【摘要】：二氧化硫(SO_2)和氮氧化物(NO_x)是我國主要的大氣污染物,主要來源于燃煤排放。合理控制SO_2、NO_x的排放對(duì)我國經(jīng)濟(jì)、政治、環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展有著至關(guān)重要的作用。目前,石灰石-石膏脫硫法和選擇性催化還原脫硝法(SCR)是主要的脫硫脫硝技術(shù),但仍存在占地面積大、投資大、運(yùn)行條件苛刻、運(yùn)行費(fèi)用高、系統(tǒng)穩(wěn)定性不高和二次污染物超標(biāo)排放等問題,難以滿足日益增長的環(huán)境要求。因此,尋求更簡單、經(jīng)濟(jì)、環(huán)境友好的脫硫脫硝技術(shù)是大氣污染控制領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。濕式氧化法具有SO_2、NO_2脫除效率高的特點(diǎn);非平衡等離子體法(NTP)則具有工藝流程簡單、可同時(shí)脫除多種污染物等特點(diǎn)。因此濕式氧化法和NTP干法是目前的研究熱點(diǎn)之一。本文提出了254 nm-UVC(短波紫外線)/過硫酸鈉(Na_2S_2O_8)濕法、介質(zhì)阻擋耦合負(fù)極脈沖電暈放電(DBD-NPC)干法以及Na_2S_2O_8聯(lián)合DBD-NPC干濕結(jié)合法這三種脫硫脫硝技術(shù),在模擬煙氣中系統(tǒng)地研究了各種相關(guān)因素對(duì)SO_2和NO脫除的影響機(jī)制,并利用煙氣分析儀、離子色譜和質(zhì)譜儀對(duì)反應(yīng)路徑、機(jī)理和產(chǎn)物進(jìn)行了分析。研究結(jié)果表明Na_2S_2O_8聯(lián)合DBD-NPC干濕結(jié)合法可實(shí)現(xiàn)SO_2和NO同時(shí)高效脫除,最后利用離子交換樹脂將副產(chǎn)物轉(zhuǎn)化為具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的物質(zhì)。主要研究結(jié)果如下:(1)搭建了254 nm-UVC紫外光催化Na_2S_2O_8濕法脫硫脫硝系統(tǒng),在常壓下進(jìn)行單獨(dú)脫硝和同時(shí)脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明254 nm-UVC可以有效活化Na_2S_2O_8參與反應(yīng);紫外光輻照強(qiáng)度、Na_2S_2O_8濃度、溶液溫度、O_2濃度、反應(yīng)溶液高度都對(duì)NO脫除具有促進(jìn)作用,紫外光輻照會(huì)減弱進(jìn)氣流量和NO初始濃度增加對(duì)NO脫除的負(fù)面作用;紫外同時(shí)脫硫脫硝時(shí),SO_2脫除率可達(dá)95%以上,NO脫除率可達(dá)71%,SO_2對(duì)NO脫除具有促進(jìn)作用;離子色譜分析表明,NO、SO_2分別轉(zhuǎn)化為NO_3~-、SO_4~(2-),光催化反應(yīng)后的SO_4~(2-)和NO_3~-濃度比沒有光催化時(shí)高很多,離子濃度的計(jì)算值與檢測(cè)值基本一致,脫除率數(shù)據(jù)可靠。(2)搭建了DBD-NPC干法脫硫脫硝系統(tǒng),在常溫常壓下從放電反應(yīng)系統(tǒng)、電極條件、反應(yīng)條件、添加劑及能量密度這五個(gè)方面對(duì)脫硫脫硝工藝進(jìn)行了考察,同時(shí)對(duì)反應(yīng)路徑、反應(yīng)產(chǎn)物、反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,增大應(yīng)用電流會(huì)促進(jìn)NO的脫除,同時(shí)減少NO_2和N_2O的生成;增大NO濃度不僅會(huì)降低NO脫除率,還會(huì)降低NO_2生成率;O_2、CO_2、H_2O對(duì)NO脫除有抑制作用,抑制程度呈遞減順序;添加甲醇、乙醇可使NO脫除率得到顯著提高,且不產(chǎn)生二次污染物CO和NO_2。NO_X(NO,NO_2)主要被還原為N_2。與脫除NO不同的是,O_2和H_2O對(duì)SO_2脫除起促進(jìn)作用。SO_2和NO共存的系統(tǒng)中,兩者的脫除存在競(jìng)爭(zhēng)。(3)提出了甲醇輔助DBD-NPC與Na_2S_2O_8濕法相結(jié)合的方法,兼顧了兩種方法的優(yōu)點(diǎn),使NO和SO_2都可得到高效脫除,同時(shí)對(duì)此方法的工業(yè)應(yīng)用性進(jìn)行探討;最后,引入可循環(huán)使用的陰、陽離子交換樹脂將副產(chǎn)物硫酸鈉轉(zhuǎn)化為具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的碳酸氫鈉和硫酸銨,提高了整個(gè)工藝的綠色經(jīng)濟(jì)性。本研究可為高效煙氣脫硫脫硝技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用提供實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)和理論依據(jù)。
【圖文】：

第一章 緒論第一章 緒論1.1 引言能源是人類活動(dòng)和國民經(jīng)濟(jì)的重要物質(zhì)基礎(chǔ)，能源的開采和使用中不可或缺的推動(dòng)力之一。能源的開發(fā)和高效利用技術(shù)水平也是人類的重要標(biāo)志。能源產(chǎn)業(yè)發(fā)展和環(huán)境之間的關(guān)系，，是全人類共同關(guān)心2017年世界能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)煤炭消費(fèi)2017年我國能源消煤

第一章 緒論NOX能夠造成光化學(xué)煙霧以及臭氧空洞等嚴(yán)重的環(huán)境問題，其X+ 陽光 → 光化學(xué)煙霧 + O3 NO2+ O2化物和二氧化硫的污染現(xiàn)狀，我國 NOX和 SO2排放量居世界前列，由圖 1-2 可知，十二體下降的趨勢(shì)，NOx 治理較 SO2的起步較晚。2017 年我國 N減少了 846 萬噸，降幅為 38.9%。SO2較 2007 年減少了 1453.4
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O652;X701

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2635571