【摘要】：大氣氣溶膠是固體或液體微粒懸浮于空氣中形成的分散體系,其對自然環(huán)境和人類健康有著重要影響.由于大氣氣溶膠可以散射和吸收太陽短波輻射以及紅外輻射,從而產(chǎn)生直接輻射強迫；與此同時,它們還可以作為凝結(jié)核改變云層性質(zhì)和降水效率,影響云的輻射特性,產(chǎn)生間接輻射強迫.因此,大氣氣溶膠在大氣輻射和氣候變化的研究中占有重要地位.此外,細(xì)小的氣溶膠顆粒可以被人吸入到身體中,造成健康問題.由空氣污染形成的煙霧會降低空氣的可見度,從而對交通運輸產(chǎn)生影響.鑒于大氣氣溶膠的重要影響,如何準(zhǔn)確有效的對氣溶膠的時空分布進(jìn)行預(yù)測,成為國際學(xué)術(shù)界的重要研究課題之一 氣溶膠輸運模型是一個復(fù)雜的多組分系統(tǒng),描述了氣溶膠的多個物理和化學(xué)過程,例如排放,輸運,沉降以及氣溶膠成核.凝結(jié)／蒸發(fā),凝并以及氣溶膠化學(xué)等氣溶膠過程,是氣溶膠預(yù)測的重要工具.人們開發(fā)了多個化學(xué)輸運模型用于模擬跨區(qū)域的氣溶膠濃度變化.如URM model (Odman and Russell,1991), UAM-AIM model (Sun and Wexler,1998), Models-3/CMAQ (Mebust et al.,2003)[50], PMCAMx [27],和WRF/Chem model[30]等.在WRF的模擬過程中,對向量方程在水平和垂直空間方向上對流過程的計算,是結(jié)合3階Runge-Kutta時間迭代格式和一般的顯式差分方法.為保證數(shù)值格式的數(shù)值穩(wěn)定性,在計算中需要采用小時間步長,從而帶來較大的計算量.在其他氣溶膠輸運模型中,也存在類似問題.由于氣溶膠輸運模型需要用于跨區(qū)域長周期的數(shù)值模擬,因此需要發(fā)展一個可以應(yīng)用大時間步長進(jìn)行計算的有效的數(shù)值方法. 氣溶膠動力學(xué)方程是一組非線性積分微分方程([70]),描述了氣溶膠在凝結(jié),凝并和沉積過程中,氣溶膠矢徑分布隨時間的變化.迄今已有多個數(shù)值方法用于求解氣溶膠動力學(xué)方程,如區(qū)域方法(sectional method)([29],[52]),動量法(moment method)([10],[69]),模式法(nodal method)([1],[86]),隨機法(stochastic method)([17],[79])和有限元方法(finite element method)([67])等.區(qū)域方法的精度數(shù)值較低并會出現(xiàn)數(shù)值擾動；模式方法精度較高,但是缺乏氣溶膠分布的物理意義并且無法有效解決氣溶膠多組分問題;動量方法是基于單組分氣溶膠的物理化學(xué)屬性得到氣溶膠矢徑分布,但是在處理多組分氣溶膠問題時存在局限;隨機方法無法得到令人滿意的誤差精度,近期的研究中,Liang ([48])提出了分裂小波算法求解關(guān)于時間,空間和氣溶膠矢徑的空間氣溶膠動力學(xué)方程.由于對流凝結(jié)項和非線性凝并項的存在,氣溶膠的矢徑分布非常不均勻,是一個劇烈變化的多對數(shù)正態(tài)(]multiple log-normal)分布.因此,提出能夠準(zhǔn)確求解包含對流凝并項和非線性凝結(jié)項的氣溶膠動力學(xué)方程的有效方法,具有非常重要的意義. 很多自然界的氣溶膠以及由人類活動產(chǎn)生的氣溶膠包含有多個化學(xué)組分.氣溶膠化學(xué)成分和人類健康之間有著重要的聯(lián)系,例如,含有較多酸性組分氣溶膠粒子的降雨和大霧會對人體的呼吸道及皮膚造成傷害.并且,氣溶膠粒子的化學(xué)組成與氣溶膠顆粒的增長率相關(guān),從而會影響氣溶膠凝結(jié)過程的氣溶膠分布變化.因此,研究多組分氣溶膠系統(tǒng)的分布狀況具有重要的意義.對于多組分氣溶膠動力學(xué)方程的模擬求解,Kim, Y和Seinfeld. J提出了區(qū)域方法(sectional method)([38],[39]), Tsang., T([77])提出了移動有限元方法,Kourti, N.和Schatz, A提出了蒙特卡羅方法([42]).但是這三種方法的數(shù)值精度都較低,無法得到滿意的計算結(jié)果. 氣溶膠熱力學(xué)平衡預(yù)測是一個復(fù)雜的多態(tài)多組分系統(tǒng),包括多態(tài)(氣,液.固)和多個輸入輸出組分.在大規(guī)模氣溶膠預(yù)測中,會涉及到不同地區(qū)的多種類型氣溶膠,例如城市氣溶膠,非城市內(nèi)陸氣溶膠和海洋氣溶膠等.