發(fā)布時間：2020-05-18 16:21

【摘要】：水體中有毒有害物的污染是世界各國關注的熱點和治理難點。本文在較全面綜述了國內(nèi)外相關領域研究成果基礎上,對微波輻射聯(lián)用活性炭強化水中典型有毒有害污染物苯酚、苯胺和六價鉻的去除以及利用微波再生和改性活性炭進行了深入研究,探討了其影響因素和作用機理。 通過單因素實驗和正交實驗發(fā)現(xiàn),直接微波輻射聯(lián)用活性炭工藝可在極短時間內(nèi)顯著提高苯酚去除效率,其苯酚去除效果隨微波輻射時間的延長、微波功率的增加、活性炭投加量的增多而逐漸提高,且當溶液PH8.2時苯酚去除效果最好。在100m1苯酚濃度約為1000mg/1的水樣中加入5～10g活性炭,在300W-700W微波功率下輻射5min～30min,其苯酚去除率比相同作用時間下傳統(tǒng)活性炭吸附效果提高了16.6%～29.5%。 通過對微波輻射前后苯酚水樣中的苯酚濃度與CODcr濃度之間的定量關系、以及水樣的紫外一可見分光全掃描和色譜—質(zhì)譜定性分析,確定微波輻射聯(lián)用活性炭工藝強化苯酚去除的主要作用機理是微波熱作用導致的加速吸附,沒有發(fā)生苯酚的催化氧化分解和礦化作用。通過SEM掃描和BET表面分析發(fā)現(xiàn),微波輻射使活性炭表面變得粗糙,并出現(xiàn)了明顯的裂紋,平均孔徑減小,比表面積及總孔隙體積增大,是苯酚去除效率提高的另一原因。 通過單因素實驗和正交實驗考察了載氮氣和無載氣條件下,影響微波再生活性炭效果的主要因素依次是微波再生時間、微波功率和活性炭用量,而氮氣量和活性炭含水率影響不大,飽和濕活性炭直接微波再生的效果優(yōu)于常規(guī)熱烘干后微波再生的效果,是本文推薦的活性炭再生方法。 通過分析比較微波輻射聯(lián)用活性炭工藝和兩種微波再生活性炭方法的微波能耗與苯酚去除率或活性炭再生率及微波效能指標EZ值的關系表明,隨著微波能耗增大,苯酚去除率或活性炭再生率升高,Ez值則呈逐漸減小趨勢,但在相同微波能耗下,微波功率越高,苯酚去除率或活性炭再生率及EZ值越高。由此確定載氮氣—微波再生活性炭的較佳工況為：10g廢活性炭在500W微波功率下再生15min,通氮氣量251/h,此時活性炭再生率為102.8%,Ez值為0.24mg/(g.kJ),再生能耗為45kJ/gGAC。無載氣—微波再生活性炭的較佳工況為：活性炭再生量10g,微波功率700W、再生時間5min,此時活性炭再生率為73.9%,Ez值為0.31mg/(g.kJ),再生能耗為21kJ/gGAC。在相同條件下,載氮氣時活性炭再生率及微波效能指標均高于無載氣時的情形,是活性炭再生的較好方法；而微波再生法去除水中苯酚的的微波效能指標整體上高于直接微波輻射聯(lián)用活性炭方法,說明采用微波再生法去除有機污染物比直接微波輻射聯(lián)用活性炭方法更加經(jīng)濟有效。 研究還表明,微波法多次再生活性炭后仍能獲得較好的再生效果。載氮氣時,10g活性炭在700W微波功率,1001/h氮氣流量下再生30min,經(jīng)7次重復再生后,再生率可穩(wěn)定在90%以上,無載氣時,10g活性炭在500W微波功率下再生35min,經(jīng)5次重復再生后,再生率可穩(wěn)定在70%左右。 實驗確定了硝酸—微波改性活性炭GACH-M制備條件為：原炭5g、硝酸濃度0.78mol/l、微波功率600W、輻射時間5min、氮氣流量50L/h. GACH-M吸附去除苯胺的適宜PH值為5-12,苯胺去除效率可達90%左右,比原炭提高約14.1%；Cr(VI)去除效率可達94.3%,比原炭提高約44%。載氮氣和無載氣—微波改性炭的制備條件為：9g原炭在600W微波功率下輻射7min,載氮氣時氮氣流量501/h,兩種改性炭吸附去除苯胺等有機物的效果均比原炭提高約20%,但Cr(Ⅵ)去除率不高。 微波再生載苯酚活性炭機理為：再生初期,苯酚隨反應體系升溫從活性炭上解吸或蒸餾出來,隨后苯酚在微波高溫下發(fā)生復雜的裂解、縮合反應,絕大部分被裂解為C、CO、H2或低沸點物質(zhì),少部分被裂解其它有機物。微波再生功率越高,有機吸附質(zhì)的高溫裂解反應越徹底,尾氣中有機質(zhì)種類越少；微波功率較低時,尾氣中含有多種裂解產(chǎn)物；載氮氣降低了反應體系溫度,苯酚未被徹底分解,尾氣中含有多種有機物。 微波加熱和還原性氮氣使活性炭表面酸性含氧基團分解而減少,堿性基團增加,零點電荷增加,非極性和疏水性增強,是強化弱極性、疏水性有機物去除的活性炭改性方法,但不利于極性金屬離子的吸附。硝酸—微波改性炭的表面堿性基團和酸性基團均低于原炭,零點電荷增加,表面化學特性既有利于疏水性物質(zhì)的去除、也有利于極性陽離子的去除。是較好的活性炭改性方法。
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：X703

