【摘要】：隨著社會經(jīng)濟生活的不斷發(fā)展,水環(huán)境污染問題日益嚴重,廢水生物處理技術(shù)是解決水污染問題的重要手段之一。與傳統(tǒng)的絮體活性污泥相比,好氧微生物顆粒由于其優(yōu)異的沉降性能和良好的生物活性而受到普遍關(guān)注。重金屬污染指由重金屬或其化合物造成的環(huán)境污染,已經(jīng)十分普遍。在微生物生長代謝過程中,微量的重金屬是微生物生活所需物質(zhì),但是過量反而抑制微生物的生長代謝甚至引起死亡。因此研究微生物顆粒與金屬之間的相互作用對于維持生物系統(tǒng)的穩(wěn)定運行具有重要意義。本論文從好氧微生物顆粒的界面吸附特性研究出發(fā),探討了好氧微生物顆粒與金屬離子相互作用的界面過程,解析了重金屬對好氧微生物顆粒生理生化特性的影響,并在量化計算的指導(dǎo)下對微生物顆粒表面進行修飾強化了微生物顆粒與重金屬的相互作用界面行為。主要研究內(nèi)容和研究結(jié)果如下： 1.研究了好氧微生物顆粒與分子染料之間相互作用,評價了好氧微生物顆粒的表面特性。研究結(jié)果表明好氧微生物具有很強的結(jié)合分子染料的能力,其最大結(jié)合常數(shù)為56.818 mg/g SS;利用染料分子探針結(jié)合單分子層模型判定含水好氧微生物顆粒比表面積為72.32 m2/g SS;熱力學(xué)分析表明好氧微生物顆粒對染料的吸附是自發(fā)、吸熱過程。 2.考察了二元金屬體系中好氧微生物顆粒與金屬離子之間的界面作用過程和作用機理。研究發(fā)現(xiàn)金屬離子與好氧微生物顆粒最大結(jié)合系數(shù)分別為55.25 mg/g Co (pH7)和62.50 mg/g Zn (pH5);二元金屬的添加導(dǎo)致了金屬之間的競爭,減少了金屬與顆粒的結(jié)合量；二級動力學(xué)速率方程能夠很好的擬合試驗數(shù)據(jù),推斷顆粒與金屬的相互作用的速率限制步驟為電子交換或共用電子引起的化學(xué)反應(yīng)過程；好氧微生物顆粒與Co(Ⅱ)相互作用的初始反應(yīng)速率大于與Zn(Ⅱ)作用速率；光譜和能譜分析顯示好氧微生物顆粒界面上的官能團(如羥基和羧基)是顆粒界面上發(fā)生反應(yīng)的主要活性位點。 3.采用傅里葉紅外光譜(FTIR)和X射線光電子能譜(XPS)技術(shù),深入探討了不同來源的微生物顆粒胞外聚合物(EPS)與金屬離子的界面作用機理。研究發(fā)現(xiàn)好氧微生物顆粒分泌的緊密束縛型EPS (Tightly bound EPS, TB-EPS)含量高于松散束縛型EPS (Loosely bound EPS, LB-EPS),其主要成分都為多糖和蛋白質(zhì)；對Zn2+和Co2+, LB-EPS與金屬離子之間比TB-EPS具有更大的結(jié)合能力,且兩種類型的EPS與金屬離子相互作用都符合單分子層作用模型；與一元金屬體系相比,二元金屬的加入引發(fā)了金屬之間對活性位點的競爭減少了金屬與EPS之間的結(jié)合量：光譜及能譜分析顯示,EPS表面羥基,氨基和羧基基團參與了與金屬離子的相互作用。LB-EPS與金屬相互作用時,LB-EPS不僅起到了絡(luò)合劑的作用,同時絮凝作用強化了LB-EPS與金屬的相互作用能力。 4.解析了金屬離子的長期加入對好氧微生物顆粒微生物活性和群落多樣性的影響。結(jié)果表明,Cu(Ⅱ)的加入大大降低了好氧微生物顆粒生物質(zhì)的濃度,生物活性以及生物多樣性；而Ni(Ⅱ)對好氧微生物顆粒生物多樣性的毒性作用比較小,且好氧微生物顆粒體系提高了微生物對鎳離子的耐受水平。即使在鎳濃度為15 mg/L時,Ni(Ⅱ)仍然一定程度上刺激了好氧微生物顆粒的生物產(chǎn)量和生物活性。微生物顆粒對金屬耐受性的提高主要是因為微生物顆粒為微生物提供了一個緩沖區(qū)使得微生物可以逐漸適應(yīng)高的金屬濃度,使得微生物得以繼續(xù)生長或者微生物的重新分布以滿足其微環(huán)境的需求；同時高的生物量和高的EPS含量都有利于降低金屬離子對好氧微生物顆粒的毒性。 5.在密度泛函理論的指導(dǎo)下,強化了金屬離子在好氧微生物顆粒表面的界面行為,探討了聚乙烯亞胺修飾和好氧微生物顆粒與金屬離子之間的作用機理。密度泛函理論計算結(jié)果顯示游離的Cu2+或是水合銅離子,都更傾向作用于氨基的N位；聚乙烯亞胺表面修飾強化了好氧微生物顆粒與金屬離子的相互作用,其最大結(jié)合參數(shù)分別為71.239 mg/g Cu(Ⅱ)和348.125 mg/g Cr(Ⅵ); FTIR分析顯示氨基參與了表面修飾的好氧微生物顆粒與金屬離子的相互作用；XPS結(jié)果顯示好氧微生物顆粒表面存在Cr(Ⅲ)離子,說明微生物顆粒與Cr的相互作用不但包括表面修飾的好氧微生物顆粒與Cr(Ⅵ)的結(jié)合,還包括相互作用過程中Cr(Ⅵ)被還原為Cr(Ⅲ), Cr(Ⅲ)以固體相的形式沉積在好氧微生物顆粒表面。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：X703

