【摘要】：揮發(fā)性有機(jī)物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是眾多工業(yè)生產(chǎn)過程中排放的一類重要的大氣污染物。這些工業(yè)源的VOCs往往量大而濃度低,持續(xù)排放會(huì)有損人體健康和對(duì)生態(tài)環(huán)境安全構(gòu)成一定的威脅。生物過濾技術(shù)由于具有高效、經(jīng)濟(jì)節(jié)約和環(huán)境友好等優(yōu)勢,廣泛應(yīng)用于處理單組分及多組分揮發(fā)性有機(jī)廢氣。本研究針對(duì)工業(yè)生產(chǎn)過程中排放的VOCs廢氣組分復(fù)雜難以同步高效去除、氯苯等難降解物質(zhì)的去除效率低等問題,利用生物滴濾技術(shù)展開了中試和小試等一系列實(shí)驗(yàn)研究。設(shè)計(jì)了電子垃圾焚燒處理現(xiàn)場的有機(jī)廢氣組成分析、工藝優(yōu)化、VOCs組分相互作用鑒定、滴濾池生物膜內(nèi)微生物組成以及接種滴濾池的菌群優(yōu)化等一系列試驗(yàn),分析了VOCs組分和濃度的變化對(duì)生物滴濾池去除能力的影響,并利用PCR-DGGE、高通量測序等分子生態(tài)學(xué)技術(shù)分析了微生物菌群結(jié)構(gòu)隨VOCs組分和濃度的變化規(guī)律;并通過篩選高效降解菌和將高效降解菌應(yīng)用于生物滴濾池,研究強(qiáng)化對(duì)氯苯的去除性能。具體研究結(jié)果如下:1、電子垃圾拆解排放有機(jī)廢氣的主要VOCs組分包括苯、甲苯、二甲苯、乙苯、苯乙烯、氯苯、三甲基苯和苯甲醛;利用中試規(guī)模的生物滴濾池處理這類VOCs發(fā)現(xiàn)生物滴濾池對(duì)不同組分VOCs的去除效率為81.1%~97.8%,生物滴濾池對(duì)TVOCs的去除性能隨廢氣中TVOCs的濃度增加在一定范圍內(nèi)呈現(xiàn)線性正相關(guān),表明生物滴濾池處理電子垃圾拆解排放的有機(jī)廢氣具有較好的效果;電子垃圾拆解排放的VOCs經(jīng)生物滴濾池處理后非致癌毒性風(fēng)險(xiǎn)顯著降低;微生物菌群結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)生物滴濾池中微生物的菌群結(jié)構(gòu)以變形菌門為主,起始接種物和運(yùn)行后富集的微生物均對(duì)VOCs的去除發(fā)揮重要作用。2、同時(shí)運(yùn)行四個(gè)起始條件相同的生物滴濾池,利用甲苯、二甲苯和苯乙烯長期馴化的菌群(TXS)研究了單組分、雙組分、三組分和四組分條件下對(duì)苯、甲苯、二甲苯和苯乙烯(BTXS)的去除能力,鑒定了組分間的相互作用關(guān)系。發(fā)現(xiàn)四種組分中甲苯最容易被去除,其次為苯乙烯和二甲苯,而單組份條件下的苯幾乎不能被去除。生物滴濾池的去除能力會(huì)隨VOCs組分的增加而減少;通過相互作用指數(shù)鑒定雙組分BTXS之間的相互作用關(guān)系,發(fā)現(xiàn)雖然生物滴濾池不能去除單組分的苯,但是在其他組分存在時(shí)能促進(jìn)苯的降解。而甲苯、二甲苯和苯乙烯的降解在其他組分存在的情況下都呈現(xiàn)出不同程度的抑制作用,其中二甲苯受到的抑制作用最強(qiáng),甲苯受到的抑制作用最弱。研究微生物菌群結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn):微生物的菌群結(jié)構(gòu)會(huì)隨著進(jìn)氣中BTXS組分的不同而發(fā)生相應(yīng)的變化,進(jìn)而影響生物滴濾池的去除性能。其中,生物滴濾池在處理單組分和雙組分的BTXS時(shí),生物膜中無色桿菌屬(Achromobacter)占主導(dǎo)地位,而在馴化啟動(dòng)階段、處理甲苯、二甲苯和苯乙烯三組分(TXS)和苯、甲苯、二甲苯和苯乙烯四組分(BTXS)時(shí),伯克氏菌屬(Burkholderia)占主導(dǎo)地位。此外,一些豐度相對(duì)較低的微生物在處理三組分以上的VOCs中長期穩(wěn)定存在。3、利用本實(shí)驗(yàn)室菌種保藏庫中一株具有鐵還原功能的菌株-希瓦氏菌S12(Shewanella decolorationis S12),發(fā)現(xiàn)其對(duì)氯苯具有較好降解效果,通過搖瓶批式實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)能夠?qū)舛葹?00 mg/L的氯苯在28 h時(shí)完全降解,生物量到達(dá)27.27 mg/L;氯苯完全被降解后,礦化較完全:CO_2的產(chǎn)率為83.85%,氯離子的生成量與理論上的計(jì)算值基本相同;希瓦氏菌S12降解氯苯的動(dòng)力學(xué)過程擬合Monod模型,在氯苯濃度為100 mg/L時(shí),獲得最大比降解速率(μ_(max)),為0.29h~(-1);利用氣質(zhì)聯(lián)用儀、離子色譜儀等檢測到希瓦氏菌S12降解氯苯過程中的部分代謝產(chǎn)物:鄰氯苯酚、鄰苯二酚、3-氯鄰苯二酚。通過酶活測定,發(fā)現(xiàn)鄰苯二酚2,3雙加氧酶是氯苯開環(huán)的關(guān)鍵酶,在此基礎(chǔ)上推測了S12菌株降解氯苯可能的代謝途徑。4、利用希瓦氏菌株S12和長期在甲苯、二甲苯和苯乙烯條件下馴化的菌群(TXS)作為接種物,分別接種并啟動(dòng)運(yùn)行三套生物滴濾池(BTF),比較希瓦氏菌S12和TXS菌群在單獨(dú)和組合條件下對(duì)氯苯的去除能力。三套BTFs(S12+TXS,S12,TXS)在氯苯的濃度從100 mg/m~3-500 mg/m~3時(shí),分別在14 d、20 d和25 d對(duì)氯苯的去除率達(dá)到90%;BTF運(yùn)行至30 d時(shí)的生物量分別為0.341mg/g、0.312 mg/g和0.274 mg/g。表明希瓦氏菌S12添加到TXS菌群中能加速反應(yīng)器的馴化和掛膜;接種希瓦氏菌S12+TXS菌群啟動(dòng)的生物滴濾池在不同工藝條件下對(duì)氯苯的去除能力和CO_2產(chǎn)生率分別為122.97 g/m~3h和87.22%,均大于分別接種希瓦氏菌S12和TXS菌群啟動(dòng)的BTFs,表明希瓦氏菌S12能夠強(qiáng)化生物滴濾池內(nèi)TXS菌群對(duì)氯苯的去除能力;三套分別接種希瓦氏菌S12+TXS菌群、希瓦氏菌S12和TXS菌群的生物滴濾池對(duì)氯苯的去除性能擬合Michaelis-Menten模型,對(duì)氯苯的最大去除能力分別為130.16、107.42和64.55g/m~3h,氣體飽和常數(shù)(Ks)分別為0.3722、0.2656和0.1328 g/m~3,證明添加希瓦氏菌S12能夠提高生物滴濾池的去除性能。微生物菌群結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn):希瓦氏菌S12能夠長期穩(wěn)定存在去除氯苯的生物滴濾池內(nèi),具有較好的工程應(yīng)用前景。
【圖文】：

