【摘要】：光催化技術(shù)是一種綠色高級(jí)氧化技術(shù),在環(huán)境污染治理領(lǐng)域和能源開發(fā)方面有著廣泛的研究和應(yīng)用。提高可見光利用效率和開發(fā)高效、高穩(wěn)定性能的光催化材料已經(jīng)成為光催化領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)問(wèn)題。尋找合適的方法來(lái)提高光催化材料中光生電子和空穴的分離效率是獲得高效光催化劑的關(guān)鍵。本文圍繞鹵化氧鉍基復(fù)合光催化材料的制備及其在可見條件下光催化降解環(huán)境污染物這一研究中心,對(duì)鹵化氧鉍基體光催化材料進(jìn)行修飾改性,旨在提高光生載流子的分離效率,從而增強(qiáng)光催化材料的可見光催化活性。并通過(guò)多種表征手段對(duì)材料的組成、結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,研究雜化材料光催化性能的變化規(guī)律。重點(diǎn)研究修飾改性材料的引入對(duì)基體微區(qū)結(jié)構(gòu)影響規(guī)律及其光催化效率變化的原因。并對(duì)雜化材料的光催化機(jī)理進(jìn)行分析研究。本文具體的研究?jī)?nèi)容和取得的研究成果主要體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面： 1.以溴化1-十六烷基-3-甲基咪唑反應(yīng)型離子液體為反應(yīng)源,分別在乙二醇和乙醇體系中,采用溶劑熱制備g-C3N4/BiOBr復(fù)合雜化光催化材料。通過(guò)XRD、SEM、TEM、EDS、BET、DRS等方法對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)的表征分析。研究結(jié)果表明,反應(yīng)型離子液體不僅起到溶劑和模板的作用,還作為溴源參與BiOBr球狀和花狀結(jié)構(gòu)材料的合成,離子液體對(duì)復(fù)合材料三維結(jié)構(gòu)的形成起到重要的調(diào)控作用。固體紫外漫反射的研究結(jié)果表明g-C3N4/BiOBr復(fù)合材料在紫外可見光區(qū)的吸收比BiOBr單體材料強(qiáng),具有更窄的禁帶寬度�？梢姽庹丈錀l件下g-C3N4/BiOBr復(fù)合材料光催化降解羅丹明B性能研究發(fā)現(xiàn),不同質(zhì)量含量g-C3N4的復(fù)合材料具有不同光催化活性,在乙二醇體系中合成的質(zhì)量比為1%g-C3N4/BiOBr復(fù)合材料具有最高的光催化活性,可見光照射150min,羅丹明B (RHB)基本被完全降解降解。而在乙醇體系中制備得到的質(zhì)量比為3%的g-C3N4/BiOBr復(fù)合材料具有最高的光催化活性,g-C3N4/BiOBr復(fù)合材料的可見光光催化活性遠(yuǎn)優(yōu)于單體BiOBr的性能。自由基捕獲實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,復(fù)合材料降解污染物的過(guò)程是以空穴氧化為主。研究表明,g-C3N4/BiOBr復(fù)合材料的高活性主要?dú)w因于g-C3N4和BiOBr之間的相互協(xié)同作用(由此產(chǎn)生的窄禁帶寬度、較小的粒徑及強(qiáng)光吸收等)。g-C3N4的存在使得復(fù)合材料具有更好的電子和空穴的分離能力。 2.還通過(guò)氯化1-十六烷基-3-甲基咪唑反應(yīng)型離子液體,運(yùn)用溶劑熱法制備得到g-C3N4/BiOC1雜化材料。通過(guò)XRD、SEM、TEM、EDS、BET、 DRS等方法對(duì)雜化材料進(jìn)行表征分析。