【摘要】：隨著微量有機(jī)污染物(MCs)在我國(guó)以及世界各地水源和室內(nèi)空氣中被頻繁檢出,MCs污染已成為全球性環(huán)境問(wèn)題,亟需開(kāi)發(fā)出經(jīng)濟(jì)高效的MCs凈化材料。本論文為了克服MCs的傳質(zhì)阻力,在制備高活性晶面TiO_2薄膜基礎(chǔ)上,對(duì)其進(jìn)行了納米孔和Pt單原子修飾,探究了材料結(jié)構(gòu)與光催化降解MCs活性的關(guān)系,從而研制高效的MCs光催化凈化材料。同時(shí)設(shè)計(jì)制作了一款真空紫外光催化氧化(VUV-PCO)空氣凈化器,促進(jìn)材料的實(shí)際應(yīng)用。主要研究?jī)?nèi)容及成果如下:(1)采用一步水熱法在制備高活性{001}晶面暴露TiO_2薄膜的同時(shí)實(shí)現(xiàn)了材料的納米孔修飾�？疾榱薚i片預(yù)處理、水熱條件對(duì)TiO_2晶面上納米孔形成的影響,獲得了制備的優(yōu)化條件�；赥G/DTA-MS分析和水熱反應(yīng)后Ti片清洗及熱處理影響結(jié)果,發(fā)現(xiàn)煅燒期間TiO_2晶面殘留的有機(jī)物和HF酸及其在煅燒過(guò)程中的轉(zhuǎn)化和反應(yīng)對(duì)于TiO_2晶面上納米孔的形成至關(guān)重要。(2)通過(guò)靜態(tài)和動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn),研究了納米孔TiO_2薄膜對(duì)水中低濃度止痛靈的紫外(UV)和真空紫外(VUV)光催化降解。發(fā)現(xiàn)當(dāng)止痛靈濃度高于450 ppb時(shí),納米孔薄膜表現(xiàn)出比無(wú)孔及P25薄膜高得多的UV光催化活性,接近負(fù)載Pt顆粒薄膜的光催化活性。而當(dāng)濃度降至100 ppb時(shí),甚至表現(xiàn)出比負(fù)載Pt顆粒薄膜更高的活性。連續(xù)47天動(dòng)態(tài)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)具有很好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。當(dāng)濃度低至15 ppb停留時(shí)間只有1.8 min時(shí),VUV光照下仍然顯示出光催化活性。納米孔對(duì)促進(jìn)低濃度止痛靈傳質(zhì)、光生載流子分離和羥基自由基生成均具有重要作用。(3)研究了納米孔修飾的TiO_2薄膜對(duì)氣相低濃度甲苯的光催化降解,發(fā)現(xiàn)低濃度(25 ppb)下光催化效果明顯。設(shè)計(jì)制作了一款由納米孔TiO_2薄膜為光催化單元,Mn-Fe催化劑為臭氧去除單元的VUV-PCO空氣凈化器,在實(shí)際密封房間中,通過(guò)間歇和連續(xù)運(yùn)行評(píng)價(jià)了同步去除VOCs和副產(chǎn)物O_3的性能。表明該凈化器能連續(xù)有效地同步去除室內(nèi)空氣中的苯系物、醛酮類(lèi)污染物和副產(chǎn)物O_3,且穩(wěn)定性良好。(4)采用浸漬還原法對(duì)納米孔TiO_2薄膜進(jìn)行了進(jìn)一步Pt單原子修飾,發(fā)現(xiàn)H_2PtCl_6濃度是影響單原子分散的關(guān)鍵因素,HAADF-STEM和XAS表征證實(shí)了單原子分散。修飾后TiO_2薄膜VUV光照下停留時(shí)間僅0.3 s,對(duì)空氣中200 ppb甲苯去除率達(dá)到45.88%,遠(yuǎn)高于修飾前和負(fù)載Pt顆粒的材料,光催化效率是修飾前的5.94倍;停留時(shí)間僅0.5 min,對(duì)水中500和100 ppb止痛靈降解率分別達(dá)到94.52%和100%,為修飾前的1.90和2.07倍,能耗僅為修飾前的28%。水中和空氣中穩(wěn)定性均良好。單原子Pt作為催化反應(yīng)的活性中心和電子捕獲中心,與納米孔和高活性晶面之間協(xié)同作用,大大促進(jìn)了MCs的光催化降解。
【圖文】：

