【摘要】：論文分析了我國(guó)SO2污染、硫資源需求及世界各國(guó)煙氣脫硫技術(shù)研究進(jìn)展和應(yīng)用情況。其中,濕式再生煙氣脫硫技術(shù)具有凈化效率高、可降低PM2.5來(lái)源、吸收劑循環(huán)使用和回收S02資源等特點(diǎn),更適合解決我國(guó)硫資源短缺和需求不斷增長(zhǎng)的矛盾。但是,因?yàn)樵擃惣夹g(shù)還存在工藝流程長(zhǎng)、投資大、再生能耗和成本高,亞硫酸鹽易氧化成熱穩(wěn)定性硫酸鹽和吸收劑穩(wěn)定性差而導(dǎo)致消耗大、脫硫率和S02回收率低、設(shè)備結(jié)垢和堵塞等系列問(wèn)題,目前的應(yīng)用比例還不到5%。因而,選擇或開(kāi)發(fā)合適的可再生脫硫劑,改進(jìn)工藝和裝備將是提升再生煙氣脫硫技術(shù)的根本出路,也將是我國(guó)今后煙氣脫硫發(fā)展的一個(gè)主要方向。為此,本文選用了熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性好、廉價(jià)易得、可再生的磷酸鈉鹽緩沖溶液作為煙氣脫硫劑,以強(qiáng)化傳質(zhì)、傳熱效果顯著的旋轉(zhuǎn)填料床為吸收和解吸設(shè)備,進(jìn)行了旋轉(zhuǎn)填料床-磷酸鈉鹽緩沖溶液煙氣脫硫的理論和實(shí)驗(yàn)研究,為其工業(yè)化應(yīng)用提供理論依據(jù)和科學(xué)數(shù)據(jù)。在脫硫理論方面,論文通過(guò)分析磷酸鈉鹽緩沖溶液煙氣脫硫機(jī)理,結(jié)合多元緩沖溶液理論、化學(xué)平衡和相平衡原理,建立了磷酸鈉鹽及其脫硫溶液中離子的分布系數(shù)、緩沖容量、理論硫容量和相平衡等方程；借助MATLAB軟件的數(shù)值計(jì)算,從理論上計(jì)算并分析了脫硫溶液的酸濃度、pH值和氣相SO2分壓等對(duì)分布系數(shù)、緩沖容量和理論硫容量的影響；通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定磷酸鈉鹽溶液的緩沖容量隨pH值的變化規(guī)律,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算接近,不過(guò)溶液實(shí)際的緩沖pH值范圍變寬,更符合煙氣脫硫的要求；確定了溶液實(shí)現(xiàn)S02吸收與解吸良性循環(huán)的pH值范圍為4.5-7,溶液中主要起緩沖作用的是NaH2PO4和Na2HPO4,為磷酸鈉鹽溶液煙氣脫硫?qū)嶒?yàn)和優(yōu)化提供了理論指導(dǎo)。在傳質(zhì)性能研究方面,論文通過(guò)對(duì)磷酸鈉鹽溶液脫硫機(jī)理以及脫硫過(guò)程傳質(zhì)分析,得出吸收SO2的速率主要受傳質(zhì)速率控制,需要通過(guò)創(chuàng)新脫硫設(shè)備和工藝來(lái)提高強(qiáng)化傳質(zhì)和脫硫效率。為此,分別以高效傳質(zhì)設(shè)備——旋轉(zhuǎn)填料床和高效填料塔作為吸收設(shè)備,磷酸鈉鹽緩沖溶液為吸收劑,進(jìn)行了模擬煙氣脫硫過(guò)程的傳質(zhì)和脫硫性能實(shí)驗(yàn),研究了工藝參數(shù)(β、U、u、CP和初始pH值、y1等)、氣液接觸方式、吸收裝置、填料類型和結(jié)構(gòu)等對(duì)氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)Kya的影響。結(jié)果表明：在相同條件下,旋轉(zhuǎn)填料床的Kya比高效填料塔提高了1個(gè)數(shù)量級(jí),其強(qiáng)化傳質(zhì)效果顯著；分層填料旋轉(zhuǎn)床的Ky比充滿填料的提高了50%以上；0環(huán)填料旋轉(zhuǎn)床的Kya比波紋絲填料的提高15%左右；逆流吸收工藝的Kya略高于并流吸收工藝,但在較高噴淋密度(7 m3/m2-h)下,前者的Kya略低于后者。