研究結(jié)果表明,在復(fù)合材料制備過(guò)程中,反應(yīng)型離子液體不僅起溶劑、反應(yīng)源和模板劑的作用,同時(shí)對(duì)復(fù)合材料中BiOC1層狀結(jié)構(gòu)的形成有關(guān)鍵作用。光催化實(shí)驗(yàn)研究顯示,可見光照射條件下g-C3N4/BiOCl雜化材料對(duì)羅丹明B有較好的光催化活性,而甲基橙(MO)光催化降解效果較差,表明合成的光催化材料具有選擇性。質(zhì)量比為1%g-C3N4/BiOCl雜化材料具有最高的光催化活性,可見光照射90min, RhB基本被降解。g-C3N4的引入,可增強(qiáng)雜化材料的光吸收范圍,提高其比表面積,有利于光生載流子的分離,從而能夠明顯提升光催化性能。 3.以反應(yīng)型金屬基離子液體[Omim]FeCl4為前驅(qū)體,在乙二醇體系中采用一步法原位合成Fe/BiOC1微球光催化材料。運(yùn)用XRD、XPS、DRS、 SEM-EDS、BET等表征手段對(duì)材料進(jìn)行表征。XPS分析說(shuō)明,光催化劑中Fe以Fe3+形式存在于光催化劑材料中,Fe/BiOC1材料比表面積達(dá)到64.3m2/g。在H2O2作用下,25分鐘后Fe/BiOC1微球光催化材料光催化降解RhB和MB降解率分別達(dá)到73%和97%,Fe/BiOC1微球光催化材料的光催化降解能力明顯高于單體BiOC1微球材料。表明Fe的引入明顯有助于RhB降解率的提升,Fe的存在可能會(huì)和H202在光照條件下形成光芬頓反應(yīng)。 4.以反應(yīng)型離子液體[C16mim]Br為反應(yīng)源,在乙二醇體系中合成Pt/BiOBr微球狀光催化材料。通過(guò)XRD、SEM、TEM、EDS、BET、DRS等方法對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)的表征分析。研究結(jié)果表明,反應(yīng)型離子液體起到溶劑、模板劑作用,同時(shí)對(duì)Pt/BiOBr材料微球狀結(jié)構(gòu)的形成起到調(diào)控作用。乙二醇不但作為溶劑存在于反應(yīng)中,同時(shí)在反應(yīng)中起還原劑,將氯鉑酸還原為金屬Pt納米粒子。高分辨透射電鏡顯示組裝成微球的片中,晶面的晶格間距為0.132nm,對(duì)應(yīng)于Pt晶體的[220]晶面,表明金屬Pt較好的分散于BiOC1微球表面。光催化降解羅丹明B的研究表明,在可見光照射下?lián)诫s量為0.5%的Pt/BiOBr材料具有最好的光催化活性。其原因是摻雜的金屬Pt具有良好的電子捕獲功能,能及時(shí)的將躍遷進(jìn)入導(dǎo)帶光生電子與空穴分離,抑制光生電子與空穴復(fù)合,因此,有助于光催化降解反應(yīng)的進(jìn)行。 5.還通過(guò)氯化1.辛基.3.甲基咪唑反應(yīng)型離子液體MWCNT/BiOC1復(fù)合光催化材料。通過(guò)XRD、SEM、TEM、EDS、BET、DRS等方法對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)的表征分析。SEM顯示,球狀結(jié)構(gòu)MWCNT/BiOC1材料是由不規(guī)則BiOC1納米片自組裝生成,組成微球的納米片表面有大量MWCNT均勻分散附著在BiOC1片的表面。TEM分析顯示,MWCNT附著、嵌入和交織在組成BiOC1的納米片上。這種結(jié)構(gòu)促進(jìn)了MWCNT/BiOC1材料的電子傳導(dǎo)和遷移的能力,促進(jìn)了光催化效率的提高。實(shí)驗(yàn)證明,在摻雜量為0.1%MWCNT/BiOC1光催化劑作用下,30minRhB降解率82%,60min幾乎降解完全。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：X505

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本文編號(hào)：2635344