【摘要】：近年來(lái),天然水體砷污染已成為一個(gè)嚴(yán)重的全球性環(huán)境污染問(wèn)題,引起了世界各國(guó)科學(xué)家的廣泛關(guān)注。砷(As)和含砷化合物具有高毒性、致病性、致癌性與致畸性,會(huì)對(duì)人類(lèi)身心健康和環(huán)境生態(tài)安全造成極大的危害。2008年6月,云南陽(yáng)宗海湖水中的砷濃度出現(xiàn)異常上升,9月16日,已高達(dá)0.128 mg L-1,水質(zhì)從連續(xù)6年一直保持的Ⅱ類(lèi)下降為劣V類(lèi),清澈的湖水被大量高砷污染物在短時(shí)間內(nèi)快速污染。若砷污染物得不到有效控制與去除,不僅破壞陽(yáng)宗海生態(tài)系統(tǒng)整體性功能,而且影響周邊人民群眾的正常生產(chǎn)與生活,阻礙陽(yáng)宗海流域的社會(huì)經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展�；诖�,本論文在文獻(xiàn)查閱和實(shí)驗(yàn)探索的基礎(chǔ)上,使用FeCl3絮凝法對(duì)陽(yáng)宗海湖水和泉涌水中的As進(jìn)行了去除研究,采用單級(jí)或逐級(jí)提取法對(duì)Fe-As共沉淀物進(jìn)行了穩(wěn)定性研究,通過(guò)現(xiàn)代儀器分析手段對(duì)Fe-As共沉淀物的形貌、組成及物相轉(zhuǎn)化進(jìn)行了研究。同時(shí),還對(duì)湖水中As(Ⅲ)形態(tài)轉(zhuǎn)化規(guī)律進(jìn)行了探究。論文的主要內(nèi)容如下:1.陽(yáng)宗海屬大型天然高原湖泊。湖水中總As濃度不高,但As(Ⅱ)與As(Ⅴ)共存�，F(xiàn)有除砷技術(shù)中需先對(duì)As(Ⅲ)進(jìn)行預(yù)氧化,不僅使工藝復(fù)雜化、成本大幅提高,而且對(duì)湖體生態(tài)安全也增加了新的風(fēng)險(xiǎn)。針對(duì)此實(shí)際情況,本文在不加任何背景電解質(zhì)的條件下,考察了 FeCl3對(duì)弱堿性(pH 8.5)去離子水體系中低濃度As(Ⅲ)、As(Ⅴ)、混合As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的去除效果及共存離子的影響。結(jié)果表明,FeCl3絮凝法除As屬快速反應(yīng),5 min內(nèi)即可使體系中的大部分As污染物去除,As(Ⅲ)、As(Ⅴ)、混合As的去除率分別可達(dá)89.2%、99.3%、93.4%。若提高FeCl3用量,As(Ⅲ)的去除率亦可升高至99.4%。反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究表明無(wú)定型Fe(OH)3對(duì)體系中As的吸附均遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,吸附過(guò)程屬于化學(xué)吸附。HC03-、Ca2+、S042-等主要干擾離子對(duì)低濃度As的去除率影響甚微,而且HC03-對(duì)體系的pH變化還起著穩(wěn)定化作用。2.陽(yáng)宗海蓄水量為6.04億m3,除砷技術(shù)的難點(diǎn)之一是不可能對(duì)如此大容量水體的pH進(jìn)行預(yù)調(diào)節(jié)。本文突破現(xiàn)有除砷技術(shù)中需預(yù)調(diào)節(jié)pH的觀點(diǎn),使用FeCl3直接對(duì)陽(yáng)宗海湖水及岸邊3#泉涌水中的As進(jìn)行了去除研究,并通過(guò)BET、TEM、SEM、XPS等分析手段,對(duì)Fe-As共沉淀物進(jìn)行了性質(zhì)、形貌、組成及價(jià)態(tài)等方面的研究。結(jié)果表明,FeCl3絮凝法對(duì)湖水和3#泉涌水的除砷率分別可達(dá)95.0%、98.0%以上,殘余As濃度均低于0.050 mg L-1,滿(mǎn)足地表Ⅰ～Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)對(duì)As的要求。同時(shí)研究還發(fā)現(xiàn),FeCl3用量與初始As濃度對(duì)Fe-As共沉淀物中每克Fe固持As量呈負(fù)相關(guān)。逐級(jí)吸附研究表明Fe(OH)3對(duì)湖水中As的吸附能力隨級(jí)數(shù)的增加而逐漸下降,對(duì)As的吸附能很好地用Langmuir模型擬合,相關(guān)系數(shù)R20.99,說(shuō)明Fe(OH)3吸附As過(guò)程遵循單分子層吸附模式。Fe(OH)3膠粒通過(guò)膠體化學(xué)作用使湖水中的As與膠粒表面的活性基團(tuán)(-OH)發(fā)生絡(luò)合作用生成穩(wěn)定的Fe-As共沉淀物。3.本文將FeCl3絮凝法除砷技術(shù)在陽(yáng)宗海湖體中進(jìn)行了擴(kuò)大化試驗(yàn)研究,并對(duì)湖水pH、鐵濃度、氯濃度、浮游植物的物種變化以及砷濃度的空間分布等相關(guān)問(wèn)題進(jìn)行了討論。結(jié)果表明,FeCl3絮凝法具有除砷率高、操作簡(jiǎn)單、成本低廉、生態(tài)安全等優(yōu)點(diǎn)。FeCl3絮凝法使全湖砷濃度從2009年11月的0.117 mg L-1下降至2010年9月的0.021 mg L-1,達(dá)到地表Ⅰ～Ⅲ類(lèi)水質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)要求。除砷過(guò)程中形成的大量Fe(OH)3沉降至湖底后對(duì)湖水中的As仍具有吸附效果。此外,FeCl3絮凝法并沒(méi)有引起湖水pH的變化,殘余鐵濃度和氯濃度均低于生活飲用水的國(guó)標(biāo)允許值,對(duì)浮游植物的生態(tài)沒(méi)有造成影響。陽(yáng)宗海內(nèi)強(qiáng)烈的風(fēng)生環(huán)流動(dòng)力促使全湖砷濃度在垂向和平面上基本呈均勻分布狀態(tài)。4.陽(yáng)宗海湖水中的As通過(guò)FeCl3絮凝法進(jìn)入底泥沉積物后,若遇湖水的介質(zhì)性質(zhì),如Eh、pH等發(fā)生大幅改變,沉積物中的As可能會(huì)重新釋放進(jìn)入水體,引起“二次污染”。因此,Fe-As共沉淀物能否在湖底穩(wěn)定存在是一個(gè)非常重要的問(wèn)題。本文通過(guò)浸泡法、單級(jí)或逐級(jí)提取法對(duì)Fe-As共沉淀物的穩(wěn)定性、As的形態(tài)及分布進(jìn)行了研究,并利用地累積指數(shù)(Igeo)法對(duì)底泥中的As污染情況進(jìn)行了評(píng)價(jià)。結(jié)果表明,Fe-As共沉淀物不僅可以在湖水中長(zhǎng)期穩(wěn)定存在,而且在底泥中也相當(dāng)穩(wěn)定,0～2 cm層中易遷移的水溶態(tài)和離子交換態(tài)之和僅占0.3%,難遷移的殘?jiān)鼞B(tài)占68.5%,對(duì)湖底的生態(tài)影響甚微。底泥沉積物中的As隨深度增加而降低,大部分區(qū)域的Igeo達(dá)到2級(jí),屬中等污染,基本不會(huì)對(duì)湖體構(gòu)成威脅。5.采用TEM和XRD分析手段,對(duì)Fe-As共沉淀物中Fe、As的形態(tài)轉(zhuǎn)化進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,Fe(OH)3膠團(tuán)凝聚時(shí)把許多含As離子或分子通過(guò)網(wǎng)捕效應(yīng)包裹在凝聚體內(nèi),形成絮狀沉淀物,且As的存在阻止了無(wú)定型Fe(OH)3向針鐵礦相和赤鐵礦相的轉(zhuǎn)化。在湖水水質(zhì)相對(duì)穩(wěn)定的情況下,含有Fe-O-As鍵的內(nèi)軌型配合物可以長(zhǎng)期穩(wěn)定地存在于底泥沉積物中。6.在擴(kuò)大化試驗(yàn)研究中發(fā)現(xiàn),水體中的As(Ⅲ)有向As(V)轉(zhuǎn)化的趨勢(shì)。為此,本文通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查取樣分析,開(kāi)展了湖水中As(Ⅲ)的形態(tài)轉(zhuǎn)化規(guī)律的相關(guān)研究。結(jié)果表明,隨著時(shí)間的推移,湖水中As(Ⅲ)所占的比例逐年減少,As(V)比例逐年增加,2014年4月時(shí)As(Ⅲ)僅占2%,2015年5月時(shí)幾乎全部轉(zhuǎn)化為As(Ⅴ)。陽(yáng)宗海湖水具有氧化性和弱堿性,As(Ⅲ)在高原強(qiáng)紫外線的照射下被O2緩慢氧化為As(V),既降低了 As(Ⅲ)對(duì)水生生物的毒性,又為FeCl3絮凝法除As創(chuàng)造了有利的自然條件。
【圖文】：

