【摘要】：多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)主要由石油、煤炭、木材及其他有機(jī)物不完全燃燒或高溫裂解過程中所產(chǎn)生的、由兩個(gè)或兩個(gè)以上苯環(huán)結(jié)構(gòu)化合而成的持久性有機(jī)污染物,多來源于石油燃燒、瀝青生產(chǎn)、木材防腐、煤炭加工等生產(chǎn)活動(dòng)。因結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、水溶性差、土壤附著能力強(qiáng),且具有較強(qiáng)的“三致”效應(yīng),嚴(yán)重威脅著土壤的生態(tài)安全和人類健康,污染修復(fù)日益迫切。 PAHs污染土壤的修復(fù)方法中,植物修復(fù)操作簡(jiǎn)便,投資少、費(fèi)用低、環(huán)境友好,發(fā)展?jié)摿薮�。植物不僅能從環(huán)境中直接吸收、積累PAHs等有機(jī)污染物,還可通過根系代謝活動(dòng)改變根際微生物區(qū)系結(jié)構(gòu)或數(shù)量、擴(kuò)大微生物活動(dòng)范圍、調(diào)節(jié)土壤理化性質(zhì)及其腐質(zhì)化程度等途徑促進(jìn)PAHs降解,其修復(fù)效果與修復(fù)植物的種類、污染物的性質(zhì)及所處的環(huán)境條件密切相關(guān)。但該技術(shù)起步較晚,植物修復(fù)的內(nèi)在機(jī)制迄今還不甚清楚,各種生物、非生物因子在修復(fù)過程中的作用以及影響修復(fù)效果的環(huán)境因素仍未明確。本文在評(píng)述植物修復(fù)PAHs等有機(jī)物污染土壤研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上,圍繞修復(fù)植物篩選、修復(fù)機(jī)理、影響修復(fù)效果的環(huán)境因素、強(qiáng)化措施等植物修復(fù)過程中的幾個(gè)熱點(diǎn)問題開展一系列研究,探討了利用植物一土壤動(dòng)物(蚯蚓)-土著微生物間的聯(lián)合作用實(shí)現(xiàn)PAHs污染土壤生態(tài)修復(fù)的可行性。主要取得以下結(jié)論: 1.植物修復(fù)PAHs污染土壤的種間差異 采用盆栽試驗(yàn)法,研究了黑麥草(Lolium multiforum)、紫花苜蓿(Medicago sativa)、玉米(Zeamay)、沿階草(Ophiopogon japnicus)、蝴蝶花(Iris japonica Thunb)、金發(fā)草(Pogonatherumpaniceum)、高羊茅(Festuca arundinacea)、蘇丹草(Sorghum vulgare)、白三葉(Trifolium repens)、油菜(Brassica campestris)、萵苣(Lactuca sativa)、甘藍(lán)(Brassica oleracea)等12種西南地區(qū)鄉(xiāng)土植物對(duì)土壤中菲、芘污染的修復(fù)作用。結(jié)果顯示:試驗(yàn)濃度(20～322 mg·kg~(-1))范圍內(nèi),種植植物能不同程度地促進(jìn)土壤中菲、芘的去除,但修復(fù)效果的種間差異卻很大:55d后,沿階草、蘇丹草、金發(fā)草、高羊茅、黑麥草等植物對(duì)土壤中PAHs污染的去除效果較好,T_2污染水平(菲:40.88 mg·kg~(-1);芘:39.58 mg·kg~(-1))下,土壤中菲、芘去除率分別在75.83%、62.91%以上:T_4污染水平(菲:161.44mg·kg~(-1);芘:160.64 mg·kg~(-1))下,菲、芘去除率分別在60.03%、53.04%以上。油菜、甘藍(lán)、萵苣、蝴蝶花對(duì)土壤中PAHs去除效果較差:T_2污染水平下,土壤中菲、芘去除率僅在31.94%～46.45%、28.17%～40.79%之間;T_4污染水平下,菲、芘去除率僅在24.18%～34.45%、22.29%～30.16%之間。修復(fù)過程中,植物對(duì)土壤中PAHs污染物有一定的吸收、富集作用:隨著土壤中PAHs添加濃度的升高,植物組織中PAils含量逐漸增大,但對(duì)PAHs污染物的富集系數(shù)卻逐漸減小;相同污染水平下,根系PAHs含量、富集系數(shù)遠(yuǎn)大于莖葉。PAHs在根系富集系數(shù)與根部脂肪含量顯著正相關(guān)(r＞0.912),但與根部含水量關(guān)系不顯著(r＜0.557);相同條件下,植物根部的芘含量、對(duì)芘的富集系數(shù)均大于菲。 