應(yīng)用MATLAB軟件中的非線性回歸程序,對(duì)旋轉(zhuǎn)床充滿填料和分層填料分別在并流和逆流吸收工藝下的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合,得到本試驗(yàn)范圍內(nèi)旋轉(zhuǎn)床脫硫的Kya與β、u和U等操作參數(shù)的關(guān)聯(lián)式：Kya=mβaubUc,模型的平均誤差為(2.82-7.85)%,能夠較好的反應(yīng)操作參數(shù)對(duì)旋轉(zhuǎn)填料床中磷酸鈉脫硫過(guò)程的傳質(zhì)系數(shù)的影響規(guī)律。在脫硫工藝研究方面,重點(diǎn)考察了旋轉(zhuǎn)填料床中并流吸收和逆流吸收兩種工藝下的脫硫率η受工藝參數(shù)(β、L/G、u、CP、初始pH值、C1和t等)、填料類型和結(jié)構(gòu)等因素的影響規(guī)律。結(jié)果表明：吸收液的初始pH值、L/G和β對(duì)η的影響均較為顯著；兩種吸收工藝下的η均隨初始pH值、L/G、β和Cp的增大而增大,且增加速率逐漸減��；隨吸收液溫度的升高而降低；在較高U(7 m3/m2·h)下,隨C1和u的升高先是略微增加后降低,且變化幅度較小,而在較低U(4 m3/m2·h)下,隨C1和u的升高而降低,且并流的η呈快速下降趨勢(shì)。在相同工藝條件下,并流的η低于逆流,但隨著L/G、β、初始pH值的增加,兩者的差距逐漸縮�。沪拳h(huán)填料旋轉(zhuǎn)床的η高于波紋絲填料旋轉(zhuǎn)床。吸收工藝的適宜條件：初始pH值5.5-6，，t50℃,并流：L/G=(2～3)L/m3,β=80～100,Cp=1.5 mol/L左右,逆流：L/G=(1.5～2) L/m3,β=80左右,Cp=(1～1.5)mol/L,在u=(0.3～1.2)m/s,C1低于14g/m3下,兩種工藝的η高于98%,C2可低于200mg/m3或100 mg/m3,甚至50 mg/m3,達(dá)到國(guó)家新的排放標(biāo)準(zhǔn)。在再生工藝研究方面,以旋轉(zhuǎn)填料床和填料塔兩種設(shè)備進(jìn)行了脫硫富液再生實(shí)驗(yàn),重點(diǎn)考察了兩種設(shè)備的再生工藝參數(shù)對(duì)解吸率的影響,并在相近條件下進(jìn)了行對(duì)比實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)果表明：兩種設(shè)備均能夠?qū)α姿徕c脫硫富液進(jìn)行有效解吸,其解吸率可達(dá)到88%以上,旋轉(zhuǎn)填料床的解吸率要高于后者4%以上,且富液預(yù)熱溫度可降低5℃；兩者的解吸率隨富液的預(yù)熱溫度、S02濃度、汽液比的增加而增加,隨富液pH值、富液流量和磷酸濃度的增加而下降。塔再生工藝的適宜參數(shù)：富液pH5、L=30 L/h左右、汽液比1000m3/m3左右、Gp≤2 mol/L、t≥95℃,其解吸率可達(dá)88%以上。旋轉(zhuǎn)床再生工藝的適宜參數(shù)：β=60～80,富液pH5、L=20 L/h左右、汽液比800 m3/m3左右、Cp≤3 mol/L、t=90℃左右,解吸率可達(dá)91%以上。旋轉(zhuǎn)填料床中10次重復(fù)吸收與解吸實(shí)驗(yàn)表明：脫硫率衰減僅為0.05%,而解吸率略有上升,亞硫酸鈉鹽的氧化速率只有0.003 mol/(L·h),僅為填料塔中磷酸鈉法和亞硫酸鈉循環(huán)法的7.9%和1.7%。在并流吸收和解吸的適宜條件下,旋轉(zhuǎn)填料床-磷酸鈉濕式再生脫硫工藝連續(xù)運(yùn)行5h的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,脫硫率和解吸率分別穩(wěn)定在98.2%和81.1%左右,出口SO2濃度穩(wěn)定在100 mg/m3左右,優(yōu)于煙氣排放標(biāo)準(zhǔn)。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：X701;TQ028.17

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本文編號(hào)：2692593