【摘要】：多環(huán)芳烴是環(huán)境中常見的有毒難降解有機(jī)污染物,廣泛分布于水體、空氣以及土壤中,并可通過(guò)生物鏈累積,最終對(duì)人類健康造成危害。從目前國(guó)內(nèi)外研究發(fā)展趨勢(shì)看,多環(huán)芳烴的生物修復(fù)是一個(gè)涉及許多環(huán)節(jié)的、復(fù)雜的系統(tǒng)工程。對(duì)多環(huán)芳烴生物降解諸環(huán)節(jié)進(jìn)行深入研究,從理論和實(shí)際上均具有重要的意義。 本論文首先成功分離出多環(huán)芳烴優(yōu)勢(shì)降解菌,利用所篩選的菌株考察混合多環(huán)芳烴分子間的競(jìng)爭(zhēng)代謝能力、混合菌體間的相互作用關(guān)系、解析多環(huán)芳烴的傳質(zhì)及其降解動(dòng)力學(xué)過(guò)程,獲得以下研究結(jié)果： (1)以焦化廢水底泥為菌源,經(jīng)馴化培養(yǎng)分離出10株降解多環(huán)芳烴的菌株,其形態(tài)特征互有差異,細(xì)胞表面疏水性差異顯著,具有一定的多樣性。經(jīng)分子生物學(xué)和生理生化特征鑒定,其中CY4為殺鮭氣單胞菌(Aeromonas salmonicida),目前從多環(huán)芳烴的降解文獻(xiàn)中未見該株菌的報(bào)道；HY7為施氏假單胞菌(Pseudomonas stutzeri)。且CY4菌和HY7菌能利用的底物較為廣泛,對(duì)芘的5d去除率達(dá)到35%以上。 (2)優(yōu)勢(shì)菌對(duì)混合多環(huán)芳烴降解時(shí),分子結(jié)構(gòu)越簡(jiǎn)單、溶解度越大,其競(jìng)爭(zhēng)代謝能力越強(qiáng),表明優(yōu)勢(shì)菌降解混合多環(huán)芳烴時(shí),不同結(jié)構(gòu)的多環(huán)芳烴分子間存在明顯的競(jìng)爭(zhēng)代謝；同時(shí),在混合多環(huán)芳烴降解時(shí),會(huì)使其中某個(gè)多環(huán)芳烴的代謝速率比單一降解時(shí)加快,說(shuō)明多環(huán)芳烴分子間存在協(xié)同代謝。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,按照順序芴、菲、蒽、熒蒽、芘,競(jìng)爭(zhēng)代謝能力逐漸減小,HY7菌對(duì)混合蒽菲芘中的蒽、芘降解率分別比單一碳源時(shí)的降解率提高了12.7%、5.5%。 (3)混合菌種降解多環(huán)芳烴時(shí),菌種間也存在著相互影響。受試的三種菌株HY3菌、HY6菌和HY7菌均有降解多環(huán)芳烴的能力,混合時(shí)相互可產(chǎn)生抑制、協(xié)同等作用,其中HY7菌在降解體系中是一個(gè)強(qiáng)勢(shì)的菌株,HY3菌和HY6菌的存在能提高HY7菌的降解作用。 (4) GC-MS結(jié)果表明,多環(huán)芳烴轉(zhuǎn)化產(chǎn)物一般是含有多酚羥基和羰基或羧基的化合物。降解前期酚類化合物含量較多,后期羧酸性化合物含量較多。轉(zhuǎn)化產(chǎn)物對(duì)母體環(huán)進(jìn)一步降解一般表現(xiàn)出促進(jìn)作用。外加蒽的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物混合物,156h蒽的累積降解率可提高3.07-6.10%,外加菲的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物混合物使菲60h內(nèi)累積降解率可提高13.14-30.35%。 (5)多環(huán)芳烴降解過(guò)程涉及到多個(gè)環(huán)節(jié)：多環(huán)芳烴的溶解、吸附、“溶入”細(xì)胞壁、跨過(guò)細(xì)胞膜進(jìn)入細(xì)胞內(nèi)部、胞內(nèi)酶氧化等。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,傳質(zhì)過(guò)程各環(huán)節(jié)對(duì)整個(gè)降解速率的影響很大。