【摘要】：生物電化學(xué)系統(tǒng)(Bioelectrochemical system,BES)可以利用陰陽極氧化還原電子傳遞機(jī)制實(shí)現(xiàn)污染物去除和電能回收。以富含有機(jī)物的污水污泥作為BES的陽極底物,可以長期、持續(xù)和穩(wěn)定地輸出電子,實(shí)現(xiàn)污水污泥在BES中的降解并產(chǎn)電�，F(xiàn)行的以還原Cr(VI)為目標(biāo)的BES,普遍由葡萄糖或乙酸鹽等人工添加營養(yǎng)液作為電子供體,缺乏在相對長時(shí)間內(nèi)持續(xù)、穩(wěn)定提供電子的能力,且需要在運(yùn)行中頻繁更換,不利于陰極Cr(VI)的穩(wěn)定還原和系統(tǒng)成本的降低。以污水污泥為陽極底物、Cr(VI)為陰極電子受體的BES中,陽極室內(nèi)產(chǎn)生穩(wěn)定的電子流驅(qū)動(dòng)Cr(VI)還原,陰極具有高Cr(VI)還原電勢提升功率密度,污泥降解和六價(jià)鉻還原同時(shí)實(shí)現(xiàn),但該系統(tǒng)的運(yùn)行效能和機(jī)制尚需深入研究。本文構(gòu)建了以污水污泥為陽極底物、Cr(VI)為陰極電子受體的生物電化學(xué)系統(tǒng),以期同時(shí)實(shí)現(xiàn)污泥的降解和Cr(VI)的還原。具體研究內(nèi)容包括:從系統(tǒng)構(gòu)型、污泥性質(zhì)、陰極液p H和Cr(VI)濃度等四個(gè)方面,考察化學(xué)陰極BES的產(chǎn)電效能、污泥降解效能和Cr(VI)還原效能,并分別得到各效能最優(yōu)的運(yùn)行條件;構(gòu)建生物-化學(xué)雙陰極BES以提高系統(tǒng)還原Cr(VI)的穩(wěn)定性;分析微生物群落、功能基因和系統(tǒng)電子通量的分布變化,揭示BES的運(yùn)行機(jī)制。在以剩余污泥為陽極底物的化學(xué)雙陰極BES中,陰極液p H為2的條件下,當(dāng)Cr(VI)濃度為150 mg/L時(shí),BES可產(chǎn)生最大功率密度,為9.8±0.4 W/m3;當(dāng)Cr(VI)濃度為25 mg/L時(shí),BES對Cr(VI)的還原率最高,為98.3%~99.9%;當(dāng)Cr(VI)濃度為75 mg/L時(shí),BES具有最大的污泥胞外生物有機(jī)質(zhì)(Extracellular biological organic matter,EBOM)降解率,為77.0±3.8%。在生物-化學(xué)雙陰極BES中,當(dāng)污泥TCOD=22307±694 mg/L、陰極液Cr(VI)濃度為300 mg/L、p H=1時(shí),BES獲得最大功率密度,為9.6±0.5 W/m3;當(dāng)污泥TCOD=10769±321 mg/L、陰極液Cr(VI)濃度為60 mg/L、p H=2時(shí),BES對Cr(VI)的還原率最高,為98.6%~99.5%。系統(tǒng)構(gòu)型和污泥性質(zhì)影響化學(xué)陰極BES的運(yùn)行效能。增加BES的質(zhì)子交換膜面積和陰極面積,可以降低BES的歐姆內(nèi)阻和活化內(nèi)阻,提高BES的最大功率密度(3.5~4.2 W/m3),產(chǎn)電效能的提升進(jìn)一步增加了BES的TCOD去除率(37.2±0.4%)。膜面積和陰極面積的增加,提升了BES的陰極反應(yīng)活性和質(zhì)子傳遞通量,從而加快了Cr(VI)的還原反應(yīng)。由于剩余污泥比脫水污泥具有更高的含水率、更低的污泥濃度,當(dāng)剩余污泥作為陽極底物時(shí),BES具有更低的傳質(zhì)內(nèi)阻和更高的最大功率密度(5.8~6.5 W/m3);剩余污泥中有機(jī)物的水解過程比脫水污泥更快速和有效,其TCOD去除率達(dá)46.2±3.4%。陰極液p H值和六價(jià)鉻濃度對化學(xué)雙陰極BES效能的影響顯著。當(dāng)陰極液p H值從4降低到2時(shí),陰極電極反應(yīng)的活性增強(qiáng),陰極液的導(dǎo)電性提升,陰極內(nèi)阻降低。當(dāng)p H為1時(shí),Cr(VI)的還原時(shí)間最短(96~262 h),還原率最高(96.3%~98.0%),最大功率密度也最高(5.8~6.3 W/m3),對EBOM降解率最大(72.3±0.7%)。