2.土壤-植物(金發(fā)草)系統(tǒng)對(duì)PAHs污染土壤的修復(fù)作用 以巖生植物金發(fā)草為試驗(yàn)材料,研究了土壤-植物系統(tǒng)對(duì)土壤中芘、菲污染的去除效果,定量估計(jì)了生物與非生物因子對(duì)土壤污染修復(fù)的貢獻(xiàn)。結(jié)果顯示,試驗(yàn)濃度范圍(20～322mg·kg~(-1))內(nèi),種植金發(fā)草能有效修復(fù)土壤中芘、菲污染。70d后,菲、芘去除率分別為50.97%～86.77%、46.45%～76.7%;比對(duì)照1(加0.1%NaN_3)高63.56%、58.6%,比對(duì)照2(無NaN_3)高46.09%、42.92%。金發(fā)草能吸收、富集部分PAHs,植物組織中PAHs含量隨添加濃度的升高而增大,且根部大于莖葉部、芘大于菲,但生物濃縮系數(shù)卻系逐漸減小。修復(fù)過程中,非生物因子、植物代謝、富集、微生物降解對(duì)菲的去除率分別為5.10%、0.32%、4.22%、17.47%,對(duì)芘的去除率分別為2.56%、4.27%、2.01%、15.68%;植物-微生物交互作用對(duì)菲、芘的去除率分別為41.56%、36.64%。說明植物-微生物交互作用是金發(fā)草修復(fù)菲、芘污染的主要途徑。 3.種植模式(單種、混種)對(duì)PAHs污染土壤修復(fù)作用的影響 以油菜、紫花苜蓿、白三葉三種植物為試驗(yàn)材料,對(duì)比研究了植物在單種、混種模式下對(duì)土壤中PAHs的去除效果、修復(fù)行為。結(jié)果顯示,試驗(yàn)濃度范圍(20～322 mg·kg~(-1))內(nèi),種植植物能促進(jìn)芘、菲的去除,種植紫花苜蓿、白三葉比種植油菜的修復(fù)效果更為明顯:70 d后,種植紫花苜蓿土樣中菲、芘濃度分別為6.03～141.20 mg·kg~(-1)和7.53～191.15 mg·kg~(-1),白三葉所在土樣中分別為6.66～150.37 mg·kg~(-1)和6.96～183.58 mg·kg~(-1)。與無植物對(duì)照(菲、芘去除率僅為22.57%、18.24%)相比,種植紫花苜蓿、白三葉后,平均有41.46%、38.75%的菲和33.69%、36.29%的芘被移除。在油菜-紫花苜蓿(P_4)、油菜-白三葉(P_5)混種組合中,分別有74.87%、72.01%的菲和62.81%、68.44%的芘被移除,混種時(shí)被植物體所積累的菲、芘量也遠(yuǎn)低于相同污染水平下單物種栽培時(shí)同種植物的積累量。各種修復(fù)因子中,植物-微生物交互作用的強(qiáng)化效應(yīng)最大,植物自身的吸收、積累在PAHs去除過程中的貢獻(xiàn)率則相對(duì)較小。多物種聯(lián)合修復(fù)能強(qiáng)化PAHs的修復(fù)效果,在一定程度上減少了PAHs等污染物在植物組織中的積累。 4.PAHs去除過程中各種修復(fù)因子的作用、土壤酶活性的動(dòng)態(tài)變化 采用盆栽試驗(yàn)法,對(duì)比研究了各種修復(fù)因子在植物修復(fù)PAHs污染土壤過程中的貢獻(xiàn)率、土壤酶(脲酶、多酚氧化酶、脫氫酶)活性的動(dòng)態(tài)變化特征。結(jié)果顯示,在72d的修復(fù)過程中,不同時(shí)期內(nèi)各種生物、非生物因子對(duì)土壤中芘、菲去除的貢獻(xiàn)率也不一樣,修復(fù)早期(0～36d),微生物降解對(duì)PAHs去除的貢獻(xiàn)率較大;修復(fù)后期(36～72d),植物-微生物交互作用的貢獻(xiàn)率較大。修復(fù)前期(0～24d),土壤酶活性受到不同程度的抑制,隨著修復(fù)過程的延續(xù),土壤酶活性逐漸恢復(fù)或被激活。整個(gè)修復(fù)過程中,植物-微生物交互作用對(duì)土壤中芘、菲去除的貢獻(xiàn)率與脫氫酶、脲酶、多酚氧化酶的酶活性顯著正相關(guān),相關(guān)系數(shù)均大于0.96。說明在土壤-植物系統(tǒng)中,植物-微生物間交互作用主要是通過改變土壤酶活性來促進(jìn)PAHs的去除。 5.蚯蚓對(duì)PAHs污染土壤的忍耐性及其生態(tài)影響 采用盆栽試驗(yàn)法,研究了蚯蚓(Pheretima sp.)對(duì)PAHs污染土壤的相互作用。結(jié)果顯示:供試蚯蚓能存活于中度菲、芘污染(20～320 mg·kg~(-1))的土壤中,重污染條件(510 mg·kg~(-1))下,蚯蚓的生長(zhǎng)受到明顯抑制;中度污染時(shí),蚯蚓活動(dòng)能明顯降低土壤的pH值.