【摘要】：社會對有機化工產(chǎn)品使用量增加,大量有機產(chǎn)品如重非水相液體(DNAPLs)在煉制及使用過程中進入地下環(huán)境,對地下水造成嚴重污染。泄露DNAPLs的運移分布受多種因素影響,包括自身物化性質,地下水流速,介質非均質性等。探討流速和非均質性對DNAPLs運移分布的影響,能夠為場地污染源調查及修復方案制定提供理論參考。由于低粘滯性、低溶解性和難降解性等特點,地下水中DNAPLs污染修復較困難,污染場地的治理已成為國內(nèi)外研究熱點。在眾多修復技術中,表面活性劑沖洗技術能夠有效去除大部分污染源,但在沖洗后期出現(xiàn)污染物濃度拖尾,修復效率顯著降低。原位高級氧化技術適用污染物類型多,對溶解態(tài)污染物去除效率較快,但對于NAPL相污染物,降解效果較弱。針對上述存在問題,本文選用四氯乙烯(PCE)作為特征污染物,通過室內(nèi)二維砂箱實驗研究流速、流速及非均質性對PCE運移分布的影響。采用透射光法動態(tài)監(jiān)測PCE的運移過程,定量測量PCE的飽和度。另外,為保證實驗結果的可靠性,采用T2VOC程序模擬PCE的運移過程。考慮到室內(nèi)實驗可實現(xiàn)的非均質性較弱且實現(xiàn)次數(shù)有限,進而采用滲透率隨機場刻畫非均質性,通過T2VOC模擬不同粘滯性DNAPLs的運移分布,評估流速、非均質性和粘滯性的影響。此外,選用Tween 80表面活性劑作為增溶溶劑,過硫酸鈉作為氧化劑,檸檬酸鈉整合二價鐵作為活化劑。在運移實驗的基礎上,進行Tween 80表面活劑增溶沖洗,及Tween 80-活化過硫酸鈉氧化聯(lián)合修復研究。采用透射光法監(jiān)測NAPLs(PCE和中間產(chǎn)物)的去除過程,并測量NAPLs飽和度。采用GTP定量表征污染源區(qū)結構,定義為不連續(xù)離散狀與連續(xù)池狀PCE體積比。探討Tween 80與Tween 80-過硫酸鈉氧化聯(lián)合技術對NAPLs的去除效果,以及初始污染源結構特征對污染物修復效率的影響。研究成果對于場地有機污染源調查,以及土壤-地下水污染修復具有重要的理論意義與實際應用價值。本論文主要研究成果如下:(1)較大的流速促進低粘滯性DNAPLs(PCE)的水平及垂向運移,流速與非均質共同作用顯著影響PCE的運移路徑。數(shù)值模擬結果進一步驗證了實驗結果。粘滯性減小了流速的影響,中-高粘滯性DNAPLs運移分布主要受非均質與粘滯性影響。非均質性和流速的協(xié)同作用可能顯著改變DNAPLs的運移路徑及污染源空間位置;(2)Tween 80表面活性劑在沖洗前期能夠去除大部分PCE,去除率與初始污染源結構特征密切相關。離散狀PCE越多,與表面活性劑的有效接觸面積越大,易被優(yōu)先溶解去除,修復效率越高。然而,對于飽和度較高,連續(xù)性較強的污染池,較難溶解去除,進入污染物拖尾階段,修復效率顯著下降;(3)Tween 80-活化過硫酸鈉氧化聯(lián)合修復,批量實驗結果表明在Tween 80(4%)存在的氧化系統(tǒng)(PS/citrate/Fe2+/PCE)中,檸檬酸鈉濃度控制著過硫酸鈉的激活效率,對PCE降解效率的影響較大,合適的氧化劑摩爾配比顯著影響原位化學氧化修復技術的應用效果。沖洗結果表明消耗相同體積溶液,NAPLs去除率相似,去除效率與初始污染源結構分布特征關系不大,而是與沖洗溶劑密切相關,沖洗溶劑決定NAPLs的修復效率;(4)對比Tween 80沖洗與Tween 80-活化過硫酸鈉氧化聯(lián)合技術的修復效果,后者NAPLs出流濃度與修復效率顯著增大,平均去除率增大22%。Tween 80膠束增加PCE的溶解度,使溶解態(tài)PCE與硫酸根自由基(SO4·-)接觸概率增大,降解速率加快,而降解過程又加快了 PCE從NAPL相到水相的轉移,溶解度進一步增大,增溶與氧化的協(xié)同效應促進PCE的去除。因此表面活性劑-活化過硫酸鈉氧化聯(lián)合技術是一種相對可靠、高效的土壤-地下水原位修復技術。
【圖文】：

態(tài)污染物沿水流方向形成污染暈，部分溶解態(tài)污染物吸附在顆粒表面。其余逡逑ＤＮＡＰＬｓ最終穿透含水層，到達隔水層后在其上部聚積形成污染池（ｐｏｏｌ）。逡逑ＤＮＡＰＬｓ在地下環(huán)境的存在形態(tài)和遷移過程見圖１－１。自由相和殘余ＤＮＡＰＬｓ滯逡逑留在含水層中，緩慢溶解于地下水成為長期污染源，造成嚴重污染（Ｃｈａｔｚｉｓ和逡逑Ｄｕｌｌｉｅｎ，１９８３；邋Ｍｏｒｒｉｓｓｅｙ邋和邋Ｇｒｉｓｍｅｒ，１９９９；邋Ｌｉａｎｇ邋和邋Ｆａｌｔａ，２００８；邋Ｑｉｎ邋等，２００９）。逡逑其遷移和修復比ＬＮＡＰＬｓ更復雜、污染范圍更廣、更難治理。并且包氣帶中殘逡逑余ＤＮＡＰＬｓ在外力或降雨入滲作用下，可能繼續(xù)向下遷移，成為二次污染源，逡逑對清潔區(qū)域地下水構成較大威脅。逡逑ＤＮＡＰＬｓ在含水層的徖移機理、運移分布及其修復治理是ＤＮＡＰＬｓ的主要逡逑研宄內(nèi)容，因此詳細描述ＤＮＡＰＬｓ污染場地特征、準確監(jiān)測ＤＮＡＰＬｓ污染體和逡逑污染源位置是正確選擇修復措施、制定修復方案及有效去除ＤＮＡＰＬｓ污染源的逡逑前提與關鍵。逡逑４逡逑

（４）電動力法逡逑電動力法（Ｅｌｅｃｔｒｏ－ｋｉｎｅｔｉｃｓ）通過在污染土壤兩側設置電機并施加低壓電流生電滲、電移或電泳現(xiàn)象，形成附加電場影響土壤－地下水中污染物的遷移，而使污染物從地下水、淤泥、沉積物或土壤中分離提取出來。該方法主要是處理低滲透性土體的污染問題，可用于處理多種污染物，使用該方法前，需行一系列分析實驗，以確定該方法是否適用于擬處理場地，其缺點是容易在附近形成金屬沉淀。逡逑（５）原位微生物處理逡逑選擇合適的微生物、控制合適的營養(yǎng)配比，幾乎可以降解大部分有機污染據(jù)降解程度分為微生物轉化和礦化。微生物轉化是將污染物降解轉化成較簡中間產(chǎn)物，微生物礦化是將污染物降解形成水、二氧化碳和無機殘質。從２紀７０年代開始，人們進行了大量微生物原位處理研宄，微生物處理技術被用于污染水的地上處理（Ｍｕｒａｒｋａ等，１９９２），大多數(shù)微生物原位處理采用
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X131

【參考文獻】

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本文編號：2704921