【摘要】：大氣氣溶膠通過影響大氣輻射、大氣化學(xué)及云和降水過程,改變地水氣系統(tǒng)內(nèi)部的輻射能量收支和水循環(huán),對全球氣候和環(huán)境變化產(chǎn)生巨大影響。氣溶膠長距離輸送是全球生物地球化學(xué)循環(huán)的重要途徑之一。大氣氣溶膠與酸雨,灰霾,溫室效應(yīng)等氣候與環(huán)境的重大問題息息相關(guān)。本研究著重于大氣氣溶膠生物質(zhì)燃燒源的追溯及其灰霾的形成的影響,取得了以下幾方面的重要成果： 1.發(fā)現(xiàn)了生物質(zhì)燃燒對城市大氣污染的貢獻(xiàn)逐年增加規(guī)律。根據(jù)上海十年來的大氣常規(guī)監(jiān)測指標(biāo)PM、SO2、NO2、大氣降塵、道路降塵、煙塵排放量等數(shù)據(jù)的變化統(tǒng)計(jì)分析,發(fā)現(xiàn)了以下三個(gè)事實(shí)：一是上海大氣的能見度全年均值低10公里,整體處于灰霾水平,二是酸雨幾率持續(xù)升高而降水pH值持續(xù)下降,三是細(xì)顆粒物的濃度持續(xù)升高。進(jìn)一步分析細(xì)顆粒物組分,發(fā)現(xiàn)顆粒物中的礦物組分(Fe, Al)的濃度有明顯的下降趨勢,而與生物質(zhì)燃燒排放直接有關(guān)的組分,例如鉀離子、OC、EC和OC/EC等持續(xù)上升,證明大氣中細(xì)顆粒物的增加可能來自于生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)的增加。 2.揭示了生物質(zhì)燃燒排放顆粒物引起區(qū)域嚴(yán)重灰霾的形成機(jī)制。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),生物質(zhì)燃燒排放顆粒物不僅含有高濃度的鉀離子,還含有高濃度的碳質(zhì)組分,其OC/EC比值介于9.4-21.6,高于煤燃燒排放顆粒物中OC/EC比值,也高于大氣氣溶膠中的OC/EC比值；根據(jù)對秸稈燃燒排放顆粒物老化前后組分分析,發(fā)現(xiàn)老化后顆粒中硫酸根,硝酸根,銨根含量迅速增加,并造成氯離子的缺失；由于硫酸根,硝酸根,銨根等相應(yīng)的鹽具有高吸濕性,生物質(zhì)燃燒排放物能夠極大地改變大氣光學(xué)性質(zhì),引起區(qū)域嚴(yán)重灰霾。 3.建立了大氣氣溶膠中生物質(zhì)燃燒的源追蹤的評估方法。通過全國284個(gè)塵土樣品組成分析,得到扣除鉀離子的礦塵源和海洋源,以礦塵為背景的氣溶膠中生物質(zhì)燃燒鉀離子來源貢獻(xiàn)的計(jì)算公式： 上式適于計(jì)算氣溶膠中總的生物質(zhì)燃燒來源鉀離子的量�？紤]到除海鹽和礦塵外,鉀離子可能有其他的一些來源,因此提出了用氣溶膠中Na+/Al和K+/Al的最小值作為生物質(zhì)燃燒鉀離子來源計(jì)算的背景值的公式： 上述公式用于定量評估生物質(zhì)燃燒對大氣污染物的貢獻(xiàn),具有普遍應(yīng)用價(jià)值。 4.通過衛(wèi)星觀測、近地面氣溶膠采樣以及在線監(jiān)測,揭示了2009年大規(guī)模秸稈燃燒事件造成了長江三角州區(qū)域性嚴(yán)重灰霾的污染過程和形成機(jī)理。事件發(fā)生期間,K+、EC、OC、OC/EC比值,以及SO42-、NO3和NH4+等均有明顯的增加。鉀離子與PM10和PM2.5的相關(guān)系數(shù)分別為0.582和0.702,而SO2、NO2與PM2.5的相關(guān)系數(shù)分別僅為0.35和0.17,說明生物質(zhì)燃燒對該期間的顆粒物污染起著主要作用,且對細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)更多,而局地的污染源對顆粒物濃度貢獻(xiàn)不大。根據(jù)氣態(tài)組分、顆粒物及其組成的變化,估算了在大規(guī)模秸稈燃燒事件后期來自于生物質(zhì)燃燒排放的PM2.5為42.10μg/m3,最高值達(dá)到87.24μg/m3,生物質(zhì)燃燒的貢獻(xiàn)平均高達(dá)45%,超出了礦塵(19%)以及其它來源(36%)的貢獻(xiàn),而在非秸稈燃燒期間,生物質(zhì)燃燒對上海PM2.5的貢獻(xiàn)僅為為7%。 5.發(fā)現(xiàn)泰山頂部細(xì)顆粒物污染嚴(yán)重,甚至超過了北京和上海。泰山頂部氣溶膠的PM2.5/TSP比值在2006年的夏季高達(dá)0.91,是已有所有研究的最高值。生物質(zhì)燃燒在春季對泰山細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)為10.2%,夏季高達(dá)33.9%,泰山頂部整個(gè)夏季都受到了嚴(yán)重的生物質(zhì)燃燒污染。根據(jù)泰山氣溶膠組分分析,揭示了區(qū)域性生物質(zhì)燃燒是中國中東部邊界層細(xì)顆粒嚴(yán)重污染以及灰霾形成的主要原因,并提出了生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的氣溶膠在中長距離傳輸中能夠?qū)е逻吔鐚欲u代烴濃度的升高,可能對平流層臭氧產(chǎn)生破壞作用。 6.對生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的顆粒物(BBPM)中的重金屬分析,發(fā)現(xiàn)了農(nóng)作物秸稈排放BBPM中重金屬的富集因子遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于土壤、大氣氣溶膠以及樹木燃燒排放顆粒物中的富集因子；且不同農(nóng)作物秸稈類型燃燒排放BBPM對重金屬總的富集系數(shù)接近,但不同的作物對不同金屬表現(xiàn)出不同的富集效應(yīng)�；贐BPM對重金屬的富集作用,提出了生物質(zhì)燃燒驅(qū)動(dòng)重金屬在土壤層和大氣層間循環(huán)的新概念。
【學(xué)位授予單位】：復(fù)旦大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：X513

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 李筱筱;大同市重金屬污染評價(jià)與防治對策[D];浙江大學(xué);2012年

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本文編號：2630830