【摘要】： 本文利用天然膨潤(rùn)土自行制備羥基鐵和羥基鐵鋁柱撐膨潤(rùn)土(簡(jiǎn)稱鐵柱撐土和鐵鋁柱撐土)。研究了柱撐因素與液相吸附特性的關(guān)系,對(duì)柱撐膨潤(rùn)土理化性質(zhì)、微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征與分析,同時(shí)針對(duì)有機(jī)錫廢水開展了吸附應(yīng)用的探索研究。 以Cu-EDTA絡(luò)合離子為吸附質(zhì),研究了柱撐膨潤(rùn)土的吸附行為。結(jié)果表明,影響鐵柱撐土吸附性能(最大吸附量q_m、擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù)K和顆粒內(nèi)有效擴(kuò)散系數(shù)D_(iq))的柱撐因素的順序?yàn)?柱撐劑的OH/Fe摩爾比、柱撐反應(yīng)陳化溫度和時(shí)間。吸附符合Langmuir、Freundlich等溫方程和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,吸附速率的控制步驟是顆粒內(nèi)擴(kuò)散。鐵柱撐土OH/Fe摩爾比與q_m滿足直線關(guān)系(q_m=0.026+0.03385OH/Fe),直線的截距代表著膨潤(rùn)土固有吸附位對(duì)q_m的貢獻(xiàn)量,斜率正比于吸附反應(yīng)計(jì)量系數(shù),數(shù)值上等于OH/Fe摩爾比為1時(shí)羥基活性吸附位對(duì)q_m的貢獻(xiàn)量,這揭示了柱撐劑中羥基官能團(tuán)是新增的吸附位。k和D_(iq)隨著OH/Fe摩爾比的增加而升高;柱撐反應(yīng)陳化最佳溫度為60℃;柱撐反應(yīng)陳化時(shí)間對(duì)q_m、k和D_(iq)影響較小,最佳陳化時(shí)間為24hr。另外研究發(fā)現(xiàn),隨著Fe/Al摩爾比的降低,鐵鋁柱撐土的q_m、k和D_(iq)升高,表明羥基吸附位的活性與柱撐劑中金屬離子的種類有關(guān)。 通過柱撐膨潤(rùn)土表征參數(shù)的觀測(cè),發(fā)現(xiàn)隨著柱撐劑OH/Fe摩爾比的增加,鐵柱撐土的層間距(d_(001))升高。鐵鋁柱撐土的d_(001)隨著Fe/Al摩爾比的減小而增大;天然和柱撐膨潤(rùn)土的孔結(jié)構(gòu)是由結(jié)構(gòu)層板與鄰近的膨潤(rùn)土面或板接觸形成的“卡房狀”鍥形孔,更接近圓筒型模型的描述,其最可幾孔徑在3.9nm左右;鐵柱撐土的比表面積和分形維數(shù)值均高于天然膨潤(rùn)土,OH/Fe摩爾比為1.0時(shí),比表面積和分形維數(shù)最大,分別為108.87m~2/g和2.500。在鐵鋁柱撐土中,羥基鋁柱撐劑含量越高,分形維數(shù)值也越高。在分析表征參數(shù)的基礎(chǔ)上,首次建立了羥基鐵和羥基鐵鋁柱撐土的柱撐演化模式,包括四個(gè)狀態(tài)和三個(gè)過程,即原始態(tài)、溶脹態(tài)、柱撐態(tài)和最終態(tài),以及溶脹過程、柱撐反應(yīng)過程和活化重排過程。本研究首次提出了柱撐劑對(duì)比表面積和分形維數(shù)產(chǎn)生的四種效應(yīng),即柱撐效應(yīng)、新孔新面效應(yīng)、堵塞效應(yīng)和光滑封堵效應(yīng)。同時(shí)研究認(rèn)為,柱撐劑進(jìn)入膨潤(rùn)土層間域的機(jī)制并非是離子交換作用。 有機(jī)錫是環(huán)境激素,其污染的治理技術(shù)仍屬空白。本文針對(duì)有機(jī)錫廢水,采用自行研制的柱撐膨潤(rùn)土進(jìn)行了吸附應(yīng)用的探索研究。結(jié)果顯示,對(duì)COD和總錫離子濃度分別為3250mg/L和10.79mg/L的有機(jī)錫廢水,當(dāng)以去除COD為目的時(shí),柱撐膨潤(rùn)土的投加量可以采用4.0g/L,COD去除率為35.8%,而以吸附有機(jī)錫為目標(biāo)時(shí),投加量應(yīng)采用10g/L,總錫去除率為78.8%;吸附最佳pH為9.0;對(duì)總錫和COD的吸附服從擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,吸附速率受到包括顆粒擴(kuò)散在內(nèi)的多種機(jī)制聯(lián)合控制;總錫的吸附等溫線服從Langmuir和Freundlich等溫方程,COD的吸附等溫線服從Henry和Freundlich等溫方程�？傚a和COD的吸附量由大到小順序依次為:鐵鋁柱撐土、鐵柱撐土和天然膨潤(rùn)土。通過吸附等溫線的研究,表明廢水中的含錫有機(jī)物和非錫有機(jī)物遵循不同的吸附規(guī)律。對(duì)比吸附前后柱撐膨潤(rùn)土的X射線衍射、紅外光譜、熱分析和能譜分析發(fā)現(xiàn),吸附后鐵柱撐土的柱撐結(jié)構(gòu)垮塌,而鐵鋁柱撐土較為穩(wěn)定,并指出主要原因是廢水中的硫元素與柱撐劑的鐵元素反應(yīng),致使鐵柱撐劑解體,并導(dǎo)致鐵柱撐土結(jié)構(gòu)的垮塌。
【圖文】：

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