【摘要】：對流層臭氧(O3)是大氣中微量但至關(guān)重要的氣體。其不僅是全球第三大溫室氣體,而且對人體健康、區(qū)域空氣質(zhì)量以及生態(tài)系統(tǒng)都具有重要的影響。因此研究對流層O3的長期變化特征及其影響因素有助于科學(xué)地認(rèn)識和理解人類活動與氣象因素對大氣環(huán)境的影響及其內(nèi)在聯(lián)系,并有助于制定更為行之有效的大氣污染控制對策。氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機物(VOCs)是對流層O3二次生成的主要前體物,我國NOx的排放量在201 1年前后開始下降,但VOCs的排放量未得到有效控制,因此有必要對十幾年來我國O3濃度的變化進(jìn)行詳細(xì)的研究。為了解我國華北地區(qū)O3的長期變化趨勢及其影響因素,本研究基于華北地區(qū)典型的高山背景站-泰山站的O3觀測數(shù)據(jù),分析了泰山O3的污染特征及2003-2015年的變化趨勢。并利用后向氣流軌跡(HYSPLIT)、衛(wèi)星反演NO2和HCHO數(shù)據(jù)、GFDL-AM3化學(xué)氣候模式、MODIS火點以及臭氧生成效率(OPE)等,探討了O3濃度變化的原因。研究表明:2004-2009年泰山O3污染在夏季最為嚴(yán)重。其中夜間O3的區(qū)域背景濃度在6月的平均值為(75-85)ppbv,在7-8月的平均值為(60-70)ppbv。白天O3較高的濃度是由強烈的光化學(xué)活動和較高的區(qū)域背景濃度共同作用的結(jié)果。泰山站是北半球中緯度地區(qū)O3污染最為嚴(yán)重的高山站之一,并且其O3濃度明顯高于華北地區(qū)農(nóng)村地面站觀測值,體現(xiàn)了典型的污染地區(qū)高海拔站點的特征。2003-2015年,泰山夏季O3濃度呈現(xiàn)逐年增長的態(tài)勢,在6月的平均增長速率為(1.7±1.0)ppbv/yr(均值±95%置信區(qū)間上下限),在7-8月的平均增長速率為(1.8±1.0)ppbv/yr。O3的夜間區(qū)域背景濃度以及日最大八小時平均濃度(MDA8 O3)均呈現(xiàn)增長的趨勢,其中MDA8 O3增速更快。GFDL-AM3模式同樣印證了華北地區(qū)對流層O3濃度升高的特點。總體而言,泰山是世界范圍內(nèi)O3濃度增長最快的地區(qū)之一。研究發(fā)現(xiàn)氣象因素會影響泰山O3的年際變化,但不會對泰山O3濃度造成系統(tǒng)性的改變。在2011年之后,NOx的人為排放量開始下降,但由于VOCs排放量的持續(xù)增加,提高了泰山周邊地區(qū)的OPE,從而導(dǎo)致O3濃度的持續(xù)增長。因此泰山地區(qū)O3濃度的系統(tǒng)性升高主要取決于相關(guān)前體物排放量的增長,近年來VOCs排放量增長的影響尤為明顯。為進(jìn)一步研究氣象因素與前體物排放對中東部地區(qū)近地面O3濃度變化的影響,本研究利用GEOS-Chem模式模擬了2003-2004年和2014-2015年夏季7-8月地面O3濃度,并針對2003年和2015年7月03濃度的差異,量化了氣象因素和前體物排放的貢獻(xiàn)。研究發(fā)現(xiàn)MDA8 03從2003年7月的(65.5±7.9)ppbv(均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)升高至2015年7月的(74.4±8.7)ppbv。以2003年為基準(zhǔn)年,模擬結(jié)果顯示前體物排放量的增加導(dǎo)致區(qū)域平均MDA8 03升高了(4.O±1.9)ppbv,高于氣象因素的貢獻(xiàn)((3.1±4.9)ppbv),但氣象因素的影響具有更大的空間差異性。MDA8 03升高明顯的區(qū)域氣象條件的影響更明顯,但在污染嚴(yán)重的區(qū)域,排放的貢獻(xiàn)占據(jù)主導(dǎo)地位。