【摘要】：五氯酚(PCP)是自然界中普遍存在的高毒、難降解的持久性有機(jī)污染物。在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中被廣泛用于木材防腐、除草、殺蟲(chóng)等,對(duì)水體和土壤造成嚴(yán)重的污染,并通過(guò)生物富集作用威脅人類(lèi)健康。腐殖質(zhì)(Humic substances)廣泛存在于水體和土壤等自然環(huán)境中,由于其結(jié)構(gòu)的特殊性,可以通過(guò)吸附、絡(luò)合反應(yīng)與重金屬及有機(jī)物發(fā)生相互作用,從而影響污染物的遷移轉(zhuǎn)化與歸宿。腐殖質(zhì)能作為氧化還原介質(zhì),參與微生物的代謝過(guò)程,影響微生物的活性,對(duì)有機(jī)污染物的生物代謝產(chǎn)生直接的影響。因此,研究腐殖質(zhì)對(duì)土壤中PCP降解的影響,并揭示其微生物學(xué)機(jī)制有著重要的意義。厭氧條件下,土壤中PCP首先發(fā)生還原脫氯作用,接著進(jìn)一步礦化為二氧化碳和甲烷。本文采用厭氧培養(yǎng),首先利用類(lèi)腐殖質(zhì)物質(zhì)生物炭研究其對(duì)PCP的還原脫氯過(guò)程的影響機(jī)制,其中包括化學(xué)作用、微生物群落及功能微生物的變化;隨后,結(jié)合穩(wěn)定同位素核酸探針技術(shù),研究添加不同來(lái)源腐殖質(zhì)作用下,PCP礦化微生物群落的變化以及主要功能微生物。主要結(jié)論包括:(1)厭氧條件下,以油菜秸稈制成的生物炭為介質(zhì)研究生物炭對(duì)水稻土中PCP還原脫氯及微生物群落結(jié)構(gòu)的影響。在添加生物炭的體系中,PCP的吸附,還原轉(zhuǎn)化和Fe(II)的生成量都有顯著的增加。結(jié)果表明,生物炭在促進(jìn)土壤微生物生長(zhǎng)及代謝的同時(shí),也增強(qiáng)了體系的胞外生物電流,從而加速了PCP的還原轉(zhuǎn)化。生物炭的添加量影響著體系中主要微生物的豐度。另外,定量PCR結(jié)果表明生物炭能夠促進(jìn)鐵還原菌和脫氯菌的生長(zhǎng),從而加速PCP的還原轉(zhuǎn)化。土壤中微生物群落結(jié)構(gòu)的alpha多樣性(ACE和Chao1)與生物炭添加量存在著顯著指數(shù)關(guān)系,生物炭促使體系微生物群落更加豐富。(2)利用穩(wěn)定同位素核酸探針技術(shù)(DNA-SIP)研究厭氧條件下水稻土中PCP礦化的功能微生物。結(jié)果表明,體系培養(yǎng)10天后,檢測(cè)到少量的13CO2和13CH4,并有13C被微生物同化,反應(yīng)初期PCP已經(jīng)開(kāi)環(huán)。13CO2和13CH4生成量的增加表明乳酸能夠促進(jìn)PCP的礦化。通過(guò)T-RFLP及克隆文庫(kù)發(fā)現(xiàn)在添加和不添加乳酸的條件下,細(xì)菌Dechloromonas在13C重梯度密度層中都有不同程度的富集;古菌Methanosaeta則只有在添加乳酸的處理中才有富集現(xiàn)象。Dechloromonas和Methanosaeta在PCP礦化過(guò)程中對(duì)同化13C具有促進(jìn)作用。(3)利用穩(wěn)定同位素探針技術(shù)結(jié)合高通量測(cè)序技術(shù)研究不同來(lái)源的腐殖酸(humic acid,HA)對(duì)PCP礦化的影響,發(fā)現(xiàn)HA的添加能夠促進(jìn)PCP的還原及礦化,且PCP的還原速率與HA的碳含量成正相關(guān),其中從泥炭土中提取的HA促進(jìn)效果最好。通過(guò)整體的比較,發(fā)現(xiàn)不同HA能夠顯著影響微生物群落結(jié)構(gòu)。通過(guò)對(duì)比12C和13C重密度梯度層中微生物群落結(jié)構(gòu),添加CBHA(長(zhǎng)白山森林土提取的HA)的體系中,參與PCP礦化的主要微生物為Methanosarcina和OP11;在PSHA(江門(mén)水稻土提取的HA)和YNHA(云南泥炭土提取的HA)體系中,Burkholderia和Methanobacterium為參與PCP礦化的主要微生物。
【圖文】：

或不添加生物炭條件下，水稻土懸濁液中 PCP 去除效果如圖 2.2 所示。在添加生物炭的情況下，土壤中 PCP 去除速率顯著提高。而不添加生物炭的情況下，PCP去除速率緩慢，且在培養(yǎng) 15 天之后，反應(yīng)體系中僅有 12.5 %的 PCP 被去除。當(dāng)添加 1%生物炭時(shí)，，在反應(yīng)前期 PCP 去除速率提升較為緩慢，在反應(yīng)后期，PCP去除速率快速提升，在反應(yīng) 15 天時(shí)，60.7 %的 PCP 被去除。當(dāng)生物炭添加增加到 2 %，5 %和 10 %時(shí)，PCP 的去除速率逐級(jí)增加，表明生物炭大劑量的添加有助于 PCP 的去除。并且，在 2 %，5 %和 10 %的添加量時(shí)，反應(yīng) 15 天后，PCP基本上全部被去除。

圖 2.2 不同條件下水稻土中 PCP 還原轉(zhuǎn)化(a)，滅菌和不滅菌對(duì)照下，PCP 的還原轉(zhuǎn)化(b)Figure 2.2 The PCP (5 mg/L) transformation rates in 25 g/L soil with 10 mM lactate maintained inanaerobic conditions at 30 ±1 °C and pH 7.0 ±0.1. (a) With different biochar percentages and (b)with or without soil sterilization.
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：X53;X172

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本文編號(hào)：2707197