降低幅度分別為0.16～0.21、0.13～0.19個(gè)單位,但重污染時(shí)降幅僅為0.07、0.05;添加蚯蚓后,土壤中速效N、P、K含量不同程度的被提高,且速效N、P增加幅度大于速效K。試驗(yàn)期間,蚯蚓活動(dòng)對(duì)土壤中菲、芘去除產(chǎn)生了一定的促進(jìn)作用,其平均去除率(15.03%、12.30%)均超過無蚯蚓對(duì)照土樣(13.20%、10.58%):同時(shí),蚯蚓自身也能富集一定量的菲、芘,蚓體內(nèi)PAHs含量隨PAHs添加量的增加而增大,富集系數(shù)則隨PAHs添加量的增加而減小。說明供試蚯蚓能在設(shè)定濃度的PAHs污染土壤中正常生存,其活動(dòng)對(duì)土壤性質(zhì)有一定的改善作用。 6.蚯蚓活動(dòng)對(duì)植物修復(fù)土壤菲芘污染的強(qiáng)化作用 對(duì)比研究了添加、沒添加蚯蚓條件下土壤-植物(蘇丹草)系統(tǒng)對(duì)土壤中菲、芘的去除效果與修復(fù)行為。結(jié)果顯示,70d的試驗(yàn)期間,種植蘇丹草的污染土壤(初始添加濃度為20～322mg·kg~(-1))中,菲、芘去除率分別為88.43%～60.42%,80.18%～53.99%,對(duì)照土樣(無植物)中,菲、芘去除率僅為30.08%～14.73%,24.23%～12.28%;添加蚯蚓后,種植蘇丹草土樣中菲、芘去除率高達(dá)93.42%～66.40%,86.39%～60.96%,分別比沒添加蚯蚓土壤-植物(蘇丹草)系統(tǒng)高出5.63%～9.93%,7.73%～12.91%。各種修復(fù)因子中,植物-微生物交互作用的強(qiáng)化效應(yīng)最大;同等污染水平下,蚯蚓活動(dòng)對(duì)芘的強(qiáng)化去除效應(yīng)總是大于菲�？梢�,添加蚯蚓對(duì)土壤-植物系統(tǒng)修復(fù)芘、菲污染具有明顯的強(qiáng)化效應(yīng),尤其有助于高分子污染物的修復(fù)。 7.PAHs污染土壤的植物-土壤動(dòng)物-土著微生物復(fù)合修復(fù)技術(shù)研究 采用正交試驗(yàn)法,研究了土壤水分、腐殖質(zhì)含量以及蚯蚓活動(dòng)對(duì)土壤-植物(蘇丹草)系統(tǒng)修復(fù)土壤PAHs污染的影響。結(jié)果顯示,植物根系的生長(zhǎng)狀況與土壤-植物系統(tǒng)對(duì)PAHs污染土壤的修復(fù)效果密切相關(guān),蘇丹草根重與PAHs去除率顯著正相關(guān);環(huán)境條件(含水量、腐殖質(zhì)、蚯蚓活動(dòng))除直接對(duì)土壤理化性質(zhì)產(chǎn)生影響外,還可通過改變植物根系的生長(zhǎng)狀況影響土壤中PAHs的去除程度;被監(jiān)測(cè)環(huán)境因素中,含水量(WHC,water holding capacity)對(duì)PAHs去除的影響程度最大,蚯蚓添加量次之,腐殖質(zhì)含量相對(duì)較小。所有正交組合中,S_(10)(即每盆添加6條蚯蚓、腐殖質(zhì)含量為13.44 g·kg~(-1)、45%WHC)、S_9(即6條蚯蚓添、5.94 g·kg~(-1)腐殖質(zhì)、30%WHC)、S~(14)(即9條蚯蚓、3.44 g·kg~(-1)腐殖質(zhì)、45%WHC)的修復(fù)效果最好:T_1(菲:40.88 mg·kg~(-1);芘:39.58 mg·kg~(-1))污染水平下,菲、芘去除率分別為92.65%、87.54%、83.73%和82.79%、77.86%、79.47%;T_2(菲:161.44 mg·kg~(-1);芘:160.64 mg·kg~(-1))污染水平下,菲、芘去除率分別為77.59%、72.84%、72.13%和71.13%、66.33%、67.67%。菲、芘去除率明顯高于相同污染水平的對(duì)照組S_1(即無蚯蚓、3.44 g·kg~(-1)腐殖質(zhì)、30%WHC)。說明在適宜環(huán)境條件下,利用植物-土壤動(dòng)物(蚯蚓)-土著微生物間的聯(lián)合作用實(shí)現(xiàn)PAHs污染土壤的生態(tài)修復(fù)是可行的。
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號(hào)】：X53

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2621997