【摘要】：有色可溶性有機(jī)物(Chromophoric dissolved organic matter,CDOM),是溶解有機(jī)物(DOM,dissolved organic matter)中有色的部分,是水體中一類重要的紫外波段光與可見光藍(lán)光部分的吸收物質(zhì),其濃度和組成能顯著改變水下光場,進(jìn)而影響整個(gè)水體生態(tài)系統(tǒng)。不同的水體,由于浮游生物等內(nèi)源和地表徑流等外源物質(zhì)不同,其CDOM的濃度和組成成分也各不相同。河流作為聯(lián)系陸地和海洋的重要紐帶,河流等內(nèi)陸水體的CDOM的研究越來越受到重視。鑒于早期CDOM研究主要集中在海洋和海灣,對內(nèi)陸河流水體CDOM光學(xué)特性研究較少,生態(tài)環(huán)境因子和人為活動(dòng)對其影響鮮有報(bào)道的現(xiàn)狀,本文以2015-2017年在青藏高原河流、東北平原河流以及長白山區(qū)城市河流段采集的水體樣品為研究對象,以CDOM時(shí)空特征、來源及組成以及生態(tài)環(huán)境要素等對其的影響為主要研究內(nèi)容,探討了青藏高原河流、東北平原河流以及長白山區(qū)城市河流段的CDOM光學(xué)特性及環(huán)境因素對其的影響,以期為更好的全面理解內(nèi)陸不同地域水體水質(zhì)變化特征提供依據(jù),并為不同河流水資源管理與生態(tài)系統(tǒng)保護(hù)方針制定提供參考依據(jù)。主要研究結(jié)果如下:不同河流水體水質(zhì)研究發(fā)現(xiàn),青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的有機(jī)碳(DOC)濃度分別為2.89 mg L~(-1)、7.77 mg L~(-1)和16.49 mg L~(-1),其中DOC濃度大小表現(xiàn)為山區(qū)城市河流平原河流青藏高原河流。青藏高原河流的電導(dǎo)率(EC)有高于平原河流和山區(qū)城市河流的趨勢,且呈現(xiàn)相對更高的總氮(TN)和低的總磷(TP)含量。平原河流諾氟沙星和恩諾沙星濃度分別為25.60 ng L~(-1)和3.23 ng L~(-1),顯著高于山區(qū)城市河流;山區(qū)城市河流的磺胺甲惡唑和甲硝唑濃度分別為211.35 ng L~(-1)和10.36 ng L~(-1),顯著高于平原河流,與較多人為源輸入有關(guān)。青藏高原、平原河流和山區(qū)城市河流水體CDOM濃度大小a(350)、SUVA_(254)和S_(275-295)、Sr具有顯著性的差異。與青藏高原河流水體呈現(xiàn)相對更低的CDOM濃度對比,平原河流和山區(qū)城市河流分別呈現(xiàn)顯著較高的CDOM濃度。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的E_(250:365)分別為7.90、7.24和6.54,山區(qū)城市河流呈現(xiàn)最低。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的SUVA_(254)分別為3.32L mg C~(-1) m~(-1)、4.05L mg C~(-1) m~(-1)和1.61L mg C~(-1) m~(-1),山區(qū)城市河流顯著低于青藏高原河流和平原河流。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流的S_(275-295)分別為0.0202 nm~(-1)、0.0182 nm~(-1)和0.0170 nm~(-1)。CDOM吸收參數(shù)結(jié)果表明青藏高原CDOM相對分子質(zhì)量以小分子量為主,山區(qū)城市河流以高分子量為主。青藏高原河流、平原河流和山區(qū)城市河流不同季節(jié)CDOM吸收參數(shù)呈現(xiàn)顯著差異,且CDOM吸收特性與流域環(huán)境要素有關(guān)。基于平行因子分析模型,解析CDOM的EEMs的平行因子組分為3個(gè),分別為類蛋白質(zhì)熒光組分C1(激發(fā)波長Ex=230 nm和發(fā)射波長Em=360 nm)、類腐殖質(zhì)組分C2(激發(fā)波長Ex=245 nm和發(fā)射波長Em=450 nm)和土壤富里酸熒光峰C3(激發(fā)波長Ex=240 nm和發(fā)射波長Em=480 nm)。山區(qū)城市河流水體類蛋白質(zhì)熒光組分強(qiáng)度C1為27.76 nm~(-1),顯著高于青藏高原河流和平原河流;平原河流類腐殖酸組分強(qiáng)度C2為18.57 nm~(-1),顯著高于青藏高原河流和山區(qū)城市河流;山區(qū)城市河流水體土壤富里酸熒光組分強(qiáng)度C3為53.89 nm~(-1),極顯著高于青藏高原和平原河流。青藏高原河流CDOM熒光強(qiáng)度低,表示濃度低且CDOM單位吸收與熒光強(qiáng)度低,導(dǎo)致更多太陽紫外輻射進(jìn)入水體中,限制浮游植物光合作用,對水生生態(tài)環(huán)境造成破壞。熒光指數(shù)FI_(370)結(jié)果顯示,大部分青藏高原河流和平原河流CDOM為陸源;山區(qū)城市河流樣品即來源于微生物也源于陸源輸入。熒光指數(shù)FI_(310)結(jié)果顯示,青藏高原河流和平原河流生物活動(dòng)貢獻(xiàn)內(nèi)源相比山區(qū)城市水體較少。環(huán)境和人為因素對CDOM光學(xué)參數(shù)的影響結(jié)果得出,CDOM的光學(xué)參數(shù)分別可解釋青藏高原河流84%、平原河流95%和山區(qū)城市河流96.2%的水質(zhì)變量;隨著高程逐漸下降,CDOM濃度a(350)和類色氨酸組分C2強(qiáng)度均呈極顯著上升的趨勢;年總?cè)照諘r(shí)數(shù)和a(350)呈極顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,年總?cè)照諘r(shí)數(shù)越多,a(350)濃度越低,這是因?yàn)镃DOM光漂白作用的緣故;月平均氣溫與平行因子組分C3、DOC呈極顯著正相關(guān),月平均降雨量與C3、C1、DOC和a(350)呈正相關(guān);人口總數(shù)、GDP分別與CDOM吸收和熒光雖然表現(xiàn)較低相關(guān)性,但仍達(dá)到顯著水平;不同土地利用下不同CDOM吸收和熒光參數(shù)具有顯著差異,人工用地呈現(xiàn)相對高a(350)、C1和C3,低FI_(370)和FI_(310),草地和未利用的土地呈現(xiàn)相對較低的a(350)值和熒光參數(shù);平行因子組分色氨酸C1和土壤富里酸C3與磺胺甲惡唑,以及與甲硝唑間,呈現(xiàn)極顯著的正相關(guān)關(guān)系。綜上,不同區(qū)域的河流水體CDOM表現(xiàn)出的不同光學(xué)特性,顯著受流域內(nèi)自然和人類活動(dòng)等因子共同影響。
【圖文】：