Ｆｉｇ．邋１．１．邋Ｔｈｅ邋Ｅｈ－ｐＨ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｆｏｒ邋ａｒｓｅｎｉｃ邋ａｔ邋２５°Ｃ逡逑云南陽(yáng)宗海位于云貴高原喀斯特地貌區(qū)域，地下水的溶蝕作用使得水體中逡逑ＨＣ０３？含量很高，ｐＨ呈弱堿性。根據(jù)Ａｓ的Ｅｈ－ｐＨ關(guān)系圖Ｍ邋（圖１．１）所知，湖水逡逑中的Ａｓ主要以Ａｓ（ＩＩＩ）和Ａｓ（Ｖ）兩種形態(tài)存在，所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)依次為２１．７％、逡逑７８．３％１２６】。逡逑因此，在河湖天然水體中，受表層的水、氣交界面和底層的固、液交界面逡逑Ｅｈ值的影響，砷的存在形式及各自所占比例會(huì)隨著水體的混合、擴(kuò)散及生物活動(dòng)逡逑程度不同而處于不斷變化中。逡逑５逡逑

對(duì)陽(yáng)宗海砷污染進(jìn)行絮凝法治理。逡逑３．２邋ＦｅＣｂ絮凝法除Ａｓ的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型逡逑在２５°Ｃ下，不同價(jià)態(tài)Ａｓ平衡吸附量隨時(shí)間變化的結(jié)果見(jiàn)圖２．２。逡逑４１逡逑
【學(xué)位授予單位】：云南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X524

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本文編號(hào)：2710851