011; Luo et al., 2014; Jurado et al., 2012; Manamsa et al.的典型代表，，PPCPs 類(lèi)污染物多具有免疫毒性、神經(jīng)性等，即使?jié)舛仍趲准{克每升，都可能通過(guò)接觸、吸康產(chǎn)生直接或潛在的危害（Wang et al., 2013; Feng e醫(yī)藥及化妝品的人為使用是其產(chǎn)生的主要方式，并通廢水、家畜排泄物和糞肥等多種方式進(jìn)入土壤或者水的生物活性、旋光性和極性，因此在環(huán)境中不易自然類(lèi)物質(zhì)還在源源不斷地被釋放到環(huán)境中，研究者稱(chēng)其CPs 大多以原始或被轉(zhuǎn)化形式隨污水進(jìn)入污水處理廠城市污水處理廠排放口、地下水、飲用水中檢測(cè)到有ck et al., 2012; Kuroda et al., 2012; Nakada et al., 2008;

內(nèi)空氣中微量有機(jī)污染物空氣中的 MCs 以揮發(fā)性有機(jī)物（volatile organic compounds，脅人類(lèi)健康的另一重大環(huán)境問(wèn)題。人們大部分時(shí)間都在室內(nèi)環(huán)境代化建筑均采用密封設(shè)計(jì)以減少熱能的損失（Jones, 1999; Ver這直接導(dǎo)致室內(nèi)外通風(fēng)率降低，空氣交換率（AER）只有 0Mills et al., 1991）。因此，室內(nèi)空氣質(zhì)量差導(dǎo)致的人身健康問(wèn)題顯國(guó)，通風(fēng)受到惡劣天氣條件或室外有害污染物的影響，導(dǎo)致室外水平高 2-4 倍（Fanger, 2000），人們對(duì)環(huán)保的認(rèn)識(shí)已由室外
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X50;O643.3;O644.1

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 翟慶峰;李敬;汪爾康;;基于高分子聚合物及毛細(xì)玻璃管的固態(tài)單納米孔通道在分析化學(xué)中的應(yīng)用[J];分析化學(xué);2018年06期

2 李志;劉麗萍;房真;郗冬梅;;固體納米孔分析技術(shù)的研究進(jìn)展[J];分析化學(xué);2018年06期

3 卓麗霞;王瑩;張春萍;段靜;張亞妮;;α-溶血素的表達(dá)及其納米孔的制備[J];中國(guó)生物工程雜志;2017年01期

4 張獻(xiàn);;納米孔技術(shù)檢測(cè)蛋白質(zhì)的研究新突破[J];世界復(fù)合醫(yī)學(xué);2016年01期

5 孫鑫;馮敏;王斌;曹學(xué)偉;王玉芳;;非對(duì)稱(chēng)領(lǐng)結(jié)型納米孔陣列的光透射特性（英文）[J];光散射學(xué)報(bào);2016年03期

6 劉雪;;納米孔生物技術(shù)的新進(jìn)展[J];農(nóng)產(chǎn)品加工(學(xué)刊);2014年23期

7 林星星;吳綱;楊武;;硅納米孔結(jié)構(gòu)在多晶硅太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用[J];上海電機(jī)學(xué)院學(xué)報(bào);2014年04期