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 王艷;黃玉明;;我國水環(huán)境中重金屬污染行為和相關(guān)效應(yīng)的研究進展[J];癌變.畸變.突變;2007年03期

2 胡必彬;我國十大流域片水污染現(xiàn)狀及主要特征[J];重慶環(huán)境科學(xué);2003年06期

3 竺建榮,劉純新;好氧顆�；钚晕勰嗟呐囵B(yǎng)及理化特性研究[J];環(huán)境科學(xué);1999年02期

4 盧然超,張曉健,張悅,竺建榮,施漢昌;SBR工藝污泥顆�；瘜ι锩摰滋匦缘难芯縖J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報;2001年05期

5 陳志強,張海生,劉小涯;三亞灣和榆林灣海水溶解態(tài)Cu、Pb、Zn、Cd、Cr的分布[J];海洋環(huán)境科學(xué);1999年02期

6 李鳴;吳結(jié)春;張小林;鄒雪靜;;鄱陽湖五河入湖口重金屬污染和分析評價[J];南昌大學(xué)學(xué)報(理科版);2008年05期

7 徐華勤;肖潤林;鄒冬生;宋同清;羅文;李盛華;;長期施肥對茶園土壤微生物群落功能多樣性的影響[J];生態(tài)學(xué)報;2007年08期

8 阮文權(quán),卞慶榮,陳堅;COD與DO對好氧顆粒污泥同步硝化反硝化脫氮的影響[J];應(yīng)用與環(huán)境生物學(xué)報;2004年03期

9 楊麗原,沈吉,張祖陸,朱育新,孫慶義;南四湖表層底泥重金屬和營養(yǎng)元素的多元分析[J];中國環(huán)境科學(xué);2003年02期

10 蔡春光,劉軍深,蔡偉民;胞外多聚物在好氧顆�；械淖饔脵C理[J];中國環(huán)境科學(xué);2004年05期

，

本文編號：2710573