圖 1-1 我國 1980~2010 年間不同行業(yè) VOCs 的排放量占總排放量的百分比及趨勢1.1.2.2 揮發(fā)性有機(jī)物不同地區(qū)的分布特征北京、上海、廣州和香港四個(gè)大城市是我國經(jīng)濟(jì)發(fā)展最快的地區(qū)，空氣質(zhì)量的優(yōu)劣直接關(guān)系到這些地方及周邊地方的國民健康安全和經(jīng)濟(jì)發(fā)展的可持續(xù)性。城市地區(qū)由于工業(yè)化生產(chǎn)頻繁、城市建設(shè)發(fā)展快速、有機(jī)溶劑大量使用、燃料不完全燃燒及揮發(fā)，消耗能源總量較高，且不同城市間的 VOCs 排放特征存在顯著的差異。在京津冀地區(qū)（以北京為代表），Wang 等人估算了北京城區(qū)總 VOCs（total VOCs）排放量是（419 ±201）Gg/a，其中碳原子數(shù)量少于 4 的烷烴類 VOCs的濃度較高，，其次為烯烴和苯系物[21]；而在珠江三角洲地區(qū)苯系物和丙烷的含量較高，總 VOCs 的濃度范圍約為 20~40 ppbv，高于京津冀地區(qū) 24 ppbv 的總VOCs 含量，這些總 VOCs 的濃度均超過某些外國設(shè)定的安全限值[22]。表 1-3 顯示了我國北京、上海、廣州和香港大城市地區(qū)的 VOCs 濃度的水平，通過比較發(fā)

圖 1-2 生物過濾過程機(jī)理[37]1.3.3 不同類型的生物過濾工藝1.3.3.1 傳統(tǒng)的生物濾池（Traditional Biofilter）生物濾池如圖 1-3 所示：主要由一個(gè)加濕裝置和生物過濾床構(gòu)成[57]。填料一般為堆肥、木屑、泥碳和腐殖土等有機(jī)填料，填料本身含有土著微生物和部分營養(yǎng)物質(zhì)，因此一般不需要接種和經(jīng)常性地補(bǔ)充營養(yǎng)物質(zhì)。生物濾池設(shè)備的特點(diǎn)是簡單，運(yùn)行操作方便。揮發(fā)性有機(jī)廢氣經(jīng)過加濕裝置濕化后，通過對(duì)流和擴(kuò)散過程直接轉(zhuǎn)移至有機(jī)填料上的生物膜相，被相應(yīng)的功能微生物代謝降解，凈化后的氣體從裝置頂部排出。生物濾池是應(yīng)用最早和最廣的有機(jī)廢氣處理技術(shù)，不僅可以用來處理市政工程、廢水、工農(nóng)業(yè)等產(chǎn)生的有機(jī)廢氣，還可以用來凈化氮氧化
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X701;X172

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2654114