【摘要】： 多環(huán)芳烴(PAHs)是一類典型的持久性有毒物質(zhì),主要來自化石燃料和生物質(zhì)的不完全燃燒。多數(shù)多環(huán)芳烴(PAHs)具有“三致”效應(yīng)。蘭州是西北重要工業(yè)城市,能源消耗以煤為主,多環(huán)芳烴(PAHs)的污染不容忽視。蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴(PAHs)的來源、賦存狀態(tài)、多介質(zhì)環(huán)境行為和歸趨,迄今尚不明確。因此,本文利用改進(jìn)型的大流量主動(dòng)采樣器,于2008年8月到2009年7月對蘭州市大氣樣品進(jìn)行采集,并檢測了氣相和顆粒相中的多環(huán)芳烴(PAHs)的濃度。蘭州市區(qū)大氣中多環(huán)芳烴(PAHs)的分布存在明顯的季節(jié)特征。16種多環(huán)芳烴(PAHs),總量的平均濃度冬季最高,明顯高于其他三個(gè)季節(jié)。低環(huán)PAHs主要集中在氣相,而高環(huán)PAHs則吸附在顆粒相上。 沙塵天氣發(fā)生時(shí),大氣顆粒物中多環(huán)芳烴的濃度顯著上升,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于非沙塵天氣期間,說明沙塵天氣對蘭州地區(qū)大氣的多環(huán)芳烴濃度大小有直接的影響。在所分析的3種氣象條件中,降水能夠明顯降低TSP中多環(huán)芳烴(PAHs)的濃度。非采暖期TSP和氣相中的多環(huán)芳烴(PAHs)的濃度隨溫度的升高而降低,采暖期TSP和氣相中的多環(huán)芳烴(PAHs)的濃度與溫度沒有明顯的相關(guān)性。采暖期風(fēng)速的增加,會(huì)導(dǎo)致TSP和氣相中多環(huán)芳烴(PAHs)的濃度的下降,而非采暖期TSP和氣相中不同環(huán)數(shù)的多環(huán)芳烴(PAHs)和風(fēng)速大小之間的關(guān)系存在差異。 通過特征分子比值法和主成分分析法推斷出蘭州市大氣中PAHs的來源是燃燒源和石油源混合的結(jié)果,為混合輸入型。 以黃河蘭州段11個(gè)不同采樣點(diǎn)3種多環(huán)芳烴的監(jiān)測濃度及其對6-38種水生生物的LC50為基礎(chǔ)資料,分別應(yīng)用商值法、概率密度函數(shù)重疊面積和聯(lián)合概率曲線3種風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法對黃河蘭州段苯并[a]芘、熒蒽、芘的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評價(jià)。結(jié)果表明：黃河蘭州段3種PAHs殘留具有一定的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。其中低暴露風(fēng)險(xiǎn)條件下(受威脅生物不超過1%),苯并[a]芘的風(fēng)險(xiǎn)性較大,熒蒽次之,芘風(fēng)險(xiǎn)相對較低；反之,在較高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)間(約3%以上生物受到危害),危害化合物的影響大小順序變?yōu)椋很疟讲a]芘熒蒽。通過對不同方法及評價(jià)結(jié)果的分析表明,聯(lián)合概率曲線方法更適合于黃河蘭州段PAHs的風(fēng)險(xiǎn)表征。 近年來黃河蘭州段的多環(huán)芳烴污染日漸嚴(yán)重。為研究黃河蘭州段水體中多環(huán)芳烴類有機(jī)污染物對人體產(chǎn)生的潛在健康危害風(fēng)險(xiǎn),根據(jù)黃河蘭州段2004年11個(gè)采樣點(diǎn)水質(zhì)監(jiān)測數(shù)據(jù),應(yīng)用美國環(huán)境保護(hù)局(USEPA)的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法對黃河蘭州段多環(huán)芳烴類有機(jī)污染物通過飲水和皮膚接觸2種途徑進(jìn)入人體的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了初步評價(jià)。結(jié)果表明：黃河蘭州段多環(huán)芳烴類有機(jī)污染物的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于1,苯并[a]芘的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在10-4數(shù)量級以下；從位于西固八盤峽的1號采樣點(diǎn)(S1)采集的水樣中苯并[a]芘的致癌風(fēng)險(xiǎn)值偏高；在所有采樣點(diǎn)中,西固八盤峽的1號采樣點(diǎn)(S1)污染較重,具有較高的健康風(fēng)險(xiǎn)；與國內(nèi)其他地區(qū)相比,黃河蘭州段苯并[a]芘致癌風(fēng)險(xiǎn)亦較高。常規(guī)的自來水處理工藝不能有效地去除源水中微量PAHs等有機(jī)污染物,因此地面水特別是飲用源水PAHs污染具有較大的健康風(fēng)險(xiǎn)。 在參照國外相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)基礎(chǔ)上,對蘭州地區(qū)表層土壤PAHs進(jìn)行區(qū)域環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)。按照荷蘭風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn),蘭州地區(qū)表層土壤萘、熒蒽超標(biāo)嚴(yán)重,屈和茚并[1,2,3-cd]芘亦超標(biāo),ZPAH超標(biāo)嚴(yán)重。 運(yùn)用逸度方法構(gòu)建了蘭州地區(qū)的III Level多介質(zhì)逸度模型,對苯并[a]芘、熒蒽、芘在蘭州地區(qū)不同環(huán)境相的遷移、轉(zhuǎn)化和歸宿進(jìn)行了模擬研究。結(jié)果表明：大氣的平流輸入和化石燃料燃燒是該區(qū)域苯并[a]芘、熒蒽、芘的主要來源,土壤是苯并[a]芘、熒蒽、芘最大的儲(chǔ)庫,占總殘留量的90%以上；土壤、大氣中降解和隨大氣平流輸出是苯并[a]芘、熒蒽、芘在蘭州地區(qū)環(huán)境中的主要輸出途徑。系統(tǒng)內(nèi)部最重要的跨界面遷移方式是氣地和氣水界面的交換。模型計(jì)算濃度與同期實(shí)測濃度吻合較好,驗(yàn)證了模型的可靠性,并通過靈敏度分析,確定了模型的關(guān)鍵參數(shù)。
【圖文】：

