【摘要】:論文分別采用超聲波輻射、可見光光照、簡易加熱和溶致液晶模板方法,制備系列納米Pd材料,通過改變實驗條件調(diào)控其微觀形貌;針對空氣污染物—甲醛,將不同體系制備的納米Pd修飾到玻碳電極表面,利用三電極化學(xué)系統(tǒng),通過循環(huán)伏安法系統(tǒng)的研究了不同催化劑修飾電極對甲醛的電催化氧化,為拓展甲醛的電化學(xué)行為研究奠定了理論基礎(chǔ)。 1.采用超聲波輻射、可見光光照和簡易加熱合成方法,以PdCl2為金屬前驅(qū)物,在水-乙醇混合溶液中,分別在沒有模板.CTAB表面活性劑模板和CTAB-SDS混合表面活性劑模板等反應(yīng)體系內(nèi)制備納米Pd催化劑,采用XRD、TEM、UV、 HRTEM和低溫氮吸附-脫附等技術(shù)進行了表征?疾炝瞬煌瑢嶒灄l件(無模板、CTAB模板和CTAB-SDS模板)對納米催化劑微觀形貌的影響,探討了Pd2+的還原機理,系統(tǒng)研究了所制備的納米催化劑修飾玻碳電極對甲醛的電催化氧化活性。通過三種方法相同實驗條件下對甲醛的電催化活性和相對標(biāo)準(zhǔn)偏差比較,結(jié)果表明,以CTAB-SDS混合表面活性劑為軟模板,采用簡易加熱合成方法制備的納米Pd修飾電極對甲醛的電催化活性是最好的。最佳實驗條件是加熱3h,CTAB與SDS的摩爾比為100:1,該合成條件的納米催化劑平均粒徑為(30±2)nm,呈規(guī)則形貌,特別是四邊形納米催化劑的產(chǎn)率較高,利用其修飾電極對甲醛的電催化氧化峰Ⅰ的電流值為1345μA,峰電流的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差僅為0.72%。 2.在25℃,構(gòu)建鹽水/SDS/環(huán)己烷/正戊醇三元溶致液晶體系,利用小角XRD、DSC和偏光顯微分析等技術(shù)手段,繪制三元相圖,確定液晶區(qū)域;以溶致液晶為模板,分別在避光、白熾燈光照及紫外光輻射等不同實驗條件下合成納米Pd催化劑,考察了不同實驗條件對其微觀形貌的影響,并利用其修飾電極對甲醛的電催化氧化進行了系統(tǒng)研究。通過三種實驗條件對甲醛的電催化氧化峰Ⅰ的電流值和相對標(biāo)準(zhǔn)偏差比較,結(jié)果表明,在白熾燈光照條件下,制備的納米Pd催化劑修飾電極對甲醛的電催化活性是最好的。最佳實驗條件是反應(yīng)時間6h,白熾燈光照強度100W;該合成條件的納米粒子呈菱形、五邊形和四方形,粒徑為(31±2)nm,且分布較集中,和避光條件制備的納米Pd催化劑的微觀形貌比較,光照6h與避光24h的納米催化劑的形貌和尺寸相類似,表明光和熱的作用可以加速納米粒子的生長,利用此材料修飾玻碳電極,氧化峰Ⅰ的電流值為988μA,峰電流的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為3.89%。 3.比較簡易加熱方法和溶致液晶的優(yōu)化實驗方案,表明采用簡易加熱合成方法制備納米催化劑修飾電極對甲醛的催化行為足最好的。
【學(xué)位授予單位】:安徽理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2012
【分類號】:TQ138.23;X51
【參考文獻(xiàn)】
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本文編號:
2681988
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