【摘要】：赤泥是制鋁工業(yè)提取氧化鋁時(shí)產(chǎn)生的污染性廢渣,平均每生產(chǎn)1噸氧化鋁,附帶產(chǎn)生0.3-2.0噸赤泥。隨著鋁工業(yè)的發(fā)展和鋁土礦石品位的降低,全球赤泥的產(chǎn)生量越來(lái)越大。因此赤泥的合理處理和利用極其重要。本研究主要將中和活化技術(shù)及酸活化技術(shù)聯(lián)合應(yīng)用于赤泥的改性,系統(tǒng)研究了酸活化的中和赤泥(acid-activated neutralized red mud,Aa N-RM)對(duì)磷酸鹽的吸附性能及吸附機(jī)理�？紤]到粉末改性赤泥在實(shí)際應(yīng)用中的局限性,將粉末活化赤泥進(jìn)行顆粒化,考察了顆�；罨嗄嘣陟o態(tài)吸附及動(dòng)態(tài)吸附過(guò)程中的磷酸鹽吸附性能和吸附機(jī)理。中和活化技術(shù)和酸活化技術(shù)聯(lián)合應(yīng)用可以顯著改善赤泥的磷酸鹽吸附性能。利用響應(yīng)面法成功優(yōu)化了Aa N-RM的制備。通過(guò)擬合系數(shù)及精密度分析可知,響應(yīng)面法所建立的模型可信度高,數(shù)據(jù)合理,所擬合的二次回歸方程能夠合理反映赤泥活化過(guò)程中各個(gè)影響因素與響應(yīng)值之間的關(guān)系。在活化鹽酸濃度為10.20mol/L、活化時(shí)間為5.60 h及活化溫度為41.00 oC的條件下,Aa N-RM的磷酸鹽吸附量(以PO43-計(jì))達(dá)到170.75 mg/g,分別是原始赤泥及中和活化赤泥的10.53倍和6.62倍。通過(guò)靜態(tài)試驗(yàn)考察了不同操作條件,包括Aa N-RM投加量、吸附溫度、溶液p H、初始磷酸鹽濃度以及共存競(jìng)爭(zhēng)離子對(duì)Aa N-RM吸附磷性能的影響。結(jié)果表明,適宜的Aa N-RM投加量、吸附溫度及初始p H分別為0.5 g/L、50 oC、4.5。隨著初始磷酸鹽濃度的增加,Aa N-RM的磷酸鹽吸附量先增加然后趨于平衡。共存的碳酸根離子可與磷酸鹽競(jìng)爭(zhēng)Aa N-RM表面的有效吸附位點(diǎn),導(dǎo)致Aa N-RM的磷酸鹽吸附量降低。Aa N-RM對(duì)磷酸鹽的吸附過(guò)程可用偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型及Langmuir-Freundlich吸附等溫式描述,說(shuō)明Aa N-RM對(duì)磷酸鹽的吸附受多種吸附機(jī)理的影響。吸附機(jī)理分析表明,磷酸鹽通過(guò)離子交換、沉淀及表面沉積機(jī)理在Aa N-RM表面形成磷酸鹽復(fù)合物Fe-P、Al-P、Fe-P-H3PO4及Al-P-H3PO4。通過(guò)對(duì)吸附磷酸鹽后Aa N-RM樣品中的磷元素(P 2p)進(jìn)行XPS掃描發(fā)現(xiàn),在Aa N-RM吸附磷酸鹽的過(guò)程中,59.78%的磷酸鹽通過(guò)沉淀和離子交換的形式與Aa N-RM相結(jié)合,40.22%的磷酸鹽通過(guò)表面沉積的形式吸附于Aa N-RM表面。利用粉末Aa N-RM、稻草粉末及羥丙基甲基纖維素(HPMC)成功制備了顆粒Aa N-RM,并將其用于磷酸鹽的吸附。顆粒Aa N-RM優(yōu)越的磷酸鹽吸附性能可歸因于較大的比表面積。該比表面積主要是由顆粒Aa N-RM復(fù)雜的礦物相及在制備的過(guò)程中添加稻草粉末促進(jìn)孔隙生成決定的。研究結(jié)果表明,不同的制備條件,包括原料質(zhì)量比、焙燒溫度及焙燒時(shí)間顯著影響顆粒Aa N-RM的吸附性能。當(dāng)?shù)静莘勰┑谋壤龔?提高到33%時(shí),顆粒Aa N-RM的總孔容積從0.0056 cm3/g提高到0.0375 cm3/g,但是稻草粉末比例的提高可減少顆粒Aa N-RM表面的有效吸附位點(diǎn),導(dǎo)致顆粒Aa N-RM磷酸鹽吸附性能的降低;焙燒溫度及焙燒時(shí)間不僅會(huì)影響顆粒Aa N-RM的強(qiáng)度,還有導(dǎo)致部分顆粒Aa N-RM中的Fe Cl3.2H2O轉(zhuǎn)化為Fe Cl2與Fe OCl、Al(OH)3轉(zhuǎn)化為Al2O3,從而降低顆粒Aa N-RM的磷酸鹽吸附性能。顆粒Aa N-RM的最佳制備條件:粉末Aa N-RM、稻草粉末及HPMC的質(zhì)量比為71:22:7、焙燒溫度為225 oC、焙燒時(shí)間為30 min。通過(guò)靜態(tài)實(shí)驗(yàn)考查了顆粒Aa N-RM吸附磷酸鹽的特征。結(jié)果表明,顆粒Aa N-RM的磷酸鹽吸附量隨著吸附溫度及溶液初始p H值的升高先升高后降低。當(dāng)吸附溫度為40 oC、初始溶液p H值為6.0時(shí),顆粒Aa N-RM的磷酸鹽吸附量達(dá)到120.68 mg/g。顆粒Aa N-RM對(duì)磷酸鹽的靜態(tài)吸附過(guò)程可用Richie多級(jí)動(dòng)力學(xué)模型及Langmuir-Freundlich吸附等溫式描述。XPS掃描結(jié)果表明,顆粒Aa N-RM吸附磷酸鹽的過(guò)程中,79.01%的磷酸鹽通過(guò)沉淀和離子交換形成強(qiáng)化學(xué)鍵與顆粒Aa N-RM相結(jié)合,20.99%磷酸鹽通過(guò)表面沉積的形式形成弱化學(xué)鍵與顆粒Aa N-RM相結(jié)合。顆粒Aa N-RM首次成功應(yīng)用于固定床系統(tǒng)吸附磷酸鹽。結(jié)果表明,顆粒Aa N-RM固定床吸附系統(tǒng)具有優(yōu)越的磷酸鹽吸附性能,最大磷酸鹽吸附量為84.80mg/g,處理污水的柱床體積數(shù)高于495。利用0.5 mol/L的鹽酸溶液可對(duì)顆粒Aa N-RM進(jìn)行有效解吸。經(jīng)過(guò)5次吸附-解吸過(guò)程后,顆粒Aa N-RM吸附磷酸鹽的解吸率仍然達(dá)到83.45%,其質(zhì)量損失僅為3.57%。顆粒Aa N-RM的磷酸鹽吸附量隨著初始磷酸鹽濃度及填料層高度的增加而增加,隨著磷酸鹽溶液流速的增加而減少。顆粒Aa N-RM固定床吸附系統(tǒng)適宜的空塔接觸時(shí)間及初始溶液p H值分別為24.27 min及5.52。動(dòng)態(tài)吸附數(shù)據(jù)擬合結(jié)果表明,5-9-1人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型比Thomas模型和Adams-Bohart模型更適合于描述顆粒Aa N-RM固定床系統(tǒng)對(duì)磷酸鹽的動(dòng)態(tài)吸附過(guò)程。
【圖文】：

