發(fā)布時(shí)間：2020-05-05 21:27

【摘要】：中國(guó)煤儲(chǔ)量豐富,燃煤發(fā)電長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)仍然是發(fā)電的主要方式,隨著社會(huì)和經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,脫硫石膏產(chǎn)量逐年增加,到2014年脫硫石膏年產(chǎn)量已經(jīng)達(dá)到七千多萬噸,由于較低的資源化利用率,大量的脫硫石膏堆積儲(chǔ)存,累積堆存量巨大。而脫硫石膏中其所含重金屬等污染物的釋放對(duì)環(huán)境是一個(gè)潛在的威脅。在脫硫石膏的處置、儲(chǔ)存和資源化利用過程中,雨水和地表水淋溶,脫硫石膏中揮發(fā)性元素的大氣釋放行為,地面堆積時(shí)人員操作和風(fēng)蝕擾動(dòng),均將對(duì)地下水、大氣環(huán)境和人體健康產(chǎn)生影響。我國(guó)幅員遼闊,電廠眾多,地區(qū)資源和技術(shù)的差異可能會(huì)影響脫硫石膏中污染物含量水平和賦存形態(tài),本課題在全國(guó)20個(gè)省70家電廠采集了脫硫石膏樣品,系統(tǒng)地分析了脫硫石膏中汞、砷、鉛、鎘、鉻、錳、鋅和鎳的含量和地域分布特征、賦存的化學(xué)形態(tài)及其化學(xué)穩(wěn)定性,較為系統(tǒng)地評(píng)估了脫硫石膏在處理處置過程中經(jīng)滲濾向地下遷移和通過揚(yáng)塵在空氣中擴(kuò)散,從而對(duì)受體人群影響的健康風(fēng)險(xiǎn)。主要的結(jié)果和結(jié)論如下:脫硫石膏中汞的含量為ND到4330μg/kg,平均濃度為868μg/kg,中值為642μg/kg,其中山西省和中部地區(qū)的脫硫石膏汞含量高于其他地區(qū);總砷含量范圍在8.81~102.77 mg/kg之間,中值為13.98 mg/kg,平均濃度為17.10mg/kg,78%脫硫石膏樣品的含量集中在10~20 mg/kg,其中西部和北部樣品砷含量較高一些,總體上脫硫石膏中砷含量差別不大;山西省脫硫石膏中鋅、鉻和錳的濃度分別在40.10~96.05 mg/kg、12.92~61.13 mg/kg和6.50~56.14mg/kg之間,而鎳、鉛和鎘的濃度分別在0.70~31.72 mg/kg、0.011~13.27 mg/kg和ND~1.62 mg/kg之間,重金屬平均濃度水平從高到低為鋅鉻錳鎳鉛鎘。應(yīng)用逐級(jí)化學(xué)提取法,發(fā)現(xiàn)脫硫石膏中的汞主要以強(qiáng)絡(luò)合態(tài)存在,大約占總汞含量的80%,地域差別不大,西部地區(qū)的F1、F2和F3這三個(gè)組份的含量相對(duì)較高,對(duì)環(huán)境影響較大;砷在大多數(shù)脫硫石膏中以殘?jiān)鼞B(tài)為主要的賦存形態(tài),平均含量占總砷的80%。F1非專性吸附態(tài)為容易被環(huán)境利用的砷,其平均含量較小,只占總砷含量的0.41%;西部地區(qū)的脫硫石膏樣品砷F1-F4的平均含量較高,表明砷較高的環(huán)境潛在可利用率,而山西和中部地區(qū)樣品中砷較為穩(wěn)定;鉛、錳、鋅、鎘、鉻和鎳等重金屬在脫硫石膏中的形態(tài)差別較大,其中錳和鋅的F1酸溶態(tài)的含量較高,易釋放到環(huán)境中去,鉻和鉛的化學(xué)形態(tài)分布較不規(guī)律,所研究的重金屬的生物可利用性由高到低的順序?yàn)殄i鋅鉻鎘鉛鎳,而易遷移性的順序?yàn)殒k錳鎳鉛鋅鉻。RAC風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)發(fā)現(xiàn),按照脫硫石膏中重金屬的形態(tài)分布,所有樣品都顯示出環(huán)境風(fēng)險(xiǎn);對(duì)于脫硫石膏中汞、砷等重金屬通過滲濾釋放進(jìn)行評(píng)估結(jié)果顯示,全國(guó)脫硫石膏汞和砷的年釋放量分別為1.45±0.36噸和1.58±0.57噸。山西省脫硫石膏中鋅、鉻、鎘、鉛、鎳、錳的年釋放量分別為131.8±30.9、50.6±12.6、0.7±0.4、4.7±1.1、6.9±1.6、74.4±14.4噸。毒性浸出實(shí)驗(yàn)中脫硫石膏汞的浸出量較低,TCLP(Toxicity Characteristic Leaching Procedure)浸出結(jié)果為ND~19μg/L,SPLP(Synthetic Precipitation Leaching Procedure)汞浸出范圍為ND~16.02μg/L;脫硫石膏中砷的TCLP浸出結(jié)果為ND~205.20μg/L,SPLP砷浸出濃度范圍為ND~16.02μg/L之間,只有9個(gè)樣品浸出液中檢測(cè)到砷;TCLP和SPLP實(shí)驗(yàn)汞和砷浸出結(jié)果和總汞總砷濃度均無明顯相關(guān)性;汞和砷MEP(Multiple Extraction Procedure)浸出實(shí)驗(yàn)中,脫硫石膏汞MEP浸出濃度隨時(shí)間逐漸降低,而脫硫石膏砷浸出濃度隨時(shí)間呈不同的變化趨勢(shì),最多有9.7%和11.1%的汞和砷在MEP實(shí)驗(yàn)中釋放出來;山西省脫硫石膏TCLP浸出液中錳和鋅的濃度較高,表示較高環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),鉛、鉻、鎳的濃度相差較小,鎘的濃度較低。SPLP浸出液中,錳和鋅的濃度也較高,而鎘和鉻的濃度明顯高于TCLP,表明酸雨侵蝕下鉻和鎘更容易從脫硫石膏中釋放出來,不同脫硫石膏樣品TCLP和SPLP浸出液中鉛、鋅、鎳、錳、鉻和鎘等六個(gè)元素含量超過不同類別的地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值。脫硫石膏常溫和高溫?fù)]發(fā)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,星火、寶鋼、宿州三個(gè)電廠的脫硫石膏中常溫?fù)]發(fā)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)脫硫石膏中的汞在最初三天內(nèi)下降很快,后期含量基本穩(wěn)定,最多有50%的汞釋放出來,在常溫堆放過程中,逐級(jí)提取分析脫硫石膏中的汞的化學(xué)形態(tài),發(fā)現(xiàn)堆放過程中,揮發(fā)的形態(tài)主要為F3和F5,各個(gè)形態(tài)之間可能存在相互轉(zhuǎn)化;脫硫石膏中的汞在高溫加熱的情況下,當(dāng)汞含量較高時(shí),在170℃煅燒的情況下就有大量的汞釋放,300℃煅燒基本全部釋放。含量相對(duì)較低時(shí),大量的汞的釋放溫度在200℃到300℃之間,而當(dāng)脫硫石膏中汞F3含量較高時(shí),150到300℃為汞大量釋放溫度。本研究設(shè)置脫硫石膏在處理處置中填埋、地面存儲(chǔ)、地面堆積和土地利用等四個(gè)處置場(chǎng)景,評(píng)估了由脫硫石膏淋濾過程浸出液滲透進(jìn)入隨地下水遷移而引起的飲用水?dāng)z入風(fēng)險(xiǎn),分析了地面堆積情況下脫硫石膏中重金屬經(jīng)揚(yáng)塵擴(kuò)散受體人群攝入產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)。脫硫石膏不同處置場(chǎng)景地下水遷移模擬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果表明,浸出液中的砷、鉛、汞將帶來非致癌風(fēng)險(xiǎn),而汞的風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)值較高。當(dāng)汞浸出濃度低于0.005 mg/L時(shí),在四種處置場(chǎng)景情況下單一元素和總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值都低于1。在土地利用情況下,砷的致癌風(fēng)險(xiǎn)值超過標(biāo)準(zhǔn),浸出液中砷濃度高于0.0014 mg/L時(shí),土地利用對(duì)于受體人群產(chǎn)生致癌風(fēng)險(xiǎn)。而60%的脫硫石膏樣品在上述四種的處置情況下未造成健康風(fēng)險(xiǎn)。在脫硫石膏地面堆積存儲(chǔ)情況下,重金屬隨揚(yáng)塵散逸擴(kuò)散的風(fēng)險(xiǎn),砷單一元素在最大落地點(diǎn)的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值超過1,也是操作現(xiàn)場(chǎng)和800米處非致癌風(fēng)險(xiǎn)的主要貢獻(xiàn)元素;最大落地點(diǎn)的成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)加和超過風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)值,產(chǎn)生致癌風(fēng)險(xiǎn),其中主要的風(fēng)險(xiǎn)來自砷。而當(dāng)脫硫石膏中的砷低于20 mg/kg時(shí),單一元素非致癌、致癌風(fēng)險(xiǎn)和各元素風(fēng)險(xiǎn)值加和對(duì)于受體人群都低于標(biāo)準(zhǔn)值,而87%的脫硫石膏由于揚(yáng)塵擴(kuò)散不會(huì)對(duì)于人體產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)。
【圖文】：

