,H_2-TPR還原峰溫度向低溫區(qū)偏移;XPS表征結(jié)果顯示,實(shí)驗(yàn)制備的Mn-Zr-O、Mn-Cu-Zr-O和Mn-Cu-Ce-Zr-O復(fù)合氧化物中(Mn~(3+)+Mn~(4+))含量和表面吸附氧(O_A)含量由小到大的排列順序?yàn)镸n-Zr-OMn-Cu-Zr-OMn-Cu-Ce-Zr-O;SEM與EDS表征結(jié)果顯示,Mn-Zr-O、Mn-Cu-Zr-O、Mn-Cu-Ce-Zr-O和Mn-Cu-La-Zr-O復(fù)合氧化物中,無(wú)明顯富集狀態(tài),催化劑中活性組分均勻分散。催化劑性能評(píng)價(jià)結(jié)果表明,Ce、La的添加可以提高錳基復(fù)合氧化物的催化氧化CO活性,但對(duì)CO催化還原NO活性的影響較小,Cu的添加可以提高催化劑的CO催化還原NO活性;Mn-Cu-Ce-Zr-O和Mn-Cu-Ce-La-O復(fù)合氧化物催化氧化CO低溫活性有所下降,但CO催化還原NO活性明顯有所提高,(Mn_8Cu_2)_8(Ce_5Zr_5)_2O復(fù)合氧化物350℃反應(yīng)溫度下的NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到了91.70%,(Mn_8Cu_2)_8(La_5Zr_5)_2O和(Mn_8Cu_2)_8(La_7Zr_3)_2O復(fù)合氧化物350℃反應(yīng)溫度下的NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到了96%以上,表現(xiàn)出較好的CO催化還原NO活性。
【學(xué)位授予單位】：北京石油化工學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X701;O643.36
【圖文】：

圖 3-23 不同復(fù)合氧化物的 SEM 和 EDS 圖譜-放大 10000 倍Figure 3-23 SEM and EDS images of different oxides at 10000 times圖 3-23(a)~(d)分別為 Mn8Zr2O、(Mn8Cu2)8Zr20O、(Mn8Cu2)8(Ce5Zr5)2O、(Mn8Cu2)8(La5Zr5)2O 復(fù)合氧化物樣品放大 10000 倍的 SEM 掃描電鏡圖像。可以發(fā)現(xiàn) Mn-Zr-O、Mn-Cu-Zr-O 復(fù)合氧化物的 SEM 形貌差別較小，Mn-Cu-Ce-Zr-O、Mn-Cu-La-Zr-O 復(fù)合氧化物的 SEM 形貌顆粒粒度更加細(xì)致。在 Mn-Zr-O 復(fù)合氧化物選取三個(gè)不同微區(qū)進(jìn)行 EDS 面掃描，測(cè)試其分布狀態(tài)。制備 Mn-Zr-O 復(fù)合氧化物過(guò)程中，Mn/Zr 理論摩爾比為 4:1，即原子比為 4:1，Mn-Zr-O 復(fù)合氧化物三個(gè)微區(qū) EDS 定量分析結(jié)果中，三次 Mn/Zr 原子比分別為 4.12、3.85、4.39，與理論原子比 4:1 基本一致，表明催化劑活性組分分布較為均勻；制備 Mn-Cu-Zr-O復(fù)合氧化物過(guò)程中，Mn:Cu:Zr 理論摩爾比為 4:1:1.25，即原子比為 4:1:1.25，Mn-Cu-Zr-O 復(fù)合氧化物三個(gè)微區(qū) EDS 定量分析結(jié)果中，三次原子比分別為4.06:1:1.27，4.18:1:1.23，3.93:1:1.28，與理論原子比較為接近，Mn-Cu-Zr-O 復(fù)合氧化物的活性組分分布也較為均勻；制備 Mn-Cu-Ce-Zr-O 復(fù)合氧化物過(guò)程中，

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2713813