【摘要】： 垃圾焚燒飛灰因含有高浸出濃度的重金屬被視為危險廢物,必須經(jīng)水泥固化、化學(xué)藥劑穩(wěn)定化、熔融固化、高溫?zé)Y(jié)等技術(shù)將重金屬固化后方可填埋或資源再利用。從環(huán)境長期的安全性考慮,經(jīng)這些方法處理后殘留在飛灰產(chǎn)品中的重金屬不但會對環(huán)境構(gòu)成潛在的危害,而且也是一種金屬資源的浪費。為此,本文充分利用飛灰中重金屬在高溫處理過程中易揮發(fā)這一特性,對飛灰中高含量的Pb、Cd、Cu、Zn等重金屬進(jìn)行高溫?zé)岱蛛x研究,重金屬揮發(fā)物隨煙氣一起冷凝形成二次飛灰。經(jīng)高溫?zé)岱蛛x技術(shù)處理后的飛灰可作為普通廢物填埋或建筑原材料,而二次飛灰中的重金屬含量較高,相當(dāng)于一種特殊的重金屬富礦,可作為冶金原料。 通過熱分離工藝參數(shù)優(yōu)化,確定了溫度和時間為焚燒飛灰高溫?zé)崽幚淼闹饕绊懸蛩?而氣氛和進(jìn)氣流量對重金屬的揮發(fā)影響不顯著。從重金屬揮發(fā)效率和節(jié)能角度考慮,其最佳揮發(fā)溫度和時間分別為1000℃和120min,此時重金屬Pb的揮發(fā)率高達(dá)99.7%,Cd和Cu的揮發(fā)率達(dá)89.7%和77.9%,Zn僅為53.2%;若提高溫度和延長熱處理時間,可使Pb的最大揮發(fā)率接近100%,Cd、Cu分別高達(dá)98%和95%以上,而Zn也能達(dá)到90%以上。實驗通過添加不同種類的氯制劑(CaCl2、MgCl2、AlCl3、FeCl3和NaCl)和“飛灰水洗預(yù)處理工藝”等研究方法,對重金屬熱分離的氯化反應(yīng)機理進(jìn)行了深入地探討,并以氯制劑“平衡分壓”和“反應(yīng)的吉布斯自由能函數(shù)變”兩種理論對氯化反應(yīng)機理進(jìn)行了解釋。為了進(jìn)一步驗證氯化反應(yīng)機理的正確性和科學(xué)性,本文采用人工配灰模擬實驗對氯化反應(yīng)機理進(jìn)行了驗證,結(jié)果發(fā)現(xiàn)模擬實驗曲線與飛灰實驗曲線非常擬合,從而驗證了氯化反應(yīng)機理的正確性。 在飛灰“熱重分析”實驗數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上,利用Friedman和Ozawa法對飛灰熱重測試結(jié)果進(jìn)行了分析,并采用三步連串反應(yīng)模型:A --(Fn)-- B --(Fn)-- C --(Fn)-- D對飛灰熱力學(xué)進(jìn)行模擬,得到模型v=kcn=Ae-E/RTcn;并在氯化反應(yīng)機理的基礎(chǔ)上,建立了重金屬熱分離動力學(xué)模型C=Cg(1-e-kt/h)。二次飛灰理化特性分析表明:在宏觀上,干燥的二次飛灰為黃褐色粉末,吸潮后逐漸形成粘稠漿狀體,顏色由黃色漸變?yōu)樘焖{(lán)色,隨著水分的增加變?yōu)樗{(lán)綠色或淺綠色;在微觀上(SEM),二次飛灰顆粒形狀大小不一,多以不規(guī)則塊狀、棒狀體居多,不規(guī)則形狀的大顆粒表面上附著了一些形狀各異的小顆粒。與原灰相比,二次飛灰中重金屬Pb、Cu、Zn和Cd的含量大幅度提高,其中Pb的質(zhì)量百分含量高達(dá)10%,是原灰的5倍;Cu和Zn的質(zhì)量百分含量也高達(dá)5.7%和8.7%,與礦石的工業(yè)品位相近,說明二次飛灰可作為金屬礦藏。物相分析表明二次飛灰中主要由Cl、Pb、Cu、Zn、K組成,占總量的98.1%,其中Cl約占了40%左右;二次飛灰中還存在大量金屬氯化物,如PbCl2,這進(jìn)一步驗證了飛灰中重金屬在高溫?zé)崽幚磉^程中主要以氯化物形式揮發(fā)的反應(yīng)機理。 總之,飛灰中重金屬的高溫?zé)岱蛛x是可行的,可解決傳統(tǒng)的飛灰處理方法給環(huán)境造成的隱患問題。
【圖文】：

掃描電鏡下飛灰顆粒微觀形態(tài)多種多樣。圖3-2 為飛灰顆粒的表面形貌，從形態(tài)特征方面可概括總結(jié)如下：a bcdfea,b-球形飛灰顆粒；c-不規(guī)則形狀聚合體；d-絮狀集合體；e-塊狀體；f-棒狀集合體圖 3-2 不同形狀飛灰顆粒表面掃描電子顯微鏡圖像(SEM)Fig.3-2 Scanning electron microscope of fly ash(1) 球形體（圖 3-2a～b）：顆粒為球狀，表面附著碎屑顆粒，，其中圖 3-2a- 31 -

這與文獻(xiàn)[107]報道基本相符。3.1.3 飛灰顆粒的元素組成3.1.3.1 飛灰球形顆粒的元素組成 選擇一球形飛灰顆粒表面部分區(qū)域，利用X-ray energy dispersive microanalysis 分析元素組成，結(jié)果如圖 3-3（b）所示
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：X701

【參考文獻(xiàn)】

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