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 雒和明;馮輝霞;王毅;張德懿;趙霞;;焦粉活性炭的制備及其應用[J];化工環(huán)保;2007年05期

2 胡海祥,彭會清,趙根成;活性炭用于煙氣脫硫的研究進展[J];炭素;2003年04期

3 侯艷春;方萍;張亞雷;;IBAC技術及其在水處理中的應用[J];中國資源綜合利用;2010年12期

4 劉尚文;汪紅;王早文;;復合濾質(zhì)材料與活性炭對病毒的作用比較[J];環(huán)境科學與技術;1984年03期

5 程淑云;;活性炭的改性及應用進展[J];河北化工;2007年06期

6 程玉良;活性炭材料的改性及其應用[J];中國科技信息;2005年19期

7 鐘麗云;吳光前;;微波輻照活性炭煙氣脫硫技術的研究狀況與展望[J];能源環(huán)境保護;2008年04期

8 董潔;吳邊華;;淺談活性炭的改性及其應用[J];煤質(zhì)技術;2008年04期

9 徐澤龍;陸榮榮;;農(nóng)業(yè)廢棄物制備活性炭及其應用進展[J];廣西輕工業(yè);2010年03期

10 羅先毅;夏新興;;活性炭凈水過濾紙的研究進展和發(fā)展趨勢[J];天津造紙;2010年02期

相關會議論文 前10條

1 景磊;劉輝;趙東林;遲偉東;沈曾民;;中間相瀝青基活性炭的制備及其電化學性能研究[A];2011中國功能材料科技與產(chǎn)業(yè)高層論壇論文集（第一卷）[C];2011年

2 湯華民;李江存;舒一蘭;;活性炭材料在空氣凈化中的應用[A];公共安全中的化學問題研究進展（第二卷）[C];2011年

3 趙永坤;朱昌雄;李良生;于化泓;;復合菌群的構(gòu)建及其對COD去除率的影響[A];微生物與人類健康科技論壇論文匯編[C];2009年

4 肖國華;高曉田;趙振良;張立坤;陳力;張兵;;白洋淀網(wǎng)箱養(yǎng)殖環(huán)境微生物原位修復技術研究[A];第二屆全國現(xiàn)代生態(tài)漁業(yè)可持續(xù)發(fā)展論文集[C];2010年