圖 1-1 CDOM 電子躍遷能級圖Figure 1-1 Electronic transition energy level diagram of CDOMM 的吸光度常通過紫外可見分光光度計(jì)進(jìn)行測定，其吸收系下：a(λ)=2.303A(λ)/L )是 CDOM 樣品在波長 λ 處的光學(xué)密度，L 為紫外可將光分光色皿的長度（0.01 m）。為了消除實(shí)驗(yàn)室紫外可將光分光光度品與空白折射率差異或者散射等影響，CDOM 樣品的吸收系正，a(λ)=2.303*(A(λ)- A平均值)/L )為校正之后的 CDOM 樣品在波長 λ 處的吸收系數(shù)，A平均值為數(shù)平均值。研究報(bào)道，CDOM 吸收校正可參考用 700-800 nm 650-700 nm 處的吸收系數(shù)或平均吸收系數(shù)進(jìn)行校正。CD

DOM 熒光1）熒光原理OM 由于結(jié)構(gòu)中有發(fā)色團(tuán)的存在，其結(jié)構(gòu)中包括較低能量的 π-π 躍遷的，不僅具有吸收光的性質(zhì)，還使其在吸收紫外光后能發(fā)出熒光。CD原理是基于特定波長的光照射，使原子核周圍處于基態(tài)的電子被激發(fā)分子失去激發(fā)能并不穩(wěn)定；當(dāng)電子在該能級上回到第一激發(fā)單重態(tài)的最級，能量以光的形式釋放，所發(fā)射的光量子就是熒光 (圖 1-2)。熒光檢外可見光分光光度計(jì)吸收法高出 2~4 個(gè)數(shù)量級，檢出限可達(dá) 0.001此外，熒光法的選擇性好、線性范圍寬，可獲取更豐富的組分信息，是的痕量分析技術(shù)，廣泛的應(yīng)用于水體中 CDOM 的分析與檢測。CDOM為熒光溶解有機(jī)物（FDOM）[49]。
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X52

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本文編號：2704980