過去的時間內(nèi),研究者們建立了多種氣溶膠熱力學(xué)平衡模型.例如早期階段的EQUIL (Bassett and Seinfeld,1983), MARS (Saxena et al.,1986)和SEQUILIB (Pilinis and Seinfeld,1987)是被廣泛應(yīng)用的NH+-SO2--NO3-氣溶膠熱力學(xué)平衡模擬預(yù)測系統(tǒng).在近些年,又發(fā)展了多種包含海鹽組分(鈉鹽和氯鹽)的新模型,例如SCAPE2(Kim et al.,1993a,b; Kim and Seinfeld,1995:Meng et al.,1995), AIM2(Clegg et al.,1998), ISORROPIA (Nenes et al.,1998and1999), EQUISOLV II (Jacobson et al.,1996; Jacobson,1999).GFEMN (Ansari and Pandis,1999), EQSAM (Metzger et al.,2002; Trebs et al.,2005), MESA (Zaveri et al.,2005a), ADDEM (Topping et al.,2005), UHAERO (Amundson et al.,2006),以及ISORROPIA II (Fountoukis et al.,2007).此外, MESA, EQSAM和ISORROPIA II則在模擬系統(tǒng)中加入了對Ca,K,Mg的處理.這些模型所采用的計算方法通常是通過迭代方式求解熱力學(xué)平衡方程,會導(dǎo)致求解過程中大量的計算,而且在跨區(qū)域的大規(guī)模氣溶膠預(yù)測中,使用傳統(tǒng)方法會遇到計算瓶頸. 在導(dǎo)師王文洽教授和梁棟教授的悉心指導(dǎo)下,本文作者關(guān)于多組分氣溶膠的預(yù)測問題做了部分研究工作.在多組分氣溶膠輸運模型方面,將算子分裂方法與特征線有限差分方法結(jié)合,提出了可應(yīng)用大時間步長進(jìn)行計算的特征有限差分算法(CFDM)在氣溶膠動力學(xué)方面,提出了有效的二階特征有限元方法,用于解決與時間和矢徑分布相關(guān)的非線性氣溶膠動力學(xué)方程,以及和氣溶膠組分相關(guān)的多組分氣溶膠動力學(xué)方程,并且給出了關(guān)于時間方向二階精度的嚴(yán)格證明.另外,我們提出了多功能MC-HDMR方法,用于氣溶膠熱力學(xué)平衡預(yù)測,可以對跨區(qū)域的多種類型氣溶膠進(jìn)行有效計算,并可大幅減少CPU計算時間.數(shù)值算例的結(jié)果表明,我們所提出的方法在多組分氣溶膠預(yù)測中具有很好的效果. 在第一章中,我們介紹了氣溶膠的基本背景,氣溶膠數(shù)值模擬的重要意義,并給出了多組分氣溶膠輸運問題、氣溶膠動力學(xué)問題和氣溶膠熱力學(xué)平衡問題的描述,以及相關(guān)的模型介紹和研究現(xiàn)狀. 在第二章中,我們給出了包含多個物理和化學(xué)過程的多組分氣溶膠輸運模型以及算子分裂方法的介紹,提出了用于多組分氣溶膠輸運模型的特征有限差分方法(CFDM),可以在氣溶膠模擬中采用大時間步長進(jìn)行計算.通過一個具有精確解的二維區(qū)域內(nèi)的Gaussian hump傳播問題的計算,對CFDM的計算效果進(jìn)行測試,通過比較采用大時間步長的CFDM計算結(jié)果和采用小時間步長的Runge-Kutta方法(RKM)的計算結(jié)果以及精確解,可以看到我們的方法可以使用大時間步長進(jìn)行計算并取得滿意的結(jié)果.之后,我們對Pittsburgh附近區(qū)域的硫酸鹽氣溶膠輸運問題進(jìn)行了模擬計算.模擬結(jié)果表明,硫酸鹽氣溶膠的覆蓋區(qū)域隨時間而增大,并且是沿風(fēng)向進(jìn)行擴張.當(dāng)風(fēng)速增大一倍時,在同時間段內(nèi),硫酸鹽氣溶膠的覆蓋區(qū)域大幅增加.另外,我們應(yīng)用氣溶膠輸運模型對美國東北部及相鄰區(qū)域的2400km×1800km范圍內(nèi)的氣溶膠分布進(jìn)行了模擬,在計算中CFDM的時間步長為1800s.我們給出了New York地區(qū),一個農(nóng)村地區(qū)和一個海洋地區(qū)的72-hour模擬結(jié)果,可以看到在三個地區(qū)中,New York地區(qū)的PM2.5濃度最高,海洋地區(qū)的最低.在New York地區(qū)和農(nóng)村地區(qū),硫酸鹽,硝酸鹽和銨鹽是氣溶膠的主要組成部分,而在海洋地區(qū),海鹽(鈉鹽和銨鹽)是氣溶膠的主要組成.此外,模擬結(jié)果顯示了低溫環(huán)境有利于硝酸鹽的生成.