【摘要】：隨著人類(lèi)文明進(jìn)程的不斷推進(jìn)和全球經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,材料和能源的需求和消耗逐年增長(zhǎng)。由此導(dǎo)致的不可再生資源的過(guò)度消耗和日益嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題促使人們致力于研究開(kāi)發(fā)基于可再生物質(zhì)的多功能、高性能的環(huán)境材料,其中一個(gè)有效途徑是對(duì)生物質(zhì)廢棄物的資源化再利用。廢棄酵母主要是釀酒工業(yè)的副產(chǎn)物,資源豐富、價(jià)格低廉、安全無(wú)毒,具有獨(dú)特的細(xì)胞結(jié)構(gòu)和生化性質(zhì)。通過(guò)固定化微生物技術(shù),可以簡(jiǎn)便有效地將酵母的天然特性引入到新型的環(huán)境材料中,提高附加值。本文以廢棄酵母為基質(zhì),通過(guò)細(xì)胞壁表面屬性,與載體結(jié)合或交聯(lián)固定等固定化微生物技術(shù),構(gòu)建了一系列基于廢棄酵母的環(huán)境材料,將酵母的獨(dú)特功能與載體材料相結(jié)合,進(jìn)一步改善并提高其綜合性能。主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)聚丙烯酸(Polyacrylic acid,PAA)固定化酵母高吸水復(fù)合材料的制備及性能研究采用丙烯酸為單體,過(guò)硫酸鉀為引發(fā)劑,N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺為交聯(lián)劑,通過(guò)溶液聚合反應(yīng),在酵母細(xì)胞壁表面接枝聚合,制備PAA固定化酵母高吸水復(fù)合材料。最佳實(shí)驗(yàn)條件為:丙烯酸單體與酵母的質(zhì)量比值為8,引發(fā)劑用量為1.4 wt%,交聯(lián)劑用量為0.002 mol/L,單體中和度為80%。所制備的PAA固定化酵母高吸水復(fù)合材料的吸水倍率高達(dá)354.2 g/g,吸鹽水能力為54.9 g/g,保水率為83.65%。通過(guò)酵母細(xì)胞壁和PAA上的羧基、羥基、氨基等親水性官能團(tuán),對(duì)亞甲基藍(lán)染料的最大吸附去除率為92.2%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)原始酵母的吸附性能。(2)聚丙烯酸/聚乙烯醇(Polyacrylic acid/polyvinyl alcohol,PAA/PVA)互穿網(wǎng)絡(luò)固定化酵母復(fù)合材料的制備及其性能研究采用PVA為填充材料,丙烯酸為單體,過(guò)硫酸鉀為引發(fā)劑,N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺為交聯(lián)劑,通過(guò)溶液聚合反應(yīng),制備PAA/PVA互穿網(wǎng)絡(luò)固定化酵母復(fù)合材料。在PAA固定化酵母復(fù)合材料的基礎(chǔ)上,PVA的加入提高了熱穩(wěn)定性,吸熱峰溫度為T(mén)_m=423.9oC,PAA/PVA互穿網(wǎng)絡(luò)的形成改善了機(jī)械穩(wěn)定性,使其能夠抗剪切力。PAA/PVA互穿網(wǎng)絡(luò)固定化酵母復(fù)合材料的等電點(diǎn)約為4.8,大量羧基的存在使其吸水性能和染料吸附性能表現(xiàn)出pH敏感性,吸水倍率和染料吸附量在弱堿溶液中達(dá)到最大,且吸附機(jī)理為化學(xué)吸附,對(duì)陽(yáng)離子染料具有選擇吸附性。(3)檸檬酸交聯(lián)固定化酵母復(fù)合材料的制備及其性能研究采用檸檬酸為交聯(lián)劑,在半干狀態(tài)下與酵母細(xì)胞壁上的羥基發(fā)生酯化反應(yīng),制備了微凝膠狀的檸檬酸交聯(lián)固定化酵母復(fù)合材料,體積約為單個(gè)酵母細(xì)胞的36倍。反應(yīng)溫度為120oC時(shí),熱化學(xué)交聯(lián)效果最佳,所制得的檸檬酸交聯(lián)固定化酵母復(fù)合材料的羧基含量為483 mEq/100g,酯化度為45%,等電點(diǎn)為3.1,吸水倍率為38.1 g/g,耐鹽性和pH敏感性較好。通過(guò)控制介質(zhì)溶液的pH值,檸檬酸交聯(lián)固定化酵母復(fù)合材料對(duì)酮洛芬具有控釋性能。(4)殼聚糖包埋固定化酵母復(fù)合材料的制備及其性能研究采用殼聚糖為載體,通過(guò)溶膠凝膠法,將酵母包埋在殼聚糖微球中,形成了殼聚糖包埋固定化酵母復(fù)合材料。殼聚糖通過(guò)氫鍵作用形成了蜂窩狀、孔徑約為0.2μm的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。殼聚糖包埋固定化酵母復(fù)合材料不僅保留了酵母的細(xì)胞壁堅(jiān)韌性、細(xì)胞儲(chǔ)水功能及耐受性,還綜合了殼聚糖交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的水凝膠特性,吸水倍率在酵母含量為40 wt%時(shí)達(dá)到31.7 g/g,且耐鹽性、pH敏感性、耐溫性、重復(fù)利用性能良好,對(duì)化肥具有pH可控釋放性能。(5)海藻酸鈉/聚乙烯醇(Sodium alginate/polyvinyl alcohol,NaAlg/PVA)包埋固定化酵母復(fù)合材料的制備及其性能研究采用NaAlg、PVA為載體,通過(guò)離子凝膠法,NaAlg上的-COO-基團(tuán)與Ca~(2+)離子絡(luò)合,凝膠成微球,將酵母包埋在微球中;通過(guò)檸檬酸的熱化學(xué)修飾,檸檬酸羧基與微球上的羥基經(jīng)酯化反應(yīng),在微球表面交聯(lián)形成了棕褐色的擴(kuò)散保護(hù)層,由此兩步合成了直徑約為3~4 mm的可生物降解的NaAlg/PVA包埋固定化酵母復(fù)合材料。最佳交聯(lián)條件為,NaAlg與檸檬酸質(zhì)量比為1:1,所制得的NaAlg/PVA包埋固定化酵母復(fù)合材料的羧基含量約為498 mEq/100g,酯化度為39%,吸水倍率為23.5 g/g,耐鹽性良好。酵母本身的堅(jiān)韌性結(jié)合PVA的貫穿作用,使NaAlg/PVA包埋固定化酵母復(fù)合材料具有較高的機(jī)械強(qiáng)度,能夠抗剪切力的破壞。擴(kuò)散保護(hù)層能夠顯著減少土壤水分的蒸發(fā),防止吲哚丁酸的淋失和突釋造成損失,并通過(guò)逐步脫附、擴(kuò)散、離子交換進(jìn)行緩釋。
【圖文】：

