【摘要】：無機(jī)細(xì)粒子(Inorganic PM_(2.5))是影響我國區(qū)域空氣質(zhì)量的關(guān)鍵物種。本研究選擇京津唐和四川盆地兩個典型灰霾區(qū),分別以相距1500km的北京和重慶作為代表性特大城市,基于對PM_(2.5)中一次礦物組分、二次無機(jī)組分(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+,簡稱SNA)和氣象要素長期、連續(xù)的同步觀測與模擬,表征了典型地區(qū)之間無機(jī)細(xì)粒子污染的共性和差異,評估了外來沙塵對其礦物組分的季節(jié)性影響,并以細(xì)粒子酸度為切入點(diǎn),識別了影響SNA區(qū)域傳輸和轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵因素。研究結(jié)果表明:(1)由于排放特征和氣象條件等因素的差異,重慶PM_(2.5)區(qū)域污染水平更高,燃煤、生物質(zhì)燃燒的貢獻(xiàn)更加顯著,北京機(jī)動車排放的區(qū)域影響則大于重慶;然而,兩城市春季PM_(2.5)礦物組分濃度和比例相似(10% 25%),均顯著高于其他季節(jié),各季節(jié)SNA的比例也均在30%以上。(2)重慶春季PM_(2.5)礦物組分周均濃度可接近甚至超過北京,PM_(2.5)化學(xué)組成、氣團(tuán)后向軌跡、沙塵模擬等結(jié)果一致表明,高濃度礦物組分主要由外來沙塵傳輸導(dǎo)致,但其主導(dǎo)來源與北京有所不同:重慶沙塵過程PM_(2.5)中Ca、Mg的富集度較高,主要受西部沙源區(qū)影響(105?E),以長距離傳輸為主;而北京沙塵過程PM_(2.5)中Ca、Mg的富集度較低,主要受東部沙源區(qū)影響(105?E),傳輸距離相對較短。(3)通過分析重慶的典型沙塵過程,初步建立了基于SO_2/PM10、NO_2/PM10、風(fēng)速、氣團(tuán)來源和沙塵模擬的外來沙塵識別方法;對2005年春季PM10超標(biāo)日的逐日識別結(jié)果表明,重慶和北京分別有7天(20%)和21天(54%)可能與外來沙塵影響有關(guān)。(4)PM_(2.5)中Si/Al比值在春季沙塵報告期間的持續(xù)衰減驗證了外來沙塵影響的識別結(jié)果;其季節(jié)性演變過程則表明:外來源(以沙塵為主)對北京和重慶PM_(2.5)礦物組分的貢獻(xiàn)春夏季高、秋冬季低,觀測期間的平均貢獻(xiàn)率大于50%。(5)SO42-和NH4+均是決定北京和重慶PM_(2.5)酸度最重要的無機(jī)物種,而礦物組分的中和能力較弱;北京和重慶PM_(2.5)酸度的季節(jié)性波動十分顯著,2005年春夏季酸度出現(xiàn)同步變化,但2005年和2006年春季酸度的年際變化趨勢相反。(6)天氣系統(tǒng)對北京和重慶PM_(2.5)酸度的季節(jié)性共變具有決定性影響,沙塵傳輸和降水的年際差異則分別是導(dǎo)致其兩個春季酸度變化趨勢相反的關(guān)鍵成因。高酸度條件下,非均相反應(yīng)可成為北京和重慶NO_3~-的主要轉(zhuǎn)化途徑之一。
【圖文】：

北亞的韓國（Kim et al.，2006）和日本（Fu et al.，2004），，以及更遠(yuǎn)距離的洋中部地區(qū)（Holmes and Zoller，1996）、北美地區(qū)（Husar et al.，2001；Vanand Cahill，2002）和北極圈地區(qū)（Bory et al.，2002），其平面?zhèn)鬏斅窂饺缥徽撐娜臄?shù)據(jù)庫 2011年 第08期 工程科技Ⅰ輯

東亞地區(qū)（a）SO2、（b）NOx、（c）NH3排放的空間分布；（d）大陸高壓控制下近地層大氣傳輸流線圖
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：X513

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 黃美元,沈志來,吳玉霞,駱啟仁,徐渝,張冬保,陳思龍;重慶地區(qū)云水和雨水酸度及其化學(xué)組分的觀測分析[J];大氣科學(xué);1988年04期

2 黃美元，沈志來，劉帥仁，吳玉霞，肖輝，雷恒池，白春紅;中國西南典型地區(qū)酸雨形成過程研究[J];大氣科學(xué);1995年03期

3 肖輝,ＧｒｅｇｏｒｙＲ．Ｃａｒｍｉｃｈａｅｌ;東亞地區(qū)沙塵氣溶膠影響硫酸鹽形成的模式評估[J];大氣科學(xué);1998年03期

4 王瑋,湯大鋼,劉紅杰,岳欣,潘志,丁焰;中國PM_(2.5)污染狀況和污染特征的研究[J];環(huán)境科學(xué)研究;2000年01期

5 王艷;柴發(fā)合;王永紅;劉敏;;長江三角洲地區(qū)大氣污染物輸送規(guī)律研究[J];環(huán)境科學(xué);2008年05期

6 王瑋,姜振遠(yuǎn),張孟衡,王文興;華南大氣氣溶膠的污染特征及其與酸性降水的關(guān)系[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報;1992年01期

7 沈志來,吳玉霞,肖輝,黃美元;重慶地區(qū)云水化學(xué)特性年際變化[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報;1992年02期

8 張晶,陳宗良,王瑋;北京市大氣小顆粒物的污染源解析[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報;1998年01期

9 魏復(fù)盛,滕恩江,吳國平,胡偉,W.E.Wilson,R.S.Chapman,J.C.Pau,J.Zhang;我國4個大城市空氣PM_(2.5)、PM_(10)污染及其化學(xué)組成[J];中國環(huán)境監(jiān)測;2001年S1期

10 華蕾;郭婧;徐子優(yōu);胡月琪;黃延;鄒本東;;北京市主要PM_(10)排放源成分譜分析[J];中國環(huán)境監(jiān)測;2006年06期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 雷宇;中國人為源顆粒物及關(guān)鍵化學(xué)組分的排放與控制研究[D];清華大學(xué);2008年

本文編號：2706195