通過包含和不包含氣溶膠沉積過程的計算,可以看出沉積過程對氣溶膠粒子,特別是矢徑較大的氣溶膠粒子的消除有著重要貢獻(xiàn).最后,我們對美國東南部區(qū)域的120小時模擬結(jié)果進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)在城市及周圍區(qū)域的PM2.5硫酸鹽,硝酸鹽和銨鹽濃度較高,海鹽氣溶膠主要存在于沿海和海洋地區(qū). 在第三章中,我們考慮了與時間和矢徑相關(guān)的非線性氣溶膠動力學(xué)方程.研究大氣環(huán)境中的氣溶膠動力學(xué)過程對于大氣模擬非常重要.氣溶膠動力學(xué)方程中包含對流項(凝結(jié)過程)和非線性項(凝并過程),因此對準(zhǔn)確求解造成了很大困難.為得到多重對數(shù)正態(tài)氣溶膠矢徑分布的高精度預(yù)測結(jié)果,我們提出了氣溶膠動力學(xué)方程的二階特征線有限元方法,并給出了時間方向誤差精度二階的嚴(yán)格證明.相對于時間方向一階精度的經(jīng)典特征線方法,我們所提出的數(shù)值格式大大提高了計算精度.在第三章最后,我們對氣溶膠的多重對數(shù)正態(tài)分布問題進(jìn)行了數(shù)值實驗,計算結(jié)果驗證了我們的理論分析結(jié)果. 在第四章中,我們提出了多組分氣溶膠動力學(xué)方程(4.1.1)的二階特征有限元方法,利用特征線方法和二階外推方法,分別對多組分氣溶膠動力學(xué)方程中的對流項和非線性凝并項進(jìn)行處理,并給出了特征線數(shù)值格式沿時間方向二階精度的嚴(yán)格證明.對多組分氣溶膠實際問題的數(shù)值實驗計算結(jié)果驗證了理論分析結(jié)果.本章中所得到的結(jié)果在多組分氣溶膠動力學(xué)研究的理論分析和計算應(yīng)用方面均具有重要意義. 在第五章中,對于多態(tài)多組分的高維氣溶膠熱力學(xué)平衡預(yù)測問題,我們提出了多功能移動切割點HDMR方法(moving-cut high-dimensional model representation (MC-HDMR))此方法基于全熱力學(xué)平衡模型如ISORROPIA建立一個氣溶膠預(yù)測數(shù)據(jù)庫系統(tǒng).所建立的氣溶膠預(yù)測系統(tǒng)可以有效的計算高維區(qū)域內(nèi)的氣溶膠熱力學(xué)平衡預(yù)測問題,氣溶膠濃度的預(yù)測范圍可從10-9mol m-3到10-5mol m-3.并可以對包含海鹽組分的多種類型氣溶膠進(jìn)行模擬.數(shù)值算例的計算結(jié)果表明了所提出方法的有效性.與經(jīng)典的氣溶膠熱力學(xué)平衡算法ISORROPIA相比,使用多功能MC-HDMR方法可以大幅減少計算CPU時間.進(jìn)一步的,我們對城市,非城市內(nèi)陸地區(qū)和海洋地區(qū)的三種類型氣溶膠進(jìn)行了模擬,得到了多個組分的預(yù)測結(jié)果,多功能MC-HDMR方法的計算結(jié)果與氣溶膠熱力學(xué)平衡模型ISORROPIA和AIM2的預(yù)測結(jié)果相符.最后,我們應(yīng)用多功能MC-HDMR方法,ISORROPIA和AIM2對歐洲和亞洲城市進(jìn)行了實際氣溶膠模擬.三種方法的計算結(jié)果非常一致.預(yù)測結(jié)果表明,在六個歐洲城市中,HU02,IT01和NL09有較嚴(yán)重的交通污染;在Shanghai地區(qū),由人類活動造成的氣溶膠污染,較其他亞洲城市更為嚴(yán)重；此外,Hong Kong地區(qū)的氣溶膠受海洋環(huán)境的影響較大.
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：O241.82;X831

【共引文獻(xiàn)】

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1 許鑫;呂震宙;魏鵬飛;;結(jié)構(gòu)隨機分析的概率與復(fù)合重要度及其求解[J];計算力學(xué)學(xué)報;2013年01期

2 許鑫;呂震宙;羅曉鵬;;基于范數(shù)的基本輸入變量重要度排序的計算策略[J];系統(tǒng)工程理論與實踐;2011年02期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 程余;氣溶膠動力學(xué)與熱力學(xué)平衡預(yù)測的有效算法[D];山東大學(xué);2010年

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本文編號：2652918