【摘要】：人類的社會(huì)和科技活動(dòng)造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染,其中金屬元素污染已經(jīng)成為一個(gè)世界范圍內(nèi)的重大問題,而多數(shù)金屬元素都表現(xiàn)不同程度的毒性,因此,適時(shí)準(zhǔn)確分析生物和環(huán)境樣品中痕量金屬尤其是重金屬元素的含量及其形態(tài)具有重要意義。 準(zhǔn)確獲取復(fù)雜基體樣品系統(tǒng)中目標(biāo)物(分子)的有效信息,是科學(xué)研究中的重要問題。然而在實(shí)際樣品中基提效應(yīng)會(huì)阻礙化學(xué)信息的獲取,而且目標(biāo)物濃度過低也會(huì)使化學(xué)信息的特征不明顯。借助有效的分離富集技術(shù),消除干擾基體,提高目標(biāo)物濃度,是準(zhǔn)確捕獲有效信息的重要途徑。而目前所能提供的樣品分離富集理論與方法尚難以滿足各類樣品系統(tǒng)的需要。因此,建立樣品預(yù)處理(分離富集)的新理論、新方法與檢測技術(shù),仍然是分析科學(xué)發(fā)展的瓶頸之一。 固相萃取是一種重要的樣品預(yù)處理技術(shù),其基本特點(diǎn)是試劑消耗少,富集倍數(shù)高,操作過程簡單,所需費(fèi)用低,更重要的是其容易實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化,從而得到了廣泛關(guān)注和重視。不斷地開發(fā)新型的萃取材料以及在原有材料的基礎(chǔ)上進(jìn)行適當(dāng)?shù)母男砸云谶_(dá)到更好的萃取效果,是新型固相萃取技術(shù)的重要發(fā)展方向。 本論文以探索新型固相萃取方法為核心,以流動(dòng)/順序注射分析技術(shù)為進(jìn)樣手段,開發(fā)新型的固相萃取材料,研究新型的固相萃取方法或技術(shù),建立固相萃取技術(shù)與原子光譜聯(lián)用的新技術(shù)、新方法,并將其用于環(huán)境和生物樣品中痕量金屬元素/元素形態(tài)的分離分析。 論文第一章闡述了固相萃取技術(shù)的進(jìn)展和現(xiàn)狀以及固相萃取技術(shù)在痕量元素分離富集及形態(tài)分析中的應(yīng)用。 論文第二章在順序注射系統(tǒng)中采用竹炭微填充柱實(shí)現(xiàn)了痕量鉍的分離富集,并將其與氫化物發(fā)生原子熒光光譜和電感耦合等離子體質(zhì)譜聯(lián)用,建立了在線固相萃取-氫化物發(fā)生原了熒光和等離子體質(zhì)譜法測定痕量鉍的方法。用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)CRM320(河床沉積物)驗(yàn)證了方法的準(zhǔn)確性,并用兩種檢測方法分別對血液樣品中的鉍進(jìn)行了測定,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明用原子熒光和等離子體質(zhì)譜測定所得到的結(jié)果無明顯差異。 論文第三章以木質(zhì)纖維微填充柱為固相萃取及還原劑固定化的界面載體,以鹽酸為反應(yīng)試劑,實(shí)現(xiàn)了原位表面蒸氣發(fā)生反應(yīng),建立了集分離富集,還原劑固定化和蒸氣發(fā)生于一體的樣品預(yù)處理系統(tǒng),將該樣品預(yù)處理系統(tǒng)與原子熒光光譜儀聯(lián)用,建立了一種具有選擇性較好,靈敏度和穩(wěn)定性較高的痕量鎘在線分離富集-蒸發(fā)生原子熒光檢測方法。用標(biāo)準(zhǔn)水樣SLRS-4和國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW08608驗(yàn)證了方法的準(zhǔn)確性,對近海海水樣品進(jìn)行了測定,得到了滿意的加標(biāo)回收率。 論文第四章以涂覆在木質(zhì)纖維表面的氫氧化鑭沉淀為分離富集界面,基于共沉淀的原理實(shí)現(xiàn)了痕量硒(Ⅳ)的分離富集以及氫化物發(fā)生原子熒光光譜檢測。以堿性洗脫劑洗脫回收富集的Se(Ⅳ),保證了氧氧化鑭沉淀表面可反復(fù)使用。本方法有效地避免了常規(guī)共沉淀分離富集過程中共沉淀劑隨待測組份一起洗脫所產(chǎn)生的基體效應(yīng),消除了后續(xù)檢測中潛在的干擾因素。本方法可用于人發(fā)和大米(標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW10010)中痕量硒的檢測以及水樣中痕量硒的形態(tài)分析。 論文第五章以新合成的半胱氨酸功能化的纖維為富集材料,實(shí)現(xiàn)了痕量汞的分離富集及蒸氣發(fā)生原子熒光檢測。半胱氨酸的引入顯著提高了纖維對痕量汞的吸附率,此相萃取方法與原子熒光聯(lián)用有望實(shí)現(xiàn)痕量汞的形態(tài)分析。
【學(xué)位授予單位】：東北大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：X830.2;O658.2

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前3條

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2 俞穆清,王稔華,劉桂琴;巰基與汞的親合作用在汞的環(huán)境化學(xué)研究中的意義與應(yīng)用[J];環(huán)境化學(xué);1982年01期

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本文編號：2622768