發(fā)布時間：2020-04-19 14:51

【摘要】：近年來,石油泄漏事故頻發(fā),事故發(fā)生后殘留在水面上的油膜難以有效去除,對海洋、河流等水體的生態(tài)環(huán)境造成極大危害,針對油泄漏的處理技術是當前的研究熱點之一。在水力擾動條件下,油膜被打碎形成小油滴,水體中的懸浮固體微粒將油滴包裹,形成油滴(oil)與懸浮顆粒物(mineral)的聚結物oil-mineral-aggregate。OMA聚結物的形成將有效降低油滴粒徑,促進油膜分散,有利于油類污染物的自然降解。本論文系統(tǒng)地研究了影響OMA形成的各種因素,對粘土進行表面改性處理,增強油滴在水中與固體微粒形成OMA的效率,應用于油膜在水中的分散,并對實驗數(shù)據(jù)進行模型擬合,深入探討了OMA形成的機理,并針對OMA對油被微生物降解過程的促進進行了初步研究。主要研究內容和結果如下： 1.對長江口和杭州灣不同位置的沉積物微粒與柴油、重油OMA的形成機理進行研究,發(fā)現(xiàn)顆粒物粒徑分布、有機組成、顆粒物濃度是影響OMA形成效率的主要因素,僅粒徑小于3μm的微細顆粒能與油滴形成OMA；沉積物的有機質含量高,有利于微粒與油滴的聚結；顆粒物濃度越高,OMA形成效率越高混合液鹽度的升高在一定范圍內可促進微粒在油滴表面的吸附過程。油膜經表面活性劑分散進入水相后,與固體微粒形成OMA的效率與表面活性劑類型有關,陽離子表面活性劑有利與油滴與固體微粒的聚結。 2.采用不同類型的表面活性劑對粘土進行改性,得出CTAB改性粘土與油滴的聚結效率最高。鈉基膨潤土Na-B在經過酸預處理后利于CTAB在粘土上的負載,改性時間為6h、改性劑初始濃度為2g/L時,改性反應達到平衡。采用掃描電鏡對改性前后的粘土微粒進行觀察,發(fā)現(xiàn)與Na-B表面特征相比,CTAB-B的表面更粗糙,孔道結構特征更加明顯,原本附著在粘土孔道結構中的微細顆粒被釋放出來。通過對Na-B和CTAB-B進行紅外光譜和元素分析,證實陽離子表面活性劑CTAB的長碳鏈有機基團被成功負載在粘土顆粒表面,成功制備了改性粘土CTAB-B.熱失重試驗表明,改性前后的粘土均具有一定的熱穩(wěn)定性,改性前的Na-B吸水性更強,改性后的CTAB-B疏水性好于Na-B。粘土改性前后表面Zeta電位的測定結果表明,改性過程使粘土表面電性發(fā)生反轉,由原先帶負電轉為帶正電。 3.粘土經改性后,與柴油、重油形成OMA的效率得到大幅提升。通過熒光顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn),OMA結構有三種類型,分別為液滴型、片狀、固體型。粘土改性前后分別與柴油和重油形成的OMA結構有所不同,CTAB-B在油滴表面的負載量更高,OMA結構更穩(wěn)定。CTAB-B與柴油形成的OMA粒徑分布范圍更廣,形成OMA聚結體平均粒徑小于Na-B與柴油形成的OMA。 4.粘土投加量增加有利于提高OMA形成效率。OMA形成效率在粘土臨界濃度、臨界鹽度值達到最大。表面特性是固體微粒與油滴的結合的關鍵因素。膨潤土經改性后,與油滴間的吸引力增強,結合效率更高。建立了OMA-固體微粒濃度模型,采用線性擬合的方式,計算模型參數(shù),該模型相關系數(shù)高于0.9。擬合結果表明,當粘土濃度小于Cs50的50%時,OMA形成效率很低,并不會隨粘土濃度上升；當粘土濃度大于等于Cs50時,模型系數(shù)n越高,OMA形成效率隨粘土濃度升高速率越高。 5.固體微粒FX、Na-B、CTAB-B與柴油、重油形成OMA,有效促進了油滴在水中的分散,同時,微粒的粗糙表面為微生物的附著生長提供有利條件,增大微生物與油滴的接觸面積,從而加強了兩種油污染物的微生物降解過程。CTAB-B對油污染物降解促進效果最好,柴油、重油在5天內降解基本達到平衡,去除率分別達到73%和79%。水樣的鹽度對油降解效率產生一定影響。鹽度的升高對微生物的活性有一定的抑制,但是當鹽度接近CTAB-B與柴油、重油形成OMA效率最大時的臨界鹽度值時,由于油滴粒徑降低,則促進了微生物對油污染物的降解。柴油、重油經微生物降解后生成有機酸類物質,使水樣pH降低。Na-B、CTAB-B可以吸附水樣中的質子,對水樣pH變化起到緩沖作用,Na-B、CTAB-B存在的條件下,油污染物經降解后,水樣pH變化不大。柴油、重油經過微生物降解后,短碳鏈有機物基本被降解,剩余成份主要為長碳鏈難降解有機物。 以上研究結果有助于了解油污染物在水中的分散狀態(tài),對溢油模型的建立和修正提供實驗數(shù)據(jù)和理論基礎,為建立以OMA為機理的水體油污染物去除技術提供科學依據(jù)。
【學位授予單位】：華東理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：X55

【參考文獻】

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本文編號：2633416