升高陰極液Cr(VI)濃度促進(jìn)系統(tǒng)的產(chǎn)電,表現(xiàn)在陽極生物膜中產(chǎn)電菌在屬水平上的相對豐度增加,陽極室內(nèi)產(chǎn)生電子中用于產(chǎn)電的比例增加,而不利于系統(tǒng)產(chǎn)甲烷,主要的產(chǎn)甲烷酶基因相對豐度降低;反之,利于系統(tǒng)產(chǎn)甲烷,陽極生物膜中主要產(chǎn)甲烷菌的數(shù)量降低,陽極室內(nèi)產(chǎn)生的電子用于產(chǎn)甲烷的比例增加。對生物-化學(xué)雙陰極BES運(yùn)行效能與機(jī)制的研究結(jié)果表明,生物-化學(xué)雙陰極BES在Cr(VI)還原效能和產(chǎn)電效能方面有所提升。生物-化學(xué)雙陰極BES的Cr(VI)還原時(shí)間較化學(xué)陰極BES短,在對Cr(VI)還原的三個(gè)運(yùn)行周期內(nèi),其電壓始終保持在0.672 V以上,污泥TCOD去除率較化學(xué)陰極BES高18.2%。在影響生物-化學(xué)雙陰極BES運(yùn)行效能的各因素中,污泥TCOD越高,Cr(VI)還原速率越快,功率密度越高;陰極液Cr(VI)濃度越高,Cr(VI)還原速率越快;系統(tǒng)內(nèi)阻值隨p H降低而降低,最大功率密度隨p H降低而增加。在生物-化學(xué)雙陰極BES的運(yùn)行機(jī)制研究中,相比于化學(xué)雙陰極BES,生物陰極和化學(xué)陰極的聯(lián)合作用保證了產(chǎn)電作用的穩(wěn)定進(jìn)行,提高陽極生物膜中以Geobacter spp.為主的產(chǎn)電菌的相對豐度,增加系統(tǒng)電流和用于Cr(VI)還原的電子量,促進(jìn)污泥有機(jī)物的降解。其中生物-化學(xué)雙陰極BES的Cr(VI)還原反應(yīng)為一級反應(yīng),動(dòng)力學(xué)常數(shù)k值隨化學(xué)陰極液Cr(VI)濃度的升高而增加,隨p H升高而減小,降低陰極液p H主要是降低了陽極的擴(kuò)散阻抗和陰極溶液電阻、化學(xué)陰極的擴(kuò)散內(nèi)阻和電荷傳遞電阻。本研究針對生物電化學(xué)系統(tǒng)降解污泥與還原六價(jià)鉻所取得的研究成果,尤其采用生物-化學(xué)雙陰極生物電化學(xué)系統(tǒng)降解污泥和還原六價(jià)鉻的方法,可為污泥和含鉻廢水的處理提供新的思路和技術(shù)手段。
【圖文】：

- 8 -（b）兩種主要的電極電子傳遞機(jī)制wo main EET mechanisms for the use of a solid-state electro外電子傳遞的主要細(xì)菌代謝網(wǎng)絡(luò)和兩種主要的電極電子network between dominant microbes within the EET-active two EET mechanisms for the use of a solid-state electron ac

圖 2-6 微生物群落結(jié)構(gòu)分析流程圖Fig.2-6 Flow diagram of microbial community structure analysis2.2.5.2 實(shí)時(shí)定量 PCR 和高通量實(shí)時(shí)定量 PCR定 量 的 甲 烷 菌 包 括 產(chǎn) 氫 產(chǎn) 甲 烷 菌 Methanobacteriales （ MBT ） 目 和Methanomicrobiales（MMB）目；乙酸產(chǎn)甲烷菌 Methanosarcinaceae（MSC）科和Methanosaetaceae（MST）科，這幾種甲烷菌涵蓋了大部分 BES 中發(fā)現(xiàn)的所有產(chǎn)甲烷菌[162-164]，分析采用的儀器為 ABI 7500 FAST 實(shí)時(shí)定量 PCR 儀，引物和探針按文獻(xiàn)所示[165]。高通量實(shí)時(shí)定量 PCR 采用的儀器為 Illumina HiSeq 2000 platform 和PCR 儀，引物和探針按文獻(xiàn)所示[41]。162,163,164 1652.2.5.3 宏基因組基因測序產(chǎn)甲烷酶功能基因的測序通過宏基因組基因測序?qū)崿F(xiàn)，具體流程如圖 2-7 所示。2.3 計(jì)算方法2.3.1 三維熒光區(qū)域容量計(jì)算
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2640712