【摘要】：雖然以H~+和CO_2為電子受體的有機(jī)質(zhì)產(chǎn)CH_4厭氧礦化在廢水處理、可持續(xù)生物能的生產(chǎn)等方面有著很好的發(fā)展前景,但由于該過(guò)程復(fù)雜,以及其表現(xiàn)出來(lái)的時(shí)間較長(zhǎng)、出水COD高、易波動(dòng)失效等缺陷使得有機(jī)質(zhì)產(chǎn)CH_4厭氧礦化過(guò)程的工程應(yīng)用受到了限制。MECs出現(xiàn)之后,MECs參與的有機(jī)質(zhì)產(chǎn)CH_4厭氧礦化過(guò)程在速度、徹底性、穩(wěn)定性、產(chǎn)氣質(zhì)量等方面都表現(xiàn)出明顯的改進(jìn),使得拓寬有機(jī)質(zhì)產(chǎn)CH_4厭氧礦化的工程應(yīng)用成為可能。低成本的生物陰極為降低MECs的成本、推動(dòng)其應(yīng)用帶來(lái)了新的希望,可是其低活性又成了其應(yīng)用面臨的新問(wèn)題。如何簡(jiǎn)便快捷地馴化出高活性的產(chǎn)甲烷生物陰極自然就成了當(dāng)前的一個(gè)研究焦點(diǎn)。易發(fā)酵的碳水化合物,如葡萄糖是實(shí)際廢物流中的常見(jiàn)組分。以葡萄糖為碳源,利用結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、成本低廉的單室無(wú)膜反應(yīng)器來(lái)尋找高活性產(chǎn)甲烷生物陰極的研究尚未見(jiàn)到報(bào)道。自然界中大量的生物膜是沒(méi)有電活性的,為此,本研究從電化學(xué)的角度對(duì)產(chǎn)甲烷單室無(wú)膜反應(yīng)器中獲得的生物膜進(jìn)行了電活性表征,以評(píng)估通過(guò)該方法獲取工程用生物電極的可能性。一、在產(chǎn)甲烷的單室無(wú)膜微生物電解池(single chamber,membraneless microbial electrolysis cell,SCMMEC)中,陰極上生長(zhǎng)微生物膜是不可避免的。以葡萄糖為電子供體的單室無(wú)膜微生物電解池中陰極上富集的生物膜具有電活性。在外壓0.8 V的情況下,試驗(yàn)測(cè)定的兩個(gè)生物陰極的電流密度可分別達(dá)到0.59 A/m~2和0.62 A/m~2。但通過(guò)該法獲得的生物陰極活性仍然比較低,是陰陽(yáng)極對(duì)中的電流限制電極。進(jìn)一步的介體影響評(píng)價(jià)表明,陰極的電活性不受溶液中可能存在的電子介體的影響。在低劑量緩沖鹽(6 mM的磷酸鹽)下的長(zhǎng)期運(yùn)行顯示,生物陰極在62天和153天時(shí)的活性持平,但到275天時(shí)的活性出現(xiàn)明顯下降。晾干的生物陰極上析出了白色的鹽沉積,這可能是生物陰極活性下降的主要原因。直流電壓下電極的長(zhǎng)期極化不可避免地會(huì)導(dǎo)致離子濃縮,甚至是鹽沉積,從而影響生物陰極的活性。二、不同外壓(0.2 V、0.3 V和0.5 V)下分別經(jīng)76天、71天和66天富集得到的生物陰極的電壓掃描表明,生物陰極的活性水平相當(dāng)。這為選用穩(wěn)定性差的廉價(jià)電源降低SCMMEC的固定成本,優(yōu)化MECs的外壓來(lái)降低運(yùn)行成本提供了可能。同時(shí),進(jìn)水COD-施加外壓-電流密度測(cè)試顯示,外壓的選擇還應(yīng)考慮進(jìn)水濃度,低COD選擇較低的外壓,反之則相反。比較試驗(yàn)表明,在葡萄糖為碳源的環(huán)境中,0.4 V下173天運(yùn)行的304不銹鋼混合陰極的電流密度低于普通石墨棒生物陰極,即在該環(huán)境中使用成本較高的不銹鋼陰極不具有競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)。生物陰極上的生物膜受損后,經(jīng)30天的自然修復(fù),其催化活性略有提高,但仍未達(dá)到受損前的狀態(tài)。相對(duì)于電極電勢(shì)而言,系統(tǒng)監(jiān)控過(guò)程中電流密度是更為靈敏和低成本的監(jiān)測(cè)參數(shù)。電壓掃描初步斷定,生物陰極不同部位的催化能力不同,上半部的催化能力要高于下半部的催化能力。三、在以葡萄糖為電子供體的低壓?jiǎn)问覠o(wú)膜微生物電解池中,可通過(guò)生物陰極反轉(zhuǎn)為生物陽(yáng)極來(lái)加快啟動(dòng)新的生物陽(yáng)極。這是一種適合工程應(yīng)用的實(shí)用生物陽(yáng)極啟動(dòng)方法,但應(yīng)用過(guò)程中應(yīng)注意避開極性反轉(zhuǎn)導(dǎo)致的低活性“調(diào)整期”。而經(jīng)過(guò)10天和30天“陽(yáng)極”過(guò)程改造的生物陰極,其活性沒(méi)有受到影響。四、葡萄糖為電子供體的SCMMEC生物陽(yáng)極可反轉(zhuǎn)為具有電活性的生物陰極。但通過(guò)該法獲得的生物陰極活性仍然較低,是陰陽(yáng)極對(duì)中的電流限制電極。進(jìn)一步的介體影響評(píng)價(jià)表明,陰極的電活性不受溶液中可能存在的電子介體的影響。將生物陽(yáng)極的運(yùn)行時(shí)間從60天延長(zhǎng)到90天無(wú)助于陰極電活性的提高。增加生物陰極的面積可明顯提高系統(tǒng)的處理能力,將陰陽(yáng)極的面積比提高到介于2:1到3:1之間時(shí),陽(yáng)極的處理能力即開始不受限制。
【圖文】：

