【摘要】： 有機(jī)污染物在從地表進(jìn)入地下水的垂向入滲過(guò)程中,一方面表層土壤/沉積物中含有較高的有機(jī)質(zhì),對(duì)有機(jī)污染物的吸附起到了重要作用;另一方面由于包氣帶下部土壤介質(zhì)數(shù)量巨大,對(duì)于有機(jī)污染物的吸附同樣有重要影響;因此,開(kāi)展有機(jī)污染物在垂向剖面介質(zhì)中吸附行為特征研究,具有重要意義,本論文以三氯乙烯(TCE)為典型的有機(jī)污染物,以北京某地區(qū)包氣帶土壤為研究對(duì)象,實(shí)驗(yàn)室條件下,研究了垂向剖面上土壤組成、有機(jī)質(zhì)變化規(guī)律及其對(duì)有機(jī)污染物TCE的吸附行為影響特征。 論文主要取得以下研究成果:(1)包氣帶下部土壤的理化性質(zhì)之間有明顯的相關(guān)關(guān)系,特別是粘粒含量是影響土壤垂向剖面有機(jī)質(zhì)含量、結(jié)構(gòu)組成、腐殖化度以及有機(jī)質(zhì)-礦質(zhì)復(fù)合體變化的一個(gè)重要因素,其影響可能高于土壤沉積形成時(shí)期有機(jī)質(zhì)初始含量和沉積年代,而有機(jī)質(zhì)含量、結(jié)構(gòu)組成、腐殖化度和復(fù)合體的差異對(duì)TCE吸附行為產(chǎn)生直接影響,因此,垂向剖面上粘粒含量的變化是影響TCE遷移、轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵因素。堿提取液吸光度測(cè)量方法簡(jiǎn)便,可以用作土壤腐殖化度的表征,與胡富比(HA/FA)和HA/TOC表征腐殖化度結(jié)果一致。(2)富里酸比胡敏酸酸性強(qiáng),富里酸多以羧酸形式存在,胡敏酸多以羧基負(fù)離子的形式存在,胡敏酸結(jié)構(gòu)比富里酸結(jié)構(gòu)更為致密,同一層位胡敏酸比富里酸含碳量高,飽和程度也更高;表層土壤提取出來(lái)的胡敏酸與包氣帶土壤提取胡敏酸性質(zhì)不同,表土胡敏酸中含有較多的甲基、亞甲基、羥基和羰基官能團(tuán),腐殖化程度相對(duì)較低,穩(wěn)定性差,實(shí)驗(yàn)濃度范圍內(nèi),對(duì)TCE吸附的Kd和Koc值均大于包氣帶土樣胡敏酸。(3)在有機(jī)污染物垂向入滲的過(guò)程中,包氣帶介質(zhì)中大量無(wú)機(jī)礦物的吸附作用不容忽視,土壤礦物組分對(duì)TCE等溫吸附式為langmuir等溫吸附,有最大吸附量;包氣帶下部土壤吸附過(guò)程中,在foc較小時(shí),非線性較明顯,當(dāng)foc0.16%以下時(shí),無(wú)機(jī)礦物對(duì)TCE吸附貢獻(xiàn)率相對(duì)較高,貢獻(xiàn)率可能高達(dá)20%以上;隨著有機(jī)碳含量的升高,當(dāng)foc0.82%以后,無(wú)機(jī)礦物的平均貢獻(xiàn)率小于5%;有機(jī)質(zhì)對(duì)TCE吸附貢獻(xiàn)率顯著提高,線性吸附趨勢(shì)顯著增強(qiáng)。(4)TCE溶液濃度對(duì)吸附產(chǎn)生影響,不同的污染物濃度會(huì)引起有機(jī)質(zhì)和礦物質(zhì)在吸附中的貢獻(xiàn)率發(fā)生變化,污染物TCE濃度越高,有機(jī)質(zhì)的吸附貢獻(xiàn)率相對(duì)上升,礦物質(zhì)的吸附貢獻(xiàn)率相對(duì)下降。foc=0.16%時(shí),在TCE濃度為50-500μg·L-1范圍內(nèi),礦物質(zhì)的貢獻(xiàn)率波動(dòng)范圍為28%-16%。而foc1%時(shí),礦物質(zhì)對(duì)吸附的貢獻(xiàn)率下降到3%-1%之間。(5)土壤中有機(jī)質(zhì)與粘土礦物是以有機(jī)質(zhì)-礦質(zhì)復(fù)合體形式存在;一方面,復(fù)合體中有機(jī)質(zhì)并不是均勻覆蓋在礦物質(zhì)表面,礦物質(zhì)對(duì)有機(jī)質(zhì)存在選擇性的吸附,高嶺石易于吸附有機(jī)質(zhì)中的—CH2基團(tuán),蒙脫土主要吸附芳烴基團(tuán);另一方面,土壤中有機(jī)質(zhì)與礦物質(zhì)結(jié)合形成有機(jī)質(zhì)-礦質(zhì)復(fù)合體后,有機(jī)質(zhì)會(huì)進(jìn)一步聚合,形成縮聚體,縮聚體中含有大量孔隙結(jié)構(gòu),隨著復(fù)合體中有機(jī)質(zhì)含量的增加,縮聚體聚合更加緊密,復(fù)合體內(nèi)部孔徑變小;有機(jī)質(zhì)官能團(tuán)的吸附效應(yīng)和空隙填充效應(yīng)兩方面共同作用的結(jié)果,最終影響有機(jī)質(zhì)-礦質(zhì)復(fù)合體對(duì)有機(jī)污染物的吸附;即粘土含量高,復(fù)合體中有機(jī)質(zhì)含量高,腐殖化度高,由于官能團(tuán)對(duì)污染物的吸附作用強(qiáng),空隙填充作用小。
【圖文】：

圖 2-1 研究區(qū)及采樣地點(diǎn)位置示意圖Fig 2-1 The studied area and the locations of soil samples壤樣品腐殖酸提取與純化腐殖質(zhì)在酸堿溶液中的溶解度，可分為胡敏酸、富里酸和胡敏素 3 部分。堿溶液，而不溶于酸；富里酸溶于酸和堿溶液；胡敏素是與礦物緊密結(jié)合的，，不溶于酸和堿溶液（Dou S, Xiao Y C, Zhang J J，2006）。土壤腐殖質(zhì)在形程中，礦化作用和腐殖化作用是影響其含量、結(jié)構(gòu)、組成的兩種主要作用表層土壤中腐殖酸含量高，礦化和腐殖化程度均比較低，隨著土層加深，腐增加（陳蘭，,唐曉紅，魏朝福，2007）。

圖 2-2 腐植酸提取技術(shù)路線圖Fig 2-2 Extracting chart for the humus2 土壤樣品基本物理化學(xué)性質(zhì)測(cè)定與本實(shí)驗(yàn)研究相關(guān)的土壤樣品物理化學(xué)性質(zhì)主要包括 pH 值、含水量、總有機(jī)碳含陽(yáng)離子交換容量、土樣礦物成分及其相應(yīng)含量。土壤樣品分析理化指標(biāo)及方法見(jiàn)下表 2-1 土壤樣品測(cè)試?yán)砘笜?biāo)和方法Table 2-1 Physical-chemical indexes and analysis methods of soil samples測(cè)試項(xiàng)目測(cè)試方法
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類(lèi)號(hào)】：X53

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本文編號(hào)：2631206