【摘要】：地下水,作為重要的飲用水源,一旦受到有機物的污染,將會嚴重威脅生態(tài)環(huán)境和人類健康。因此,地下水有機污染修復對于生態(tài)環(huán)境可持續(xù)發(fā)展及人類健康至關(guān)重要。由于水文地質(zhì)條件的復雜性以及實際含水層的非均質(zhì)性,非水相液體(NAPLs)在非均質(zhì)含水層中的遷移過程極其復雜,去除非均質(zhì)含水層中NAPLs是當前地下水環(huán)境研究的熱點和難點。以往的研究主要集中于有機污染物在均質(zhì)含水層中的遷移和修復,本論文選擇常見的地下水有機污染甲基叔丁基醚(MTBE)和氯苯(CB),研究其在非均質(zhì)含水層中的遷移與修復。首先,為了研究非均質(zhì)含水層對有機污染物遷移特征的影響,本論文開展了砂質(zhì)含水層對地下水常見有機污染物的吸附特性研究。選用甲基叔丁基醚(MTBE)和甲苯(TOL)兩種在地下水中大量檢出的非水相液體(NAPLs)作為典型有機污染物,通過吸附動力學實驗和等溫吸附實驗考察粗砂、中砂和細砂對MTBE和TOL的吸附能力。結(jié)果表明:粗砂、中砂、細砂對MTBE和TOL具有一定的吸附能力,吸附能力順序均為為細砂中砂粗砂,吸附過程均符合準二級動力學模式,吸附等溫線符合Langmuir模型。其次,選用MTBE作為典型的NAPLs,分別應用不同的砂質(zhì)介質(zhì)填充砂柱,組成了不同的非均質(zhì)多孔介質(zhì),以模擬層狀非均質(zhì)含水層,并結(jié)合一維MTBE溶解相遷移數(shù)學模型,以研究MTBE在不同非均質(zhì)含水層中的遷移規(guī)律。結(jié)果顯示:相比于NaCl,MTBE在均質(zhì)砂質(zhì)中的遷移速率更低。在不同組合方式的非均質(zhì)介質(zhì)中MTBE濃度的增長速率和穿透時間均有所不同。相比于在均質(zhì)介質(zhì)中的遷移,MTBE的遷移過程依賴多孔介質(zhì)的非均質(zhì)性,且存在一定程度的延遲性,即穿透曲線存在明顯的拖尾現(xiàn)象。此外,基于污染物遷移柱實驗結(jié)果,對MTBE在兩種非均質(zhì)地下水多孔介質(zhì)中溶解遷移過程進行數(shù)值模擬,建立了溶質(zhì)遷移模型并設(shè)定其邊界條件,通過試差法進行參數(shù)率定后,該模型能夠有效地模擬MTBE在非均質(zhì)介質(zhì)中的遷移過程。第三,將零價鐵/生物炭(ZVI/BC)和鐵-銅/生物炭(Fe-Cu/BC)兩種復合反應介質(zhì)用作PRB的潛在填料,用于模擬地下水中典型有機污染物PRB修復。(1)利用ZVI/BC復合反應介質(zhì)去除水中的MTBE及氯苯(CB),并考察了不同的初始pH、鐵炭比、初始污染物濃度以及反應時間對兩類有機污染物的降解。結(jié)果發(fā)現(xiàn):ZVI/BC復合反應介質(zhì)對MTBE的去除率僅為30.2%,說明了微電解反應并不能有效地去除水中MTBE。而當氯苯初始濃度為33.68mg/L、初始pH為2、鐵炭質(zhì)量比為2:1、反應時間為4h時,該反應介質(zhì)對氯苯的最高率去除率能夠達到99.6%,且降解過程符合一級反應動力學模型。(2)由于Cu的催化作用,Fe-Cu/BC復合反應介質(zhì)對氯苯的去除效率明顯高于無Cu添加時,該系統(tǒng)對氯苯的降解同樣符合一級反應動力學模型。然而,系統(tǒng)中的Cu含量不宜過高,否則將縮短復合反應介質(zhì)的使用壽命。最后,設(shè)計了串聯(lián)組合式PRB柱實驗以研究Fe-Cu/BC復合反應介質(zhì)對地下水中氯苯的處理效果,主要包括均質(zhì)和非均質(zhì)地下水系統(tǒng),用于考察天然地下水含水層的非均質(zhì)性對PRB修復地下水中有機污染物的影響。此外,監(jiān)測出水鐵離子濃度及pH值的變化,并對不同時間段的中間產(chǎn)物及最終產(chǎn)物進行了分析,以此探討Fe-Cu/BC復合反應介質(zhì)對CB的降解機理。結(jié)果表明:非均質(zhì)系統(tǒng)出流液中,氯苯的平均濃度略低于其在均質(zhì)系統(tǒng)出流液中的濃度,且鐵離子的濃度達到峰值的時間略早于在均質(zhì)系統(tǒng)中的時間。Fe-Cu/BC復合反應介質(zhì)對氯苯的降解涉及微電解、催化和吸附等過程,其中,微電解作用對系統(tǒng)氯苯總?cè)コ呢暙I最大,Cu催化作用次之,吸附作用最小。
【圖文】：

圖 1-1 滲透性反應墻（PRB）示意圖Fig. 1-1 The schematic diagram of Permeable Reactive Barriers980 年代，歐美國家率先應用 PRB 法去除地下水中的污染物，污染物，隨著 PRB 法的廣泛推廣及應用，逐漸開始應用于去污染物。1982 年，PRB 技術(shù)首次出現(xiàn)在美國環(huán)保署（USEPA手冊中；1991 年，加拿大滑鐵盧大學的研究人員正式提出 PR。1992 年，世界上首個 PRB 的實地應用工程在加拿大安大略空軍基地進行，反應墻的填充材料為 21%的鐵屑和 79%的粗砂之后，TCE 和 PCE 的去除率達到 90%。1994 年，美國加利福ale 應用 PRB 技術(shù)成功修復了受制造業(yè)污染的地下水[72]。此后續(xù)應用于處理含多種有機物和無機物的地下水。與此同時，，隨工程的逐漸增多以及 PRB 技術(shù)的逐步完善，該技術(shù)的經(jīng)濟和

技術(shù)路線圖
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X523

【參考文獻】

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本文編號：2708095