圖1.2RAH的理化性質(zhì)對其環(huán)境行為機(jī)制的影響(S而th等，1999;吳水平，2(X科)gure1.2T五e(cuò)i曲ucnceof砂舊5Physicalandche而calPropertiesonitsenviro別口entbehavis而thetal.，1999:Wushuiping，2004)2.1.3多環(huán)芳烴的來源作為持久性有機(jī)污染物伊OPs)和半揮發(fā)性有機(jī)化合物(svOCs)中的一類重合物，多環(huán)芳烴在大氣、水體、土壤和沉積物等環(huán)境相中普遍存在�；加袡C(jī)物的不完全燃燒和高溫分解是環(huán)境中PAHs的主要來源。即舊s的來源可為自然來源和人為來源。PAlls的自然來源有火山爆發(fā)、森林和草原火災(zāi)、成巖作用、以及陸生和水生植物、微生物的生物合成作用(wilcke，20加;Manal.，2004;靦telay一Massei。tal.，2以又)。Miton(1981)估算結(jié)果表明，全世界因火山爆發(fā)向環(huán)境中排放的苯并[al花的總量約為12一14噸。Yuanetal.口00算了中國自1995年到2002年由于森林及草原火災(zāi)造成的PAHs排放約為1年。地球歷史上的地質(zhì)成巖作用也會(huì)產(chǎn)生PAHs。在一些地區(qū)的礦產(chǎn)中就發(fā)

蘭州大學(xué)研究生學(xué)位論文吸收的過程。氣土擴(kuò)散通量可以通過阻力模型計(jì)算口aeobsand、、nPul，19%;郎暢，2005)。土壤中空氣和水相到大氣的擴(kuò)散通量可由Miliington--Quirk公式計(jì)算(Jury，1983;郎暢，2008)。土壤內(nèi)各項(xiàng)分配包括土壤顆粒、土壤空氣和土壤間隙水三項(xiàng)間的分配。對于類似于多環(huán)芳烴的半揮發(fā)性有機(jī)物，化合物在土壤和土壤水分間的分配和土壤有機(jī)質(zhì)相關(guān)。其水土分配系數(shù)可以通過辛醇水分配系數(shù)求得(Cousinsetal.，1999;郎暢，2005)
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：X502;X820.4

【引證文獻(xiàn)】

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2 董繼元;王金玉;張格祥;王式功;尚可政;;蘭州地區(qū)人群對多環(huán)芳烴的暴露及健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J];生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào);2012年02期

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本文編號：2631009