5 楊清華;孟憲權(quán);宋冬梅;高秦;;化工污水工藝運行的優(yōu)化探討[A];2008中國水處理技術研討會暨第28屆年會論文集[C];2008年

6 金建華;劉建廣;王仰仁;孫書洪;;膜生物反應器運行特性研究[A];中國水利學會2008學術年會論文集（上冊）[C];2008年

7 曾振聲;;紙機白水氣浮回收纖維的現(xiàn)狀與改進[A];中國造紙學會第八屆學術年會論文集（下）[C];1997年

8 王勝利;武曉玲;劉玉嶺;賈小欣;;鈮酸鋰晶片CMP中工藝參數(shù)對去除率的影響[A];2006年全國功能材料學術年會專輯[C];2006年

9 張黎;王延松;;人工濕地對污水中氮磷的去除機理[A];中國環(huán)境科學學會2006年學術年會優(yōu)秀論文集（中卷）[C];2006年

10 曹俊雅;張廣積;毛在砂;方兆珩;楊超;;硫酸鹽還原菌對不同碳源的利用率[A];2008年全國濕法冶金學術會議論文集[C];2008年

相關重要報紙文章 前10條

1 申吉忠邋通訊員 孫妙 陳哲;COD去除率超過90%[N];煙臺日報;2008年

2 夏衛(wèi)紅　潘法生;石化煙塵去除率和二氧化硫脫硫率完全達到國家減排指標[N];安慶日報;2010年

3 記者　 丁波;小小微生物 解決大問題[N];解放日報;2006年

4 季曉;物化法+生物法提高制藥過程含磷廢水去除率[N];中國醫(yī)藥報;2005年

5 莫梓;“三超王”還原健康概念[N];中國質(zhì)量報;2006年

6 劉杰邋何聰;淮南 “能源大市”抓節(jié)能[N];人民日報;2007年

7 中國印染行業(yè)協(xié)會 馮艾;印染廢水處理技術方法分析[N];中國紡織報;2005年

8 ;催化快速曝氣法處理垃圾滲濾液技術[N];科技日報;2007年

9 本報駐張家港首席記者 陸曉華;死水也能“活”起來[N];蘇州日報;2009年

10 中國印染行業(yè)協(xié)會 馮艾;印染廢水生物處理方法的變革[N];中國紡織報;2005年

相關博士學位論文 前10條

1 楊坤彬;物理活化法制備椰殼基活性炭及其孔結(jié)構(gòu)演變[D];昆明理工大學;2010年

2 寇艷秋;吉林西部鹽堿濕地對農(nóng)田退水的凈化研究[D];東北師范大學;2012年

3 張潤虎;碘化褐煤、硫酸摻雜聚苯胺纖維、紫莖澤蘭活性炭對產(chǎn)價鉻離子的吸附研究[D];陜西師范大學;2012年

4 梁麗華;藻菌共生生物膜系統(tǒng)修復煤炭礦區(qū)污染水體的研究[D];西北大學;2012年

5 張軍;煤基活性炭賦磁調(diào)孔機理的研究[D];中國礦業(yè)大學（北京）;2010年

6 陳云;活性炭及其改性催化劑應用于碘化氫分解的性能及機理研究[D];浙江大學;2010年

7 渠光華;超高鹽榨菜廢水微電解—電解預處理工藝研究[D];重慶大學;2012年

8 杜勝勇;活性炭協(xié)同接地極霧化電暈放電特性及預處理采油廢水的研究[D];東北師范大學;2012年

9 黃黎;沼氣制備車用燃料的實驗研究[D];河南農(nóng)業(yè)大學;2010年

10 白羽;不同生態(tài)因子下LMBR處理制藥廢水運行效能及數(shù)學模型[D];東北林業(yè)大學;2011年

相關碩士學位論文 前10條

1 王昕;載四氧化四銀活性炭對飲用水中污染物去除研究[D];揚州大學;2010年

2 張倩;彩色活性炭的制備[D];東北林業(yè)大學;2011年

3 李園園;絲瓜絡活性炭的制備及其除鉻性能研究[D];集美大學;2012年

4 楊兆靜;活性炭對焦化廢水中苯并[a]芘的去除工藝研究[D];山西師范大學;2013年

5 張長明;活性炭在飲用水深度處理中的應用研究[D];太原理工大學;2011年

6 楊娟;生物質(zhì)資源制備高品質(zhì)活性炭的研究[D];中南大學;2011年

7 郝明明;高品質(zhì)杏核殼活性炭制備技術[D];新疆大學;2011年

8 康琴琴;活性炭的制備及其在飲用水處理中的應用[D];蘇州科技學院;2011年

9 周赫;生物質(zhì)基活性炭制備工藝開發(fā)[D];浙江工業(yè)大學;2011年

10 王寧;活性炭自燃危險性的研究[D];大連理工大學;2012年

，

本文編號：2669986