【摘要】： 本文利用天然膨潤土自行制備羥基鐵和羥基鐵鋁柱撐膨潤土(簡稱鐵柱撐土和鐵鋁柱撐土)。研究了柱撐因素與液相吸附特性的關(guān)系,對柱撐膨潤土理化性質(zhì)、微觀結(jié)構(gòu)進行了表征與分析,同時針對有機錫廢水開展了吸附應(yīng)用的探索研究。 以Cu-EDTA絡(luò)合離子為吸附質(zhì),研究了柱撐膨潤土的吸附行為。結(jié)果表明,影響鐵柱撐土吸附性能(最大吸附量q_m、擬二級動力學(xué)常數(shù)K和顆粒內(nèi)有效擴散系數(shù)D_(iq))的柱撐因素的順序為:柱撐劑的OH/Fe摩爾比、柱撐反應(yīng)陳化溫度和時間。吸附符合Langmuir、Freundlich等溫方程和擬二級動力學(xué)方程,吸附速率的控制步驟是顆粒內(nèi)擴散。鐵柱撐土OH/Fe摩爾比與q_m滿足直線關(guān)系(q_m=0.026+0.03385OH/Fe),直線的截距代表著膨潤土固有吸附位對q_m的貢獻量,斜率正比于吸附反應(yīng)計量系數(shù),數(shù)值上等于OH/Fe摩爾比為1時羥基活性吸附位對q_m的貢獻量,這揭示了柱撐劑中羥基官能團是新增的吸附位。k和D_(iq)隨著OH/Fe摩爾比的增加而升高;柱撐反應(yīng)陳化最佳溫度為60℃;柱撐反應(yīng)陳化時間對q_m、k和D_(iq)影響較小,最佳陳化時間為24hr。另外研究發(fā)現(xiàn),隨著Fe/Al摩爾比的降低,鐵鋁柱撐土的q_m、k和D_(iq)升高,表明羥基吸附位的活性與柱撐劑中金屬離子的種類有關(guān)。 通過柱撐膨潤土表征參數(shù)的觀測,發(fā)現(xiàn)隨著柱撐劑OH/Fe摩爾比的增加,鐵柱撐土的層間距(d_(001))升高。鐵鋁柱撐土的d_(001)隨著Fe/Al摩爾比的減小而增大;天然和柱撐膨潤土的孔結(jié)構(gòu)是由結(jié)構(gòu)層板與鄰近的膨潤土面或板接觸形成的“卡房狀”鍥形孔,更接近圓筒型模型的描述,其最可幾孔徑在3.9nm左右;鐵柱撐土的比表面積和分形維數(shù)值均高于天然膨潤土,OH/Fe摩爾比為1.0時,比表面積和分形維數(shù)最大,分別為108.87m~2/g和2.500。在鐵鋁柱撐土中,羥基鋁柱撐劑含量越高,分形維數(shù)值也越高。在分析表征參數(shù)的基礎(chǔ)上,首次建立了羥基鐵和羥基鐵鋁柱撐土的柱撐演化模式,包括四個狀態(tài)和三個過程,即原始態(tài)、溶脹態(tài)、柱撐態(tài)和最終態(tài),以及溶脹過程、柱撐反應(yīng)過程和活化重排過程。本研究首次提出了柱撐劑對比表面積和分形維數(shù)產(chǎn)生的四種效應(yīng),即柱撐效應(yīng)、新孔新面效應(yīng)、堵塞效應(yīng)和光滑封堵效應(yīng)。同時研究認為,柱撐劑進入膨潤土層間域的機制并非是離子交換作用。 有機錫是環(huán)境激素,其污染的治理技術(shù)仍屬空白。本文針對有機錫廢水,采用自行研制的柱撐膨潤土進行了吸附應(yīng)用的探索研究。結(jié)果顯示,對COD和總錫離子濃度分別為3250mg/L和10.79mg/L的有機錫廢水,當以去除COD為目的時,柱撐膨潤土的投加量可以采用4.0g/L,COD去除率為35.8%,而以吸附有機錫為目標時,投加量應(yīng)采用10g/L,總錫去除率為78.8%;吸附最佳pH為9.0;對總錫和COD的吸附服從擬二級動力學(xué)方程,吸附速率受到包括顆粒擴散在內(nèi)的多種機制聯(lián)合控制;總錫的吸附等溫線服從Langmuir和Freundlich等溫方程,COD的吸附等溫線服從Henry和Freundlich等溫方程�？傚a和COD的吸附量由大到小順序依次為:鐵鋁柱撐土、鐵柱撐土和天然膨潤土。通過吸附等溫線的研究,表明廢水中的含錫有機物和非錫有機物遵循不同的吸附規(guī)律。對比吸附前后柱撐膨潤土的X射線衍射、紅外光譜、熱分析和能譜分析發(fā)現(xiàn),吸附后鐵柱撐土的柱撐結(jié)構(gòu)垮塌,而鐵鋁柱撐土較為穩(wěn)定,并指出主要原因是廢水中的硫元素與柱撐劑的鐵元素反應(yīng),致使鐵柱撐劑解體,并導(dǎo)致鐵柱撐土結(jié)構(gòu)的垮塌。
【圖文】：

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本文編號：2705849