【摘要】：長期以來抗生素以治療與亞治療劑量大量用于養(yǎng)殖業(yè),約75%左右的抗生素不能被動物吸收,殘留于糞便,并隨著糞便的土地利用進入環(huán)境介質(zhì)中,使得土壤特別是農(nóng)業(yè)種植土壤已成為獸用抗生素的巨大儲存庫,隨著“超級細菌”的出現(xiàn)及其帶來的巨大健康危害,人們逐漸把關(guān)注的目光投向抗生素的抗性基因污染,并引起了對環(huán)境中殘留抗生素環(huán)境行為的關(guān)注,農(nóng)業(yè)土壤中己可檢測到高達幾百mg/kg單種抗生素污染,考慮土壤中各種污染物的匯集特性,多種抗生素的累積濃度將會十分的驚人。然而人們對于這些環(huán)境中新出現(xiàn)的污染物對環(huán)境的影響尚缺乏足夠的了解,尤其是這些污染物在農(nóng)作物中的累積特性及通過食物鏈對人類健康的影響更是知之甚少,還有待科研工作者的探究。 本研究選用應(yīng)用最為廣泛的四環(huán)素類抗生素為研究對象,建立了基于HPLC-多級質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)的復(fù)雜基質(zhì)樣品中四環(huán)素類抗生素的分離分析方法,證實了作物吸收累積四環(huán)素類抗生素的風險,研究了四環(huán)素類抗生素農(nóng)業(yè)環(huán)境中的遷移降解規(guī)律,探討了農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中阻止抗生素向植物遷移,降低人類健康危害風險的措施與方法。基于上述各項實驗結(jié)果,本文較系統(tǒng)的探討了四環(huán)素類抗生素在循環(huán)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的降解、遷移、富集及在循環(huán)農(nóng)業(yè)鏈中的阻斷措施。具體研究結(jié)論如下： 1、植物性樣品與水樣中四環(huán)素類藥物的分離分析方法,以高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜(HPLC-MS-MS)的高選擇性和高靈敏度,采用加熱恒溫振蕩提取,固相萃取(SPE)富集和凈化方法,建立了植物性樣品(蘿卜、白菜)、農(nóng)田徑流及滲流水中4種四環(huán)素類抗生素的分離分析方法。結(jié)果表明,在優(yōu)選的提取溶劑、提取條件下,4種抗生素可被有效的提取,SPE萃取濃縮具有較好的凈化與富集效果,植物樣品中目標化合物的回收率在64%-92.7%之間,變異系數(shù)均小于10.5%,對四環(huán)素(TC)、土霉素(OTC)、金霉素(CTC)與強力霉素(DOXY)的最低檢測濃度分別為1、2、3、1μg/kg；水樣中4種抗生素的加標回收率在68%-93.4%之間,變異系數(shù)均小于7.3%,對四環(huán)素、土霉素與、金霉素與強力霉素的最低檢測濃度分別為0.025、0.013、0.062、0.015μg/L。 2、蔬菜對抗生素的吸收富集：盆栽試驗結(jié)果表明,小白菜、白蘿卜對4種抗生素均有吸收,作物組織中抗生素的濃度隨土壤中濃度的升高而增加,在試驗條件下表現(xiàn)出顯著的正相關(guān)。當由有機肥帶施用帶入的抗生素由40 mg/m2土地增加到100mg/m2土地時,收獲的小白菜莖葉中4種抗生素的含量分別增加了67%(TC)105%(OTC)、71%(CTC)和83%(DOXY),蘿卜組織中4種抗生素的含量分別增加了58% (TC)、41%(0TC)、88%(CTC)和24%(DOXY)。不同作物對抗生素的吸收累積效率不同,小白菜對抗生素的富集大于白蘿卜,植物對抗生素的吸收不僅取決于抗生素的性質(zhì),還有植物種類密切相關(guān)；土壤性質(zhì)對作物吸收累積抗生素效率的影響較大,沙質(zhì)土壤中抗生素比紅壤中抗生素更易向植物組織中遷移。有機肥源抗生素可被農(nóng)作物吸收,并通過食物供應(yīng)系統(tǒng)進入人體,給人類健康帶來不可預(yù)知的影響。 3、抗生素在農(nóng)田中遷移及降解：在亞熱帶自然環(huán)境條件下,有機肥源抗生素在農(nóng)田環(huán)境中可發(fā)生降解,4種抗生素在農(nóng)田中的降解在半衰期在15.8-20.6 d之間,在研究的土壤及自然氣候條件下具有較快的降解特性。4種抗生素在試驗地區(qū)的土壤中均發(fā)生了不同程度的垂直遷移,施肥50天后,亞表層(20-40 cm)土壤中四環(huán)素類的濃度在22-52μg/kg之間。農(nóng)田土壤中抗生素可隨徑流及滲流進行遷移,徑流中4種抗生素的峰值濃度分別為0.2648μg/L(TC)、0.3257μg/L(OTC)、0.3708μg/L(CTC)和0.2392μg/L(DOXY),滲流中4種抗生素的峰值濃度分別為0.1694μg/L (TC)、0.2468μg/L(OTC)、0.2302μg/L(CTC)和0.2123μg/L(DOXY)。有機肥施用后,其殘留抗生素可通過徑流與滲流向周邊環(huán)境與地下水中遷移,對生態(tài)環(huán)境帶來不利影響。 4、抗生素在循環(huán)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中遷移的阻斷：研究了好氧堆肥及不同調(diào)理劑對殘留抗生素的降解效果,好養(yǎng)堆肥對可有效去除糞便中殘留抗生素,經(jīng)過35 d堆肥試驗,不同處理對4種抗生素的去除效率為依次為水稻秸稈+豬糞鋸末+豬糞過磷酸鈣+豬糞純豬糞堆肥處理。有機肥與過磷酸鈣混合使用可大大減少抗生素向植物體內(nèi)的遷移,當2 kg有機肥與45 g過磷酸鈣混合施肥后,作物中抗生素的殘留最低可減少25%,最高可減少61%；對直播作物,播種前一定時間施肥可減少抗生素在作物中的殘留。通過堆肥及種植調(diào)控,可有效減少有機肥抗生素向農(nóng)作物中遷移,降低有機肥使用的健康風險。
【圖文】：

