【摘要】：以活性污泥法為代表的生物處理是目前應(yīng)用最為廣泛的污水處理技術(shù)。然而,在生物處理系統(tǒng)中,微生物在降解污染物的同時(shí),還會(huì)產(chǎn)生大量的溶解性微生物產(chǎn)物(Soluble microbial products,簡(jiǎn)稱SMP)。SMP是微生物在基質(zhì)代謝、細(xì)胞生長(zhǎng)及死亡等各項(xiàng)生命活動(dòng)中產(chǎn)生并釋放到外界環(huán)境中的一類溶解性有機(jī)質(zhì)。其組成復(fù)雜,是腐殖質(zhì)、多糖、蛋白質(zhì)、核酸、有機(jī)酸、抗生素和硫醇等多種物質(zhì)的混合體。其中有些組分不易生物降解,甚至難以生物降解,因此SMP構(gòu)成了出水有機(jī)物的重要組成部分,降低了生物處理系統(tǒng)的效率及出水水質(zhì)。此外,在污水回用日益迫切的今天,SMP更對(duì)后續(xù)生化出水的深度處理造成了巨大影響。SMP能夠引起嚴(yán)重的膜污染,影響樹脂的使用效率及穩(wěn)定性,在消毒過(guò)程中還會(huì)產(chǎn)生有毒有害的消毒副產(chǎn)物。因此SMP是廢水回用過(guò)程中重要的制約因素。而對(duì)SMP產(chǎn)生及性質(zhì)的研究,則是對(duì)其控制的前提和基礎(chǔ)。本論文正是基于上述背景,圍繞廢水生物處理中SMP的產(chǎn)生及性質(zhì)開展了深入研究。研究了脅迫條件(解偶聯(lián)劑和納米材料)下SMP的產(chǎn)生規(guī)律及來(lái)源;應(yīng)用熒光光譜法及定量分析手段研究了脅迫條件下SMP的產(chǎn)生;開展了 SMP與金屬的相互作用研究,探討了 SMP的螯合性及環(huán)境影響。主要研究?jī)?nèi)容和研究結(jié)論如下所述:(1)以3,3',4',5-四氯水楊酰苯胺(TCS)為解偶聯(lián)劑典型代表,系統(tǒng)的研究了其對(duì)活性污泥SMP產(chǎn)生的影響及作用機(jī)制。結(jié)果表明:TCS能夠降低污泥產(chǎn)率,減少剩余污泥的產(chǎn)生,是一種有效的化學(xué)解偶聯(lián)劑。然而與此同時(shí),TCS導(dǎo)致了 SMP產(chǎn)生量的增加,且其產(chǎn)生量與TCS的濃度成正相關(guān)。當(dāng)TCS濃度較低時(shí),產(chǎn)生的SMP主要是與底物降解有關(guān)的,而TCS濃度較高時(shí)產(chǎn)生了大量非基質(zhì)有關(guān)的SMP。污泥減量化與SMP產(chǎn)生量均與TCS濃度有關(guān),為了平衡兩者之間的矛盾,選擇2.5 mg/L作為最適宜的TCS濃度。在SMP來(lái)源分析方面,發(fā)現(xiàn)TCS刺激了胞外聚合物(EPS)的產(chǎn)生,加劇了細(xì)胞裂解,這兩方面共同造成了 SMP的累積。TCS濃度較低時(shí)(5 mg/l),EPS是主要的來(lái)源,而當(dāng)TCS濃度較高時(shí)(7.5 mg/l),細(xì)胞裂解可能起了主要的作用。SMP、EPS和細(xì)胞裂解產(chǎn)物具有相似的官能團(tuán)和熒光特性,TCS的投加增加了 SMP中高分子量物質(zhì)的釋放,這部分主要來(lái)源于細(xì)胞裂解。(2)以納米銀(AgNPs)作為典型納米材料,研究了其對(duì)活性污泥系統(tǒng)SMP產(chǎn)生的影響、作用機(jī)制及細(xì)胞毒性。研究結(jié)果表明:AgNPs的投加抑制了底物的降解速率和污泥的活性,刺激了 SMP中蛋白和腐殖酸類物質(zhì)的增加,并且導(dǎo)致了 SMP中組分結(jié)構(gòu)的變化。盡管增加的SMP并非來(lái)源于EPS的釋放,然而EPS上的羧基可能是AgNPs與活性污泥的作用位點(diǎn)。乳酸脫氫酶活性分析、細(xì)菌染色和超薄切片等分析表明AgNPs能夠損傷細(xì)胞膜,引起死菌數(shù)量的增加和胞內(nèi)物質(zhì)的釋放,從而導(dǎo)致活性下降和SMP的增加。AgNPs產(chǎn)生的胞內(nèi)活性氧造成的氧化壓力是AgNPs產(chǎn)生細(xì)胞毒性的一個(gè)重要機(jī)制。AgNPs對(duì)污泥其他宏觀物理化學(xué)性質(zhì)如表面形貌、Zeta電勢(shì)及絮體粒徑的影響較小。形態(tài)分析表明,在該體系中AgNPs主要以零價(jià)態(tài)單質(zhì)銀的形式存在。(3)利用三維熒光光譜(EEM)結(jié)合平行因子(PARAFAC)和區(qū)域積分(FRI)研究了鹽度對(duì)活性污泥SMP產(chǎn)生的影響。研究結(jié)果表明,相對(duì)于多糖類物質(zhì),SMP中蛋白的產(chǎn)生量受鹽度的影響較大。對(duì)不同鹽濃度下SMP的EEM圖譜利用PARAFAC進(jìn)行定量分析,通過(guò)核心一致度判斷最適宜的組分?jǐn)?shù)。PARAFAC分離出三個(gè)組分分別為類蛋白組分、長(zhǎng)波長(zhǎng)腐殖酸和短波長(zhǎng)腐殖酸組分。三個(gè)組分表現(xiàn)出了不同的變化規(guī)律。其中類蛋白組分的得分值隨著鹽度的增加而增加,并與化學(xué)分析得到的結(jié)果具有較好的線性相關(guān)。此外,對(duì)EEM譜圖劃分了六個(gè)激發(fā)發(fā)射區(qū)域,通過(guò)FRI進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)SMP中蛋白類的熒光主要?dú)w因于色氨酸和色氨酸蛋白。蛋白區(qū)域所占的歸一化體積分?jǐn)?shù)隨著NaCl濃度的增加而升高,而腐殖酸和富里酸區(qū)域所占的比例卻逐漸下降。(4)利用熒光光譜法如EEM和同步熒光光譜研究了金屬與SMP的相互作用,并通過(guò)發(fā)光細(xì)菌法評(píng)價(jià)了該相互作用對(duì)金屬急性毒性的影響。結(jié)果表明:金屬離子的存在能夠引起SMP的熒光猝滅。相對(duì)于其他金屬離子,Cu2+與SMP的相互作用更強(qiáng)。在pH=6時(shí),Cu2+能夠引起SMP中一個(gè)蛋白峰和兩個(gè)腐殖酸熒光峰的熒光猝滅,且猝滅方式屬于靜態(tài)猝滅,Cu與SMP的結(jié)合摩爾比為2:1。溫度和pH能夠影響SMP與Cu2+的相互作用。低溫和高pH條件下相互作用更強(qiáng)。同步熒光光譜的研究表明,本實(shí)驗(yàn)的溫度和pH條件下,SMP中蛋白的構(gòu)象均未發(fā)生改變。SMP與金屬Cu相互作用后,降低了離子態(tài)Cu的濃度,從而在一定程度上降低金屬的急性毒性
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2674802