人為排放的NMVOCs導(dǎo)致東部地區(qū)升高較明顯;NOx排放導(dǎo)致中西部升高較明顯,而導(dǎo)致東部少部分城市降低。模擬結(jié)果反映了大部分地區(qū)03的生成屬于NOx控制或混合控制機制,而東部的少部分城市地區(qū)為VOC控制機制。泰山地區(qū)MDA8 O3明顯升高,其中排放貢獻(xiàn)了約71%,氣象貢獻(xiàn)了約29%,此外,NMVOCs貢獻(xiàn)了排放的50%,NOx貢獻(xiàn)了排放的31%,可見排放的增長主導(dǎo)了泰山MDA8 O3的升高,與泰山觀測結(jié)果一致。03的收支分析結(jié)果顯示由前體物排放量的增長造成的凈光化學(xué)生成的提高和由氣象因素(主要是傳輸)造成的O3的積累是導(dǎo)致中東部地區(qū)O3濃度增長的兩個主要因素。針對近年來我國O3污染逐漸突出的現(xiàn)象,本研究利用2015-2018年空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù),研究了華北地區(qū)近年03污染特征,利用TCEQ方法計算了不同城市的臭氧生成能力,分析了 O3前體物與氣象因素的變化,最后利用GEOS-Chem對近年氣象條件的影響進(jìn)行了定量計算。研究發(fā)現(xiàn)在暖季(4-9月),華北地區(qū)是我國03污染最嚴(yán)重的地區(qū),O3濃度在2015-2018年顯著升高,超標(biāo)天數(shù)逐年增加,超標(biāo)的時段明顯擴大,春季超標(biāo)現(xiàn)象逐漸增多。華北地區(qū)O3在5-8月污染相對較重,MDA8 03從2015年的(59.1±12.2)ppbv(均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)升高到201 8年的(73.8±15.4)ppbv;6月份增長更為明顯,從201 5年的(64.0±1 1.3)ppbv升高到2018年的(88.8±11)ppbv。TCEQ方法發(fā)現(xiàn)區(qū)域MDA8 03的均值從2015年的48 ppbv升高至2018年的67 ppbv。而本地03的貢獻(xiàn)(反映的是目標(biāo)城市的臭氧生成能力)由2015年的29 ppbv下降至2018年的19 ppbv。表明O3污染逐漸向區(qū)域化的方向發(fā)展。近年來NOx和PM25的下降以及VOCs排放的緩慢升高是O3濃度升高的重要因素。MERRA-2再分析氣象數(shù)據(jù)顯示氣溫的升高和太陽輻射的增強是導(dǎo)致03濃度升高的重要氣象因素。GEOS-Chem模擬結(jié)果表明氣象因素導(dǎo)致MDA8 03增長了約(4.8±2.3)ppbv,占實際增長的20%左右,而在部分地區(qū)(如山西省),氣象因素可造成MDA8 03增長10 ppbv以上。綜上所述,本研究發(fā)現(xiàn)以泰山為代表的華北地區(qū)在過去的15年(2003-2018)中03濃度顯著升高,其中前體物及PM2.5的變化是主要的影響因素。而在更大范圍的中東部地區(qū),氣象因素貢獻(xiàn)的空間差異性明顯,影響不容忽視。研究表明,未來控制地面O3污染時,應(yīng)協(xié)同控制VOCs和NOx的排放量,并且需要注意PM2.5對03的反饋機制。此外需要充分考慮臨近區(qū)域甚至遠(yuǎn)距離輸送(跨省或區(qū)域)和不利的天氣形勢的影響。提高對不利天氣的預(yù)測能力,并結(jié)合歷史氣象數(shù)據(jù),對控制區(qū)域內(nèi)的天氣形勢進(jìn)行評估和預(yù)測,針對不利天氣形勢高發(fā)的地區(qū)加大前體物排放控制力度。本研究結(jié)果有助于深入理解人類活動與氣象因素在我國區(qū)域空氣污染中所發(fā)揮的作用,同時為科學(xué)制定臭氧污染控制措施提供理論依據(jù)。
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