學博士學位論文獸用四環(huán)素類抗生素在循環(huán)農(nóng)業(yè)中的表1.32001一2005年全球飼用抗生素銷售額(單位:百萬腸blel.3Thesalesofantibi曲esintheglobalfrom2001家/地區(qū)國拿大本洲洲東丁美洲計2001200220032004362.443674827277378.3613452135.95137，46139刃8184.81186一62188.15l9().03285.36289.9329434298.5930043305.2431040316刀23892745339.42399340.47753776.2577一201381.011399.81141930143975

四環(huán)素類抗生素是世界上養(yǎng)殖業(yè)應(yīng)用最為廣泛的抗生素之一。據(jù)統(tǒng)計，，2009年美國國內(nèi)養(yǎng)殖業(yè)使用的四環(huán)素類抗生素為 4611892kg，用于出口的為 515819kg，分別占當年使用與出口總量的35.3%和31.61%[’5]。圖1.3顯示了1992年至2009年四環(huán)素類抗生素使用量占整個抗生素使用量比重的變化情況，圖1.4顯示了美國年美國養(yǎng)殖業(yè)抗生素使用的構(gòu)成情況。圖1.2可見養(yǎng)殖業(yè)每年使用抗生素的總量有所不同，其中1994四環(huán)素類抗生素使用占到全部使用的40.6%，最低時也占到使用總量的21%(1998年)。2009年四環(huán)素類抗生素在養(yǎng)殖業(yè)中的使用比例達到35.3%，是所有使用的9類抗生素中用量最大。歐共體每年抗生素的消耗量達5000噸，其中四環(huán)素用量達2300至2600噸[16]，比例高達46一52%，在肯尼亞四環(huán)素類抗生素的用量占總用量56%[’2]。在我國
【學位授予單位】：湖南農(nóng)業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：S859.84;X592

【引證文獻】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 孫艷紅;賈艷霞;劉海萍;閆早嬰;仁永霞;趙海香;;常見抗生素對蔬菜種子萌發(fā)和活力的影響[J];北方園藝;2012年20期

相關(guān)碩士學位論文 前1條

1 沈虎琴;畜禽糞便中喹諾酮類與四環(huán)素類抗生素殘留檢測技術(shù)的研究[D];安徽農(nóng)業(yè)大學;2012年

本文編號：2658590