【摘要】： 汞及其化合物是環(huán)境污染物控制的污染物種，煤燃燒是大氣汞污染的一個主要來源，對其研究已成為當今環(huán)境研究的前沿問題。 本文系統(tǒng)介紹了汞的物化性質(zhì)、危害、環(huán)境來源，著重敘述了煤中汞賦存特性以及國內(nèi)外有關(guān)燃煤汞測量和控制的研究進展，并且在國外測試方法的基礎(chǔ)上，完善并形成了一整套適于試驗研究的采樣、預(yù)處理方法和基于原子熒光光譜法(CVAFs)的分析技術(shù)。 利用加熱裝置(烘箱或馬弗爐)進行了煤樣的裂解或燃燒試驗，加熱溫度越高，加熱時間越長，半焦或灰渣中的的汞越少；在相同條件下，裂解與燃燒相比汞析出相對較少。在600～700℃以上加熱，較短時間內(nèi)煤樣中的汞可基本析出，主要以氣態(tài)方式進入煙氣。 本文研究了煤在層燃、懸浮燃燒、流化床燃燒三種不同燃燒方式條件下，煤中汞的析出規(guī)律。三種燃燒條件下燃燒產(chǎn)物中氣態(tài)、顆粒態(tài)汞分布相似，在燃燒區(qū)域內(nèi)主要以單質(zhì)汞形式存在，氣態(tài)汞是燃煤汞排放的主要形式，但是又由于具體燃燒條件和煤種的不同而有差異。 在煤粉層燃條件下，隨著溫度升高，煙氣中的零價汞含量逐漸降低，二價汞含量逐漸升高。層燃和懸浮燃燒兩種條件下，二價汞(Hg_g~(2+))和零價汞(Hg_g~0)的形態(tài)分布規(guī)律相似，煙氣中氣態(tài)汞總量在10～15μg/Nm~3范圍內(nèi)，二價汞(Hg_g~(2+))占氣態(tài)總汞的比例在40％以上，較低的煙氣冷卻速率可以促進零價汞向二價汞的轉(zhuǎn)化。利用循環(huán)流化床形式將石煤和煙煤混合燃燒，煙氣中的氣態(tài)汞含量在6.8～9.3μg/Nm~3范圍內(nèi)，小于10μg/Nm~3。底渣中的汞含量很低，占汞總量的3％～7.6％；飛灰中的汞含量相對較高，煙氣中汞含量相對較低，這與純煙煤燃燒不同。加入石灰石后，飛灰汞含量增加了16％以上，煙氣汞向大氣的直接排放有所減少。 本文還采用固定床試驗系統(tǒng)，采用吸附劑(活性炭、石灰、沸石、Ca(OH)_2、生物質(zhì)半焦等)吸附的方法在模擬煙氣條件下進行了各種煙氣成分、濃度、溫度等因素對吸附效果影響的研究。Hg~0濃度增加會促進活性炭的吸附作用；煙氣成分SO_2對汞吸附有一定的抑制作用；而HCl對汞吸附有促進作用等，這一點也表明活性炭對Hg的吸附作用既包括物理吸附，同時也包括化學(xué)吸附的過程；C/Hg比增加后，吸附效率相應(yīng)提高，單位吸附量降低，說明活性炭的利用率降低了；含碳量高的飛灰樣品與含碳量低的飛灰相比，吸附量大，但是含碳量與飛灰的吸附能力不成比例；飛灰和活性炭在很多方面都很相似，活性炭在低溫下吸附效果更好，飛灰也得到了同樣的結(jié)果；熟石灰、石灰以及飛灰和熟石灰的混合物三種鈣基類物質(zhì)在SO_2存在時都表現(xiàn)出比在基本氣體條件下較高的吸附量 浙江大學(xué)博士學(xué)位論文 和吸附效率;吸附劑經(jīng)改性處理后可改善吸附效果，活性炭經(jīng)過注氯化學(xué)處理后，吸附 性能顯著成倍增加;沸石、膨潤土和蛙石改性后，其單位吸附量均有不同程度增加。 通過模型計算，選取基本工況，對活性炭、飛灰、石灰等吸附劑的吸附過程進行了 模擬，結(jié)果基本吻合;通過模型分析，選取某些影響因素，預(yù)測了在一定運行條件下活 性炭吸附劑的吸附量和穿透曲線。結(jié)果表明，隨著顆粒粒徑增大，吸附量曲線上升幅度 減緩，吸附效率降低，較小的顆粒粒徑對吸附的進行更有利;在保證一定c舊g比的條 件下，隨著入口濃度增大，單位吸附量也相應(yīng)增大，活性炭的利用率提高了;接觸時間 延長后，，吸附效率增加，吸附量曲線增長緩慢，吸附劑的單位吸附量降低。在較低的吸 附溫度下，有利于吸附效率的增加，這是由物理吸附的特點決定的。本模型的建立可以 用來指導(dǎo)固定床汞吸附裝置的設(shè)計，預(yù)測現(xiàn)有固定床除汞裝置的脫除效率和計算吸附量。 影響燃煤電站汞排放的主要因素歸納起來有煤中汞含量，電站鍋爐爐型，鍋爐運行 條件，所采用的煙氣清潔裝置類型。利用汞排放修正因子，可以估算燃煤電站汞排放量。
【圖文】：

.....一一}}}}}}}}}圖5一3汞滲透管簡圖圖5并U型石英管汞滲透管(由美國VICIMetronics公司生產(chǎn))是汞蒸氣的發(fā)生源，如圖5一3所示。其原理主要是利用滲透管內(nèi)氣態(tài)和液態(tài)兩相汞的動態(tài)平衡，汞蒸氣在某一溫度下以一定的滲透率滲透，再以恒定流量的載氣攜帶出來。在一定溫度和恒定流量載氣(高純NZ)的條件下可形成濃度穩(wěn)定的汞蒸氣，但穩(wěn)定需要較長的時間。兩次試驗的間歇過程中，停止水浴加熱，并且保持穩(wěn)定的載氣流量(3O0ml/min)，可在下次試驗開始時較快達到汞滲透管穩(wěn)定狀態(tài)。數(shù)控超級恒溫槽SC一巧(寧波市海曙天恒儀器廠生產(chǎn))溫度可調(diào)范圍在室溫一100℃范圍之內(nèi)溫度波動度士0.05℃，數(shù)顯分辨率0.1℃

在內(nèi)的幾種吸附劑，如表5一2所示。各種吸附劑原材料和進行過預(yù)處理之后的改性吸附劑，都烘干，過篩，然后置于干燥皿中，備用。如圖5一5一5一8所示，分別為活性炭發(fā)生吸附前后、飛灰(LFAI)和生物質(zhì)半焦四種吸附劑的掃描電鏡照片。圖5一5中活性炭(ACI)的表面形貌，可以看出它的顆粒分散均勻，孔隙結(jié)構(gòu)豐富，這些表層的孔隙給被吸附氣體向顆粒內(nèi)部擴散創(chuàng)造了良好的條件;圖5一6為發(fā)生吸附之后活性炭(Acl)的表面形貌，可以看到顆粒表面有很多外來物質(zhì)附著在上面，占據(jù)了原先開放的孔隙;圖5一7中飛灰(LFAI)的表面形貌，顆粒分散不夠均勻，但仍能看到開放的孔隙結(jié)構(gòu);圖5一8中生物質(zhì)半焦的表面形貌，呈不規(guī)則片裝，大部分孔被堵塞。吸附劑的吸附效果與其表面特性之間有很大關(guān)系
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2003
【分類號】：X701

【引證文獻】

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本文編號：2650120