圖 1-2 煙氣脫硫工藝流程圖Figure 1-2 Schematic diagram of FGD process（2）與吸收塔漿液中的 CaCO3細(xì)顆粒反應(yīng)生成 CaSO3 1/2H2OCaCO3+2H+→Ca2++H2O+CO2Ca2++SO32-+1/2H2O→CaSO3 1/2H2O(3) CaSO3 1/2H2O 被鼓入的空氣中的氧氧化，最終生成 CaSO3 2H2OHSO3-+1/2O2→H++SO32-Ca2++SO32-+2H2O→CaSO4 2H2O其優(yōu)點(diǎn)是能廣泛地進(jìn)行產(chǎn)業(yè)化開發(fā)，，其吸收劑的資源豐富，成本低廉，脫硫副產(chǎn)品可拋棄，也可作為商品石膏回收。目前，石灰/石灰石法是世界上應(yīng)用最多的一種 FGD 工藝，對(duì)高硫煤，脫硫率可在 90%以上，對(duì)低硫煤，脫硫率可在 95%以上。

上海大學(xué)博士學(xué)位論文1.3.1 脫硫石膏中的汞燃煤燃燒后，煤中的所有的汞都以 Hg0的方式釋放到煙氣中去，在煙氣中一部分氧化為 Hg2+，一部分在飛灰的表面明催化氧化為 Hg2+, Hg2+吸附到飛灰表面形成 Hgp, 圖 1-5 為燃煤煙氣中汞形態(tài)的轉(zhuǎn)化機(jī)理[17]。因此汞在煙氣中主要以元素汞（Hg0），氧化態(tài)（Hg2+）和顆粒汞（particle-bound）（Hgp）形式存在[17,18]。
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X705;X142

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本文編號(hào)：2650774