【摘要】：從印染等行業(yè)產(chǎn)生的有機(jī)廢水,具有色度高、排放量大、成分復(fù)雜以及難生化降解等特點(diǎn),帶來巨大的環(huán)境污染和健康風(fēng)險(xiǎn)。更重要的是,這些印染廢水經(jīng)傳統(tǒng)方法處理后,水質(zhì)仍難以達(dá)標(biāo)排放。以類芬頓催化技術(shù)為代表的高級(jí)氧化技術(shù)與其它有機(jī)廢水處理技術(shù)相比,具有環(huán)境友好、設(shè)備簡單和反應(yīng)快速等優(yōu)點(diǎn)而受到重視。然而,催化活性低、pH適用范圍窄、H202利用率低等缺點(diǎn)阻礙了常規(guī)類芬頓催化劑在工業(yè)上的應(yīng)用。因此,研究開發(fā)高效經(jīng)濟(jì)且易分離的類芬頓催化劑刻不容緩。本論文以介孔材料SBA-15為載體,利用其巨大的比表面積提高分散性、增強(qiáng)催化活性、改善分離和再生性能。以鐵元素為催化劑的基本元素,將其與Ni、 Cu、Al、Pd等金屬分別或者共同負(fù)載,制備成鐵基雙(多)金屬類芬頓催化劑。利用多金屬(氧化物)之間的協(xié)同作用,獲得全新的催化劑結(jié)構(gòu)和電子特性,加速Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循環(huán),顯著提高催化劑的活性。主要包括以下內(nèi)容：(1)將Fe與Ni活性組分負(fù)載在SBA-15孔道之內(nèi),獲得高效、可磁性分離的鐵基混合氧化物催化劑。較之鐵和鎳單獨(dú)負(fù)載的催化劑,催化劑表現(xiàn)出更加優(yōu)異的催化性能,在30 min內(nèi)對(duì)染料酸性紅73的催化降解可達(dá)到97.6%,1 h則接近100%,1 h內(nèi)TOC去除率也能達(dá)到60%以上。當(dāng)H202的初始濃度為4.0mM時(shí),TOC去除率可達(dá)65.81%,而雙氧水利用率高達(dá)95%以上。循環(huán)利用實(shí)驗(yàn)和磁性回收實(shí)驗(yàn)表明催化劑具有較好的重復(fù)利用性能。表征和機(jī)理分析表明,催化劑的高活性與其良好的納米形貌和活性組分之間的協(xié)同作用密切相關(guān)。(2)利用Pd催化劑可以活化O2原位產(chǎn)生H202,速度緩慢而均勻,使得H202被充分利用。在此基礎(chǔ)上,制備了能夠在外加和原位產(chǎn)生H2O2條件下均具有高催化活性的Fe和Pd雙金屬催化劑。在原位條件下1h內(nèi)對(duì)染料酸性紅73的去除率達(dá)到98.6%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Pd和Fe單獨(dú)負(fù)載的催化劑(分別為29.5%和3.0%)、無孔Si02負(fù)載的雙金屬催化劑(50.6%)。硫酸鈦光度法直接檢測到H202的存在,證實(shí)了催化劑在降解過程中確實(shí)原位產(chǎn)生了H202。除了粒徑細(xì)小的、分散均勻的納米粒子對(duì)催化性能具有增強(qiáng)作用之外,活性組分Pd/PdO/Fe2O3之間各組分的協(xié)同作用扮演了更重要的角色,是催化劑具有高活性的來源。(3)利用Al能夠提供路易斯酸性位、Cu具有路易斯酸和類芬頓催化雙重特性等特點(diǎn),制備中性條件下具有高催化活性的鐵基類芬頓催化劑。在pH=7條件下,催化劑對(duì)陽離子染料羅丹明B和陰離子染料酸性紅73都具有良好的類芬頓去除效果。制備條件影響因素探究表明,A1的含量、Fe和Cu摩爾比(最佳比為1：3)對(duì)催化劑的活性有著重要的影響,而還原溫度對(duì)催化劑的活性影響不大。表征和機(jī)理分析表明,Al除了能為反應(yīng)提供酸性微環(huán)境外,還能改善活性組分在載體上的分散性,提高催化活性。銅組分不但能夠自身催化類芬頓降解,還能夠與鐵物種之間發(fā)生氧化還原反應(yīng),進(jìn)一步加快了Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循環(huán)。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X791;O643.36

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