【摘要】：光催化技術(shù)直接利用太陽(yáng)光催化降解有機(jī)污染物或轉(zhuǎn)化為氫能,亟待深入研究以促進(jìn)可再生能源利用與環(huán)境治理技術(shù)發(fā)展。分別采用反相微乳液法,在正己醇/CTAB/堿溶液微乳反應(yīng)器中制備了晶體生長(zhǎng)良好的Na2Ti6O13、Li2Ti6O13和NTO/LTO復(fù)合納米催化材料,其微觀結(jié)構(gòu)呈寬帶狀:長(zhǎng)度大于5μm,厚度不大于40 nm,寬度范圍60-100 nm。以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)作為目標(biāo)污染物研究它們的光催化性能,結(jié)果顯示,經(jīng)600 oC煅燒的NTO催化劑,降解效率最高。60 min內(nèi)能完全降解20 mg·L-1的2,4-DCP,比商品P25型二氧化鈦高,也強(qiáng)于制備的LTO催化劑和NTO/LTO復(fù)合催化劑。一步合成了BTO復(fù)合催化劑。經(jīng)XRD和拉曼光譜分析,合成的催化劑結(jié)晶度高,晶體生長(zhǎng)良好,成分為Bi4Ti3O12晶體,同時(shí)存在銳鈦礦或者金紅石相的二氧化鈦;電子顯微鏡檢測(cè)發(fā)現(xiàn),該催化劑顆粒尺寸約為10 nm,結(jié)晶良好,形狀不規(guī)則,有聚結(jié)的情況,其中樣品8-BTO為蓬松的聚集,25-BTO為緊密堆積。通過(guò)BET分析得知,樣品8-BTO的比表面積高達(dá)72.96 m2·g-1并有明顯的介孔結(jié)構(gòu)。經(jīng)紫外可見(jiàn)漫反射光譜分析得知,制備的二氧化鈦單體帶隙能為3.18 e V,隨著鈦酸鉍的加入,帶隙能降低至2.6 e V,表明制備的BTO樣品對(duì)可見(jiàn)光有特殊的吸收能力。研究了BTO催化劑在不同條件下光解水產(chǎn)氫的性能。發(fā)現(xiàn)制備的催化劑有較強(qiáng)的產(chǎn)氫能力,在模擬太陽(yáng)光的白光燈照射下,1g催化劑分散在50 m L二次去離子水中,120 min能產(chǎn)氫氣約4 m L。對(duì)BTO光解水產(chǎn)氫的機(jī)理進(jìn)行初步探討后發(fā)現(xiàn),在光照過(guò)程中,二氧化鈦晶格發(fā)生輕微的變動(dòng),可以推測(cè)是氧原子的偏移所引起的。合成了BVO復(fù)合催化劑。經(jīng)XRD和拉曼光譜分析,無(wú)論是高溫煅燒還是低溫水熱法合成的催化劑結(jié)晶度高,晶體生長(zhǎng)良好,都生成了單斜晶型為主的Bi VO4晶體;高溫煅燒下的樣品,主要呈片狀結(jié)構(gòu):直徑大于3μm、厚度由幾十到一百納米;片狀晶體表面附著大量直徑為十幾納米的二氧化鈦小顆粒。而低溫水熱合成的樣品是由直徑為三十到七十納米的形狀不規(guī)則顆粒團(tuán)聚而成的塊狀物,結(jié)晶度良好。BET分析表明30-BVO的BET比表面積為111.9161 m2·g-1比單體釩酸鉍的1.4664 m2·g-1提高了幾乎100倍。紫外可見(jiàn)漫反射光譜證實(shí),各樣品的光響應(yīng)范圍均拓寬至可見(jiàn)光區(qū)。研究了不同鉍鈦比的BVO催化劑光解水產(chǎn)氫的性能。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),制備的釩酸鉍單體在任何光源照射下都沒(méi)有光解水產(chǎn)生氫氣的能力,而復(fù)合催化劑則具有良好的產(chǎn)氫性能。在紫外光照射下,1g催化劑分散在50 m L二次去離子水中,120 min后最高可產(chǎn)生約1 m L氫氣。在可見(jiàn)光試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),復(fù)合的BVO催化劑有顯著的可見(jiàn)光產(chǎn)氫性能。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：TQ426;X505

【參考文獻(xiàn)】

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1 ;Enhanced photocatalytic activity of (La, N) co-doped TiO_2 by TiCl_4 sol-gel autoigniting synthesis[J];Journal of University of Science and Technology Beijing;2007年06期

2 Xue Li;Yunyi Liu;Pengfei Yang;Yongchao Shi;;Visible light-driven photocatalysis of W,N co-doped TiO_2[J];Particuology;2013年06期

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本文編號(hào)：2626737