持細(xì)胞正常的生理形態(tài)，β-葡聚糖是一種不溶性的有分支聚合物，主鏈以 β-1,6 糖苷鍵結(jié)合，連結(jié)細(xì)胞膜和細(xì)胞壁，支鏈以 β-1,3 糖苷鍵結(jié)合，呈立體螺旋結(jié)構(gòu)[50,51]；外層為甘露聚糖(mannan)，賦予酵母細(xì)胞生物學(xué)活性和控制細(xì)胞壁孔徑，甘露聚糖是高度分支的多聚體，，以 α-1,6 糖苷鍵結(jié)合的 D-甘露聚糖為主鏈組成骨架，側(cè)鏈具有 2~5 個(gè)以 α-1,2或 α-1,3 糖苷鍵鍵合的甘露寡糖殘基，甘露聚糖側(cè)鏈可通過(guò)磷酸二酯鍵鍵合成磷酸化甘露聚糖，使得酵母細(xì)胞具有帶負(fù)電荷的陰離子表面[52]；中間層是蛋白質(zhì)，保護(hù)細(xì)胞壁對(duì)外來(lái)物質(zhì)的滲透性，其中一類(lèi)是通過(guò) β-1,6-葡聚糖間接連接在 β-1,3-葡聚糖上而被錨定在細(xì)胞壁中的依賴糖基磷脂酰肌醇的細(xì)胞壁甘露糖蛋白，另一類(lèi)是由堿敏感性鍵與β-1,3-葡聚糖直接連接的細(xì)胞壁甘露糖蛋白，第三類(lèi)為通過(guò)共價(jià)鍵 N-糖苷鍵或 O-糖苷鍵的形式與甘露聚糖連接的甘露糖蛋白，第四類(lèi)是通過(guò)氫鍵等非共價(jià)鍵或二硫鍵連接的細(xì)胞壁蛋白[53,54]。酵母細(xì)胞壁中的幾丁質(zhì)(chitin)是 N-乙酰葡萄糖胺的線性多聚物，通過(guò)β-1,4 糖苷鍵與 β-1,3-和 β-1,6-葡聚糖的非還原性末端相連接。

第二章 PAA 固定化酵母高吸水性復(fù)合材料的制備及其性能研究存在四個(gè)主要的失重區(qū)：第一個(gè)失重區(qū)在 20 oC ~ 170 oC 料中殘留的水分子蒸發(fā)引起的；第二個(gè)失重區(qū)為 170 oC 歸因于酵母細(xì)胞壁上糖環(huán)的脫水和 C-O-C 糖苷鍵的斷裂，致，但在 291 oC 處的失重率明顯減少，是因?yàn)?PAA 對(duì)酵分解；第三個(gè)失重區(qū)為 330 oC ~ 530 oC，失重率為 45.1%要?dú)w因于聚合物鏈上兩個(gè)相鄰羧基失去一個(gè)水分子形成了絡(luò)結(jié)構(gòu)破壞[88]；第四個(gè)失重區(qū)在 744 oC 處，是由于聚合[89]。因此，PAA 的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)類(lèi)似一個(gè)熱障，提高了 P穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：長(zhǎng)安大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TB34;X797

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