速被產(chǎn)甲烷菌轉(zhuǎn)化為甲烷[ 58 , 59 ]。最近 Deutzmann 等[ 60 ]對(duì) Methanococcus maripaludis 和Sporomusa sphaeroides 的胞外電子傳遞研究發(fā)現(xiàn)，表觀的直接電子攝取可通過(guò)胞外酶催化的H2/HCOOH 的快速循環(huán)來(lái)完成。直接方式半反應(yīng)：CO2+8H++8e-→CH4+2H2O E0= -240 mV （2）間接方式半反應(yīng)：2H++2e-=H2E0= -414 mV （3）CO2+ 4H2→ CH4+2H2O （4）比較陽(yáng)極產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)還原電極勢(shì)（-280 mV）和產(chǎn) H2的標(biāo)準(zhǔn)還原電極電勢(shì)（-414 mV）可知，陰極產(chǎn) H2不能自發(fā)進(jìn)行，必須依賴施加外壓來(lái)補(bǔ)充不足部分（-414+280=-134 mV）才有進(jìn)行的可能。該值比電解水的理論外壓（1.23 V[61]）低了近 10 倍。比較陽(yáng)極產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)還原電極電勢(shì)（-280 mV）和產(chǎn) CH4的標(biāo)準(zhǔn)還原電極電勢(shì)（-240 mV）可知，理論上陽(yáng)極產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)還原電極電勢(shì)（-280 mV）可以自發(fā)驅(qū)動(dòng)陰極產(chǎn) CH4，但由于電子由陽(yáng)極到陰極的過(guò)程中有能量損失，往往使得陰極的產(chǎn) CH4也需要外壓來(lái)驅(qū)動(dòng)。

mV（vs. SHE）下催化 CO2產(chǎn)甲烷，，批式運(yùn)行時(shí)最大產(chǎn)甲烷速率為 5.12 0.16 m連續(xù)運(yùn)行時(shí)則上升到了 15.35 mmol m-2-d-1。4 產(chǎn) CH4混合菌生物膜的穩(wěn)定性于研究起始階段的產(chǎn)甲烷生物陰極，主要工作是提高其活性，并且考察的時(shí)間都比對(duì)來(lái)說(shuō)，考察陰極穩(wěn)定性的報(bào)道較少。Van Eerten-Jansen 等[43]在陰極電勢(shì) 0.7 V 下后，將陰極轉(zhuǎn)入雙室運(yùn)行，同時(shí)陰極電勢(shì)控制在 0.55 V（vs NHE），從第 83 天到未見(jiàn)陰極活性有下降的跡象。etschger 等[69]對(duì)產(chǎn)甲烷生物陰極進(jìn)行 6 個(gè)月的跟蹤評(píng)估表明，第 3 個(gè)月時(shí)的產(chǎn)甲烷。Zhen 等[89]猜測(cè)生物陰極上的鹽沉積可能降低了其催化活性。rpenter, K.等[90]跟蹤雙室產(chǎn)甲烷生物陰極的運(yùn)行，不到 250 天電流就出現(xiàn)明顯下降8 天將陽(yáng)離子交換膜由 Nafion -117 更新為 Ultrex 膜，在接下來(lái) 450 天的運(yùn)行跟見(jiàn)電流回升。跟蹤結(jié)果見(jiàn)圖 1.3。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O646;X703

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本文編號(hào)：2661490