菌體對(duì)多環(huán)芳烴的吸附速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其降解速率,造成降解時(shí)多環(huán)芳烴在菌體表面和內(nèi)部的富集。多環(huán)芳烴的表觀降解速率遠(yuǎn)大于其溶解速率,因此,多環(huán)芳烴降解過(guò)程中,溶解過(guò)程是降解過(guò)程中的限速步。 (6)論文考察了降解過(guò)程中,菌體對(duì)多環(huán)芳烴分子的捕獲富集特征。整個(gè)降解過(guò)程中,細(xì)胞表面、細(xì)胞壁中、細(xì)胞內(nèi)部對(duì)芘均有富集跡象,從芘的分布特點(diǎn)看,細(xì)胞表面富集的芘最多,占降解體系中芘總量的1.1～2.9%。細(xì)胞內(nèi)部和細(xì)胞壁中的芘富集量相差不大,占降解體系中芘總量的0.3～0.6%。并且,芘不會(huì)在細(xì)胞表面持續(xù)累積,而是不斷的傳到細(xì)胞內(nèi)部被降解。 (7)多環(huán)芳烴溶解過(guò)程可用方程Ct=Cs+Ce-kAt描述,通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到了幾種多環(huán)芳烴溶解動(dòng)力學(xué)參數(shù)Cs和kA,計(jì)算Vmax=kACs得到了最大溶解速率。加入微生物表面活性劑,蒽的溶解度可增大1.23倍,最大溶解速率可增大3.15倍；菲的溶解度可增大1.47倍,最大溶解速率增大了1.62倍；芘的溶解度增大4.50倍,其最大溶解速率增大了7.51倍。 (8)菌體表面對(duì)多環(huán)芳烴的吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,菌體對(duì)菲、芘的吸附可以快速達(dá)到飽和。其吸附過(guò)程可以用擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程描述,通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到了相應(yīng)參數(shù)k2和qe值。 上述研究結(jié)果,對(duì)于深入理解多環(huán)芳烴的生物降解過(guò)程,實(shí)現(xiàn)多環(huán)芳烴污染環(huán)境的生物修復(fù)過(guò)程有一定的指導(dǎo)意義。
【圖文】：

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圖 1 2 單一基質(zhì)和混合基質(zhì)下優(yōu)良菌對(duì)蕙的降解對(duì)比ig.3 .2 hT e emo P ria sno of na Uri ca ene degr adtia on nu der eondti onof on ly su bsrt at e an d of m 伙ed substr ta e留二么刁單一基質(zhì)菲(h4 ) .. . .混合基質(zhì)菲4( )h- 公- .單一基質(zhì)菲(21 h0 ) - 例- 混合基質(zhì)菲(12h0 )10 0一眨丫 一 斌一黔黝黔.黝黝304020056010709080片并準(zhǔn)世芝YH I菌 HY Z菌 YH 3菌 YH 6菌 YH 7菌圖 1 3 單一基質(zhì)和混合基質(zhì)下優(yōu) 良菌對(duì)菲的降解對(duì)比.3.3 Th e eom P ari son of Ph ne na ti ri ene degr adta ion nu dre cond iti ono fo ul y sub strate na d of m iex d sub str ate困盔圈單一基質(zhì)花(h4 ) .... 混合基質(zhì)花 (h4 )刊 卜- 單一基質(zhì)花(21 h0 ) 一并- 混合基質(zhì)花 (21 h0 )
【學(xué)位授予單位】：西安建筑科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：X172;X50

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2649824