【摘要】：重金屬鉛對人體具有極大毒性,鉛污染一旦產(chǎn)生將不能被降解。面對當前我國水體鉛污染嚴峻形勢,研究含鉛廢水的凈化處理對水資源安全具有重要意義。傳統(tǒng)鉛污染處理方法存在能耗高、投資大、維護成本高等缺點,而電容去離子(Capacitive deionization,CDI)技術具有能耗低、無污染、電極易再生和維護成本低的優(yōu)勢,是一種極具前景的離子去除技術。目前該技術主要應用于海水淡化與苦鹽水脫鹽,對低濃度重金屬鉛的去除研究較少,其去除機理、工藝參數(shù)和影響因素等有待進一步深入研究。因此,系統(tǒng)研究含鉛廢水的CDI處理技術,具有重要的理論意義和社會經(jīng)濟價值。本文系統(tǒng)研究了碳納米管(carbon nanotube,CNT)電極、等離子強化CNT電極及CNT與聚吡咯(PPy)復合材料電極電容去除鉛離子的電極材料制備與改性方法、除鉛工藝、去除過程動力學及機理,主要研究內容如下:探討了碳納米管前處理和電極制備工藝對電極電化學性能、鉛離子吸附量的影響。研究了碳納米管和碳納米管電極的形貌、孔徑分布特征、電化學性能、潤濕性能等。分析了CNT電極電容去除鉛離子的工藝條件包括電壓、流速等及水質條件如p H值、溫度、初始濃度、共存離子等對CNT電極去除鉛離子的影響。結果表明:采用KOH對CNT前處理后,CNT的比表面積增大,CNT電極的電化學活性增強,比電容提高90%,在初始鉛濃度為10 mg/L時,電極的平衡吸附量提高21%。當粘接劑用量為10%時,電極的綜合性能較好。由CNT和粘接劑壓制成的電極,相對CNT其比表面積和孔容減小,電極的潤濕性差。確定了CNT電極電容去除鉛離子的實驗工藝條件:電壓450 m V、流速20 m L/min、溫度20℃、p H=6。去除過程符合一級動力學方程和Freundlich吸附等溫模型。根據(jù)雙電層理論建立CNT電極電容去除鉛離子動態(tài)過程模型,仿真與實驗結果基本吻合,結合循環(huán)伏安法和交流阻抗分析,表明電極對鉛離子的吸附為典型的雙電層電容吸附。為改善CNT電極比表面積、電化學性能和潤濕性,以提高電容去除鉛離子的吸附量,采用空氣等離子直接對CNT電極進行活化處理。研究了等離子工藝條件對電極性能和電容去除鉛離子吸附量的影響。對比分析了等離子活化前后電極的表面形貌、比表面積、孔徑分布特征、電化學性能和潤濕性能,結合等離子原理推測等離子活化電極的機理。研究發(fā)現(xiàn),等離子活化5 min后,P-CNT電極表面的含氧和含氮官能團顯著增加、粘接劑含量降低,電極的比表面積和孔容均增加,表面呈超親水特性,電化學活性增強,比電容提高47.4%,傳質電阻降低,初始鉛濃度為10 mg/L時,鉛離子的吸附量提高58.6%。研究了等離子活化電極電容去除鉛離子的工藝和水質條件等對電極吸附量的影響,確定的工藝、水質條件與CNT電極一致。分析了P-CNT電極除鉛的動力學、吸附等溫線,去除過程符合二級動力學方程和Freundlich吸附等溫模型。由于表面含有較多的氧官能團,其螯合和氫鍵作用在高濃度時增強,因此鉛濃度增加時,鉛吸附量的實驗結果大于雙電層吸附動態(tài)過程模型的仿真結果。采用導電高分子聚吡咯(PPy)和CNT制備復合材料,以進一步提高CNT電極的比電容和電容去除鉛離子的吸附量。為改善復合材料性能,首先采用空氣等離子對CNT進行改性處理,再共價接枝PPy。研究了P-CNT-PPy復合材料制備工藝對電極性能的影響,推測其制備機理。對比分析CNT改性處理對復合材料物理化學、電化學性能和離子吸附量的影響。研究了P-CNT-PPy電極電容去除鉛離子的工藝條件、動力學、吸附等溫線及去除機理。確定P-CNT-PPy的制備工藝條件為:CNT等離子改性20 min,CNT與吡咯單體的質量比為1:4、鹽酸添加量為10 m L和APS分兩次添加。CNT經(jīng)等離子改性后,部分PPy可通過P-CNT上的吡咯型氮形成共價鍵聚合,因而復合材料具有較長的共軛結構、良好的導電性和熱穩(wěn)定性,比電容比CNT提高5.7倍。在初始鉛濃度50 mg/L、電壓450 m V條件下,鉛離子吸附量比CNT電極提高1.6倍。確定的P-CNT-PPy電極去除鉛離子的實驗工藝條件為:電壓600 m V、p H=6。鉛離子去除過程符合二級動力學方程和Langmuir吸附等溫模型,離子吸附發(fā)生在P-CNT-PPy骨架鏈的贗電容和電極與溶液接觸面的雙電層電容上。
【圖文】：

a) 離子去除過程 b) 電極短路再生過程圖 1.1 電容去離子原理可溶性鹽溶于水后將發(fā)生電離，不發(fā)生電離的顆粒在水溶液中的離子而帶相應的電荷。如圖 1.1 a)所示，當溶液中陰離子、

a) Helmholtz 模型 b) Gouy-Chapman-Stern 模型圖 1.2 雙電層電容模型[39]離子水處理應用子技術的研究最早始于 1960 年，，Blair 和 Murphy 等利用碳
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X703

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本文編號：2702376