8 陰笑弘;朱新宇;顧菁;張欣;朱志偉;邵元華;;納米孔分析化學(xué)[J];分析化學(xué);2013年05期

9 王瑜玉;;Xe離子導(dǎo)向穿過(guò)PC納米孔箱(英文)[J];IMP & HIRFL Annual Report;2008年00期

10 程筱軍;徐軍明;;納米孔模板的透射電鏡觀察[J];杭州電子科技大學(xué)學(xué)報(bào);2008年03期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 韓璐;Osamu Terasaki;車(chē)順愛(ài);;納米孔材料的電子晶體學(xué)結(jié)構(gòu)研究[A];中國(guó)晶體學(xué)會(huì)第六屆學(xué)術(shù)年會(huì)暨會(huì)員代表大會(huì)（電子晶體學(xué)分會(huì)）論文摘要集[C];2016年

2 牛延慧;于文彬;覃宗華;萬(wàn)泉;;納米孔二氧化硅吸附金屬離子的實(shí)驗(yàn)探索[A];中國(guó)礦物巖石地球化學(xué)學(xué)會(huì)第九次全國(guó)會(huì)員代表大會(huì)暨第16屆學(xué)術(shù)年會(huì)文集[C];2017年

3 孫鑫;馮敏;王斌;曹學(xué)偉;王玉芳;;非對(duì)稱(chēng)領(lǐng)結(jié)型納米孔結(jié)構(gòu)的透光特性的研究[A];第十八屆全國(guó)光散射學(xué)術(shù)會(huì)議摘要文集[C];2015年

4 朱在穩(wěn);孫春鳳;張旋;林叢賓;趙雪芹;顏佳偉;毛秉偉;;基于玻璃納米孔磷脂雙層膜中的單離子通道檢測(cè)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第10分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

5 張利香;鄭玉彬;曹小紅;李耀群;;玻璃錐形納米孔通道內(nèi)不對(duì)稱(chēng)離子整流[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第09分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

6 康旭;趙雷;段先健;李振華;李遠(yuǎn)兵;李淑靜;;納米孔二氧化硅絕熱材料的研究[A];低碳技術(shù)與材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展研討會(huì)論文集[C];2010年

7 趙爽;翁玉華;鄭玉彬;蔡盛林;李耀群;;錐形納米孔對(duì)葡萄糖的刺激響應(yīng)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第28屆學(xué)術(shù)年會(huì)第4分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2012年

8 曹炳陽(yáng);胡幗杰;;聚合物熔體在納米孔中流動(dòng)特性的實(shí)驗(yàn)和模型研究[A];流變學(xué)進(jìn)展（2012）——第十一屆全國(guó)流變學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2012年

9 夏帆;;基于納米孔在復(fù)雜基質(zhì)中的核酸和小分子雙檢測(cè)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第29屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集——第02分會(huì)：分離分析及微、納流控新方法[C];2014年

10 鮑信和;;納米孔材料和催化[A];2001年納米和表面科學(xué)與技術(shù)全國(guó)會(huì)議論文摘要集[C];2001年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前10條

1 本報(bào)記者 雍黎;他要讓基因測(cè)序飛入尋常百姓家[N];科技日?qǐng)?bào);2017年

2 常麗君;納米孔可成為DNA快速閱讀器[N];科技日?qǐng)?bào);2010年

3 宗華 編譯;測(cè)序王國(guó)里的新“王牌”[N];中國(guó)科學(xué)報(bào);2017年

4 張蓋倫;納米孔電池或讓儲(chǔ)能元件最小化[N];科技日?qǐng)?bào);2014年

5 見(jiàn)習(xí)記者 韓揚(yáng)眉;DNA-二氧化硅固態(tài)納米孔實(shí)現(xiàn)精確制備[N];中國(guó)科學(xué)報(bào);2018年

