發(fā)布時(shí)間：2020-05-22 02:15

【摘要】：近二十多年來(lái),我國(guó)農(nóng)田土壤重金屬污染問(wèn)題日益突出,部分地區(qū)的土壤重金屬污染已危及糧食安全生產(chǎn)。研究我國(guó)典型農(nóng)田土壤重金屬積累過(guò)程中重金屬化學(xué)形態(tài)轉(zhuǎn)化、吸附與解吸及運(yùn)移的規(guī)律,有利于全面弄清不同土壤條件下重金屬的環(huán)境化學(xué)行為,預(yù)測(cè)重金屬在土壤-植物、土壤-水體中的遷移,為重金屬的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供參考依據(jù),對(duì)評(píng)價(jià)重金屬在實(shí)際環(huán)境中的影響和預(yù)測(cè)農(nóng)田土壤重金屬的污染趨勢(shì)有著重要理論和實(shí)際的意義。本研究選擇了我國(guó)不同氣候區(qū)的7種典型農(nóng)田土壤(包括黑土、黃潮土、紅壤、灰潮土、黃綿土和兩種水稻土),以目前我國(guó)土壤重金屬污染較為突出的鉛(Pb)、鎘(Cd)、銅(Cu)、汞(Hg)等4種重金屬元素作為研究對(duì)象,采用室內(nèi)培養(yǎng)、重金屬形態(tài)分級(jí)、吸附解吸實(shí)驗(yàn)、室內(nèi)淋溶實(shí)驗(yàn)及模擬模型等綜合研究方法,探討了我國(guó)典型農(nóng)田土壤中重金屬環(huán)境化學(xué)行為過(guò)程及其風(fēng)險(xiǎn)性。研究?jī)?nèi)容包括水分條件對(duì)典型重金屬在農(nóng)田土壤中形態(tài)轉(zhuǎn)化動(dòng)態(tài)過(guò)程的影響,農(nóng)田土壤對(duì)Cu、Pb、Cd和Hg的吸附與解吸特性,污水灌溉下典型重金屬在農(nóng)田土壤中的運(yùn)移和積累及其模擬,以及污染土壤中重金屬的淋溶特性及其釋放動(dòng)力學(xué)。獲得的主要結(jié)論如下： 1.不同水分條件下重金屬在農(nóng)田土壤中形態(tài)轉(zhuǎn)化特點(diǎn) 通過(guò)連續(xù)檢測(cè)2個(gè)污染水平的4種重金屬元素(Cu、Cd、Pb和Hg)在7種農(nóng)田土壤中的3種水分條件(水分適度、干濕交替及長(zhǎng)期淹水)下的培養(yǎng)試驗(yàn)過(guò)程(150 d)中重金屬化學(xué)形態(tài)的變化,發(fā)現(xiàn)：(1)隨著外源重金屬添加量的增加,土壤中交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)重金屬的比例增加,殘?jiān)鼞B(tài)重金屬的比例則隨之降低；高濃度外源重金屬進(jìn)入土壤后,轉(zhuǎn)化為緊結(jié)合態(tài)重金屬的能力有所減弱；土壤性質(zhì)在一定程度上決定了外源重金屬在土壤中各形態(tài)轉(zhuǎn)化的方向。(2)外源重金屬進(jìn)入土壤后,活性重金屬形態(tài)的比例隨老化時(shí)間的增加逐漸下降；擴(kuò)散方程可較好地?cái)M合交換態(tài)重金屬在土壤中的轉(zhuǎn)化動(dòng)態(tài)過(guò)程；交換態(tài)重金屬在土壤中的下降速率可以作為重金屬形態(tài)轉(zhuǎn)變率的表征參數(shù),用于比較與評(píng)價(jià)不同水分條件下重金屬在農(nóng)田土壤中形態(tài)轉(zhuǎn)變速率的快慢。三種水分管理模式下,Cu、Pb、Cd和Hg在7種農(nóng)田土壤中形態(tài)轉(zhuǎn)變速率快慢的順序是：淹水于濕交替75%田間持水量。(3)水分條件可改變土-水系統(tǒng)中pH、Eh、有機(jī)質(zhì)、碳酸鹽及氧化鐵形態(tài),從而影響外源重金屬在農(nóng)田土壤中的形態(tài)轉(zhuǎn)化及分布。 2.我國(guó)典型農(nóng)田土壤中重金屬Cu、Pb、Cd、Hg的吸附解吸特征 以0.01 mol·L-1 NaNO3作為背景電解質(zhì)溶液,對(duì)7種農(nóng)田土壤中重金屬Pb、Cu、Cd和Hg的吸附-解吸行為及其影響因素進(jìn)行了研究,結(jié)果表明：(1)黑土對(duì)4種重金屬都有極強(qiáng)的吸附能力,黃潮土、黃綿土等恒電荷土壤對(duì)Cu、Pb、Cd的吸附能力遠(yuǎn)大于可變電荷土壤(紅壤、灰潮土和兩種水稻土),但對(duì)Hg的吸附能力與可變電荷土壤相當(dāng)。