【摘要】： 氮氧化物和苯是常規(guī)方法難脫除的兩種有代表性的氣相污染物。本論文采用等離子體催化技術(shù),分別開(kāi)展了“等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物”和“空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除”兩方面的研究,主要取得了如下結(jié)果: 1.等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物 (1)采用介質(zhì)阻擋放電與H-MOR催化劑“一段法”相結(jié)合,對(duì)乙炔選擇還原氮氧化物反應(yīng)進(jìn)行了考察。在低溫(100-200℃)和較寬的氧含量范圍(0-15%)條件下,等離子體催化表現(xiàn)出了顯著的協(xié)同效應(yīng)。以0.05%NO/0.05%C_2H_2/10%O_2/N_2為原料氣、空速為12,000 h~(-1)、輸入能量密度為125 J L~(-1)條件下,100℃時(shí)單純等離子體、單純催化和等離子體催化體系中氮氧化物轉(zhuǎn)化率分別為3.3%、11.6%和66.7%;200℃時(shí)上述三種體系中氮氧化物轉(zhuǎn)化率分別為3.8%、54.0%和91.4%。質(zhì)譜在線檢測(cè)反應(yīng)產(chǎn)物的結(jié)果表明,在單純催化體系中產(chǎn)生了大量的HCN副產(chǎn)物,而在等離子體催化體系中基本沒(méi)有HCN副產(chǎn)物放出,這可能是因?yàn)榈入x子體催化體系生成的大量NO_2和H_2O可將HCN迅速消耗掉,從而顯著提高了氮氧化物的低溫活性。 (2)質(zhì)譜研究結(jié)果表明,等離子體可促進(jìn)H-MOR催化劑上NO_y(y≥2)物種的形成和乙炔的氧化。對(duì)經(jīng)NO/C_2H_2/O_2三組分預(yù)處理后在H-MOR催化劑上形成的表面中間物種與NO、O_2和NO+O_2的反應(yīng)能力進(jìn)行了考察,結(jié)果表明:催化劑上形成的表面中間物種在NO與O_2共存時(shí)對(duì)NO具有較強(qiáng)的選擇還原性。 2.空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除 (1)采用循環(huán)的“存儲(chǔ)-放電”(CSD)等離子體催化新方法,考察了多種催化劑在含有低濃度苯、相對(duì)濕度為50%的模擬空氣中對(duì)苯的吸附存儲(chǔ)和吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化性能。結(jié)果表明:Ag/HZSM-5(SiO_2/Al_2O_3=360)催化劑在選擇吸附苯和對(duì)吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化方面的性能均最佳;Ag/HZSM-5在濕氣流中的抗水性主要?dú)w功于高硅載體HZSM-5的疏水性;銀促進(jìn)了吸附態(tài)苯完全氧化為CO_2和H_2O(CO_2選擇性～100%)。催化劑的表征結(jié)果表明:銀含量增加,催化劑與苯之間的作用力增強(qiáng),催化劑的碳平衡下降。 (2)相同條件下,Ag/HZSM-5催化劑比HZSM-5催化劑吸附苯的穿透時(shí)間延長(zhǎng)了3倍。Ag/HZSM-5催化劑穿透時(shí)間的延長(zhǎng),大大降低了等離子體催化法處理含低濃度苯污染氣體的能耗。在處理含有4.7 ppm苯、相對(duì)濕度為50%和流量為600mL min~(-1)的模擬空氣實(shí)驗(yàn)中,采用CSD等離子體催化新方法(Ag/HZSM-5為催化劑,放電功率為4.7W),處理每立方米污染氣體的放電能耗僅為3.7×10~3 kWh。如此之低的能耗使得等離子體催化技術(shù)在脫除空氣中低濃度VOCs中的實(shí)際應(yīng)用成為可能。
【圖文】：

2.1.1等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物(1)反應(yīng)流程等離子體催化脫除氮氧化物的反應(yīng)評(píng)價(jià)流程如圖2.1所示。其主要包括氣體流量控制、高壓電源、反應(yīng)器和氣體產(chǎn)物分析四部分。實(shí)驗(yàn)用氣體為高純N:和O:(純度>99.99%)，及高純氣制備的標(biāo)準(zhǔn)氣2%CZHZ加:和5%NO加:(大連光明化工研究院)。經(jīng)質(zhì)量流量計(jì)配成反應(yīng)氣組成為 :500ppmNO、 500ppmCZHZ、100，002、N:為平衡氣。未作特殊說(shuō)明時(shí)，空速為12，000h一，。產(chǎn)物中NO和NO:的濃度采用氮氧化物化學(xué)發(fā)光分析儀 (ML98401AS，美國(guó))檢測(cè)。CZHZ濃度采用氣相色譜SP6890分析(FID檢測(cè)器，氮?dú)鉃檩d氣

等離子體催化脫除苯，采用“存儲(chǔ)一放電”兩階段交替運(yùn)行的方式。即在“存儲(chǔ)”階段，苯首先吸附在催化劑上，隨后在“放電”階段將存儲(chǔ)的苯氧化。其反應(yīng)評(píng)價(jià)裝置如圖2.3所示。為了避免苯在管路上的吸附對(duì)計(jì)算碳平衡的影響，其氣路分為吸附系統(tǒng)和放電系統(tǒng)兩部分。反應(yīng)氣中的水采用N:攜帶的方式產(chǎn)生，其含量用相對(duì)濕度表示。實(shí)驗(yàn)用氣體為高純(純度>99.999%)N:和02，及高純氣制備的標(biāo)準(zhǔn)氣150PPmC6H6加2(大連光明化工研究院)。經(jīng)質(zhì)量流量計(jì)配成的吸附氣組成為 :4.7PPmC6H6、O一80%相對(duì)濕度(陰，，ZoOC)、200，002、N:為平衡氣、總流量為 600mLmin一，�；旌虾蟮臍怏w首先在催化劑上吸附一定時(shí)間，然后經(jīng)四通閥切換至放電氣吹掃10min。放電氣氛為高純氧
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號(hào)】：X511

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2629757