6 陳丹;石墨烯納米孔設(shè)備可探測(cè)單個(gè)DNA分子[N];科技日?qǐng)?bào);2010年

7 顧定槐;拜耳材料科技開(kāi)發(fā)“納米孔”[N];中國(guó)化工報(bào);2010年

8 本報(bào)駐河北記者 李洪峰;高軍：“我相信創(chuàng)新和科技可以帶來(lái)奇跡”[N];中國(guó)建材報(bào);2015年

9 本報(bào)記者 李宏乾;一項(xiàng)突破傳統(tǒng)的技術(shù)成果[N];中國(guó)化工報(bào);2006年

10 本報(bào)記者 劉霞;2014，那些值得我們期待的科技突破[N];科技日?qǐng)?bào);2014年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 徐同舟;高活性晶面二氧化鈦薄膜表面修飾及其光催化降解微量有機(jī)物[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京);2019年

2 劉航;納米孔單分子傳感器的研制及初步評(píng)價(jià)[D];東南大學(xué);2018年

3 楊海兵;含周期納米孔或夾雜二維彈性體的應(yīng)力場(chǎng)及其有效剛度預(yù)測(cè)[D];南京航空航天大學(xué);2017年

4 陳凱凱;基于納米孔的顆粒和生物分子檢測(cè)研究[D];清華大學(xué);2017年

5 吉慧芳;氮化鎵/硅納米孔柱陣列結(jié)構(gòu)的制備及其光/氣體探測(cè)性能研究[D];鄭州大學(xué);2018年

6 章寅;固態(tài)納米孔單分子傳感器設(shè)計(jì)制造及關(guān)鍵技術(shù)研究[D];東南大學(xué);2017年

7 吳淑靜;鎂納米孔的制備及原位透射電子顯微學(xué)研究[D];武漢大學(xué);2016年

8 司偉;納米孔在DNA及蛋白質(zhì)分子檢測(cè)應(yīng)用中的關(guān)鍵技術(shù)研究[D];東南大學(xué);2018年

9 王勇凱;金屬微納結(jié)構(gòu)的光異常透射特性與光學(xué)手性研究[D];陜西師范大學(xué);2018年

10 吳宏文;納米孔檢測(cè)系統(tǒng)的研制及其在單分子檢測(cè)中的應(yīng)用[D];東南大學(xué);2016年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 馬閃閃;基于金納米顆粒組裝的納米孔檢測(cè)體系構(gòu)建及應(yīng)用[D];南京郵電大學(xué);2019年

2 王英學(xué);常見(jiàn)工業(yè)廢氣基于SiO_2納米孔吸附的模擬計(jì)算研究[D];西北民族大學(xué);2019年

3 劉鵬杰;磷化鎵納米孔陣列光陽(yáng)極材料的制備及其光電化學(xué)性能研究[D];上海交通大學(xué);2018年

4 王志權(quán);MaCE法磁電耦合作用下制備單晶硅納米孔陣列的研究[D];杭州電子科技大學(xué);2019年

5 彭馮杰;CO_2驅(qū)油中氣油體系及其在納米孔內(nèi)的分子動(dòng)力學(xué)模擬研究[D];華中科技大學(xué);2019年

6 李志強(qiáng);二維材料平面異質(zhì)結(jié)及其輸運(yùn)特性的研究[D];電子科技大學(xué);2019年

7 蘇建建;基于核孔膜納米復(fù)合材料的鹽差能轉(zhuǎn)化研究[D];廈門(mén)大學(xué);2018年

8 楊岸寧;基于FPGA的多通道生物分析儀器的設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)[D];哈爾濱工程大學(xué);2019年

9 李宏娜;鍍金納米孔制備及其電化學(xué)和表面增強(qiáng)拉曼光譜研究[D];長(zhǎng)春工業(yè)大學(xué);2019年

10 柳傲雪;化學(xué)修飾金納米孔電極可控測(cè)量納米粒子[D];長(zhǎng)春工業(yè)大學(xué);2019年

本文編號(hào)：2624756