(2)pH、CEC、有機(jī)質(zhì)、氧化鐵含量對(duì)于土壤對(duì)重金屬的吸附有較大影響,這幾種因子間的組合很大程度上決定了對(duì)土壤對(duì)重金屬的吸附能力,蒙脫石、伊利石和高嶺石在土壤粘土礦物中所占比例也可影響土壤對(duì)重金屬的吸附性能。(3)在重金屬污染水平0～1000 mg·kg-1范圍內(nèi),農(nóng)田土壤對(duì)重金屬的解吸率為HgPbCdCu,二次冪函數(shù)最適合擬合土壤中重金屬的解吸量與吸附量之間的關(guān)系。隨著吸附量的增加,農(nóng)田土壤對(duì)重金屬的解吸率增大,但解吸率增長(zhǎng)存在一定的滯后性,對(duì)重金屬吸附能力越強(qiáng),則解吸率越小,解吸率增長(zhǎng)的滯后性越強(qiáng),解吸率增長(zhǎng)越慢。 3.污水灌溉下重金屬在農(nóng)田土壤中的運(yùn)移、積累規(guī)律 通過(guò)室內(nèi)土柱淋溶實(shí)驗(yàn)并結(jié)合HYDRUS-1D軟件,模擬單一和復(fù)合兩種污水灌溉條件,對(duì)重金屬在土壤垂直方向的遷移及積累行為進(jìn)行了研究,結(jié)果表明：(1)土壤對(duì)重金屬的吸附性能是污水灌溉條件下淋出液中重金屬濃度及土柱剖面中重金屬分布的決定性因素。恒電荷土壤對(duì)Cu、Cd、Pb和Hg的吸附性能很強(qiáng),進(jìn)入土壤的外源重金屬主要被吸附在土壤0-5 cm表層,淋出液中重金屬濃度極低,符合地下水水質(zhì)Ⅱ類標(biāo)準(zhǔn)�？勺冸姾赏寥缹�(duì)重金屬的吸附能力較低,進(jìn)入土壤的外源重金屬含量超過(guò)了土壤吸持固定能力,在淋溶過(guò)程中會(huì)出現(xiàn)穿透。在穿透過(guò)程中,土壤飽和導(dǎo)水率和彌散度可在微觀上影響重金屬在土壤中開(kāi)始穿透的時(shí)間、穿透曲線的形狀及穿透持續(xù)的時(shí)間。(2)確定性平衡模型(DEM)和化學(xué)非平衡兩點(diǎn)模型(TSM)分別對(duì)單一淋溶模式下重金屬在恒電荷土壤和可變電荷土壤中的遷移及積累過(guò)程有較好的擬合效果,對(duì)復(fù)合淋溶模式下擬合的相關(guān)性雖然很好,但返回的吸附參數(shù)低于實(shí)測(cè)值。(3)根據(jù)模型預(yù)測(cè),長(zhǎng)期低濃度的污染仍然會(huì)使重金屬在土壤中向下遷移和積累。當(dāng)模擬的灌溉時(shí)間超過(guò)200年時(shí),10cm以下的土壤剖面中也可有較高濃度的重金屬積累,可對(duì)環(huán)境及地下水產(chǎn)生一定的污染風(fēng)險(xiǎn)。 4.污染土壤中重金屬的淋溶特性及其釋放動(dòng)力學(xué) 采用室內(nèi)土柱淋溶實(shí)驗(yàn),模擬自然雨水的性質(zhì)和成分,研究了3年以上降雨條件下污染農(nóng)田土壤中重金屬Cu、Pb、Cd、Hg的淋溶及釋放特征,發(fā)現(xiàn)：(1)模擬降雨作用下,淋溶量2000 mL內(nèi)是重金屬快速釋放時(shí)期,在這個(gè)期間,淋溶液內(nèi)重金屬含量較高,累積釋放量隨時(shí)間推移而迅速增加,但釋放速度不斷減小,至2000 mL后,淋溶液內(nèi)重金屬含量達(dá)到很低水平,累積釋放量幾乎不變,是準(zhǔn)平衡階段。在研究的4種重金屬中,Pb的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)最小,Hg在農(nóng)田土壤中的遷移能力雖然較弱,但Hg的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)最為嚴(yán)格,因此具有較高的環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn)。(2)重金屬的釋放率與土壤對(duì)重金屬的吸附性能具有一致性,土壤對(duì)重金屬的吸附能力越強(qiáng),則該重金屬釋放率越低。有機(jī)質(zhì)、容重、土壤質(zhì)地、吸附性能、土壤中重金屬的初始含量及CEC對(duì)于土壤重金屬的釋放均有較大影響。(3)模擬降雨作用下污染農(nóng)田土壤重金屬的釋放過(guò)程可以使用修正的Elovich方程和雙常數(shù)方程進(jìn)行擬合,且以Elovich方程擬合的效果最好。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：X53

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2675288