活化赤泥制備及其磷酸鹽吸附性能與機(jī)理研究目前每年城鎮(zhèn)污水排放量為 460 億 t，如果污水含磷量按平均 4.鎮(zhèn)地區(qū)每年污水中排放的磷量為 20.7 萬(wàn) t。而我國(guó)三分之二的人口將農(nóng)村的污排放估算在內(nèi)，每年污水中磷的排放量高達(dá) 62.1 萬(wàn) t[1礦石 P2O5平均含有率為 17％計(jì)，每年經(jīng)污水排放的磷可折合為 8當(dāng)于 2005 年磷礦開(kāi)采量的 14.83％[14]。由此可見(jiàn)，含磷污水的排重的環(huán)境污染，而且是巨大的資源浪費(fèi)。實(shí)現(xiàn)污水中磷資源的回收社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展具有十分重要的意義。

活化赤泥制備及其磷酸鹽吸附性能與機(jī)理研究化鋁廠主要是將赤泥在堆場(chǎng)堆放，筑壩濕法堆存再用。該法會(huì)產(chǎn)生大量廢堿液，這些廢堿液可能化、沼澤化，污染地表及地下水源。表 1.3 列舉見(jiàn)赤泥是強(qiáng)堿性、強(qiáng)腐蝕性的有害固體廢渣，，其 pH 值決定了赤泥對(duì)生物、金屬、硅質(zhì)材料等具有富集程度也相對(duì)較高，并具有一定的放射性，因
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X703;O647.3

【參考文獻(xiàn)】

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2 孫紅松;楊朝暉;曾光明;劉水清;徐崢勇;鄧久華;季麗麗;陳穎;;基于ANN的SBBR-CRI處理模擬生活污水及其仿真研究[J];中國(guó)環(huán)境科學(xué);2010年11期

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