【摘要】：環(huán)境介質(zhì)中的抗生素不僅會造成化學(xué)污染,還會誘導(dǎo)環(huán)境中耐藥菌(ARB)和抗性基因(ARGs)的產(chǎn)生,并加速ARGs的傳播與擴散�？股丶捌浠钚源x產(chǎn)物對致病菌抗藥性基因的誘導(dǎo)直接威脅著人類的健康。微生物燃料電池(MFC)具有將有機污染物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的特性,因此在污水處理方面具有廣闊的應(yīng)用前景。本課題提出將人工濕地(CW)與MFC結(jié)合產(chǎn)電,構(gòu)建CW-MFC,并將其產(chǎn)出的電能就地用于強化抗生素的去除,這樣既能最大限度地提高凈化效果,又能實現(xiàn)資源的有效回收利用。對電能需求很小且可利用低壓直流電的生物膜電極反應(yīng)器(BER)具有較大的優(yōu)勢。CW-MFC原位提供低壓直流電供BER所需,將CW、MFC和BER三種技術(shù)的優(yōu)勢有機耦合。本文以電能的產(chǎn)生與利用為紐帶,充分利用生態(tài)、生物、電化學(xué)、生物電化學(xué)等多種作用機理,強化去除抗生素并同步控制抗性基因向水環(huán)境流失擴散的風(fēng)險。本研究選取磺胺甲惡唑(SMX)和四環(huán)素(TC)兩類代表性獸用抗生素,探究三維生物膜電極反應(yīng)器(3D-BER)運行條件對抗生素降解及抗性基因歸趨的影響規(guī)律與機理,考察反應(yīng)器中微生物群落結(jié)構(gòu)的變化;開展CW-MFC與CW對抗生素降解和抗性基因歸趨研究,并考察CW-MFC的產(chǎn)電性能;最后構(gòu)建了BER-CW-MFC耦合系統(tǒng),對比分析了直流電及生物電對BER去除SMX性能的影響,探究SMX的降解途徑及降解機理,最后分析BER-CW-MFC耦合系統(tǒng)對SMX去除性能及抗性基因歸趨的影響。主要結(jié)果如下:1)3D-BER在低電壓強化下表現(xiàn)出良好的TC和SMX的去除性能,當(dāng)進水抗生素總濃度為1600μg/L,TC的去除效率大于82.6%,SMX的去除率大于72.2%。3D-BER去除SMX和TC的主要機理有電化學(xué)氧化、微生物降解和活性炭吸附作用。低電壓增加了反應(yīng)器微生物的生物量和脫氫酶的活性。隨著反應(yīng)器的運行,電極層上ARGs相對豐度出現(xiàn)上升的趨勢。高濃度抗生素(TC和SMX分別為800μg/L)增加了陰極中的tet和sul基因的相對含量。ARGs在出水中的相對豐度要遠低于反應(yīng)器的相對豐度。低電壓并未增加3D-BER電極層sul和tet基因的相對含量。反應(yīng)器中的微生物在門水平檢測到15種。其中,Proteobacteria為最優(yōu)勢菌,其次是Bacteroidetes、Chloroflexi、Firmicutes和Verrucomicrobia。0.8V低電壓刺激對3D-BER門水平微生物群落結(jié)構(gòu)及相對含量產(chǎn)生了較為顯著的影響。微生物在種水平的變化受到電流刺激的影響,同時還會隨著抗生素去除的復(fù)雜相互作用發(fā)生變化。2)CW-MFC對TC和SMX具有較強的去除性能,并且去除能力優(yōu)于CW。TC與SMX在CW-MFC的陽極層吸附含量最高,其次是陰極層,并且電極層對TC的吸附性能高于SMX。高濃度TC和SMX(分別為800μg/L)降低了CW-MFC的電流密度及功率密度。CW-MFC陽極層sul和tet基因的絕對含量最高。系統(tǒng)中抗性基因的絕對含量與抗生素濃度有關(guān)。在CW-MFC處理抗生素的過程中,發(fā)現(xiàn)CW-MFC電極層的sul和tet基因相對豐度隨著處理時間的增加而升高,后期會趨于穩(wěn)定。對于抑制出水中抗性基因的相對豐度,CW-MFC比CW更有效。3)一體式BER對SMX具有較強的去除性能,并且其去除能力會隨著電壓的增加而增強(從0V到1.2V)。此外,BER對SMX的去除性能會隨著BER的持續(xù)運行而有所提高。采用一階動力學(xué)模型可以模擬SMX在BER中的降解過程。解析了SMX的降解機理及降解途徑,并且發(fā)現(xiàn)微生物降解在SMX去除中起著重要的作用。多個CW-MFC串聯(lián)能夠為BER提供穩(wěn)定的電能,并高效地去除SMX。低電壓雖提高了SMX的去除性能,但對SMX的降解產(chǎn)物未產(chǎn)生顯著影響。Proteobacteria、Bacteroidetes、Chloroflexi、Spirochaetes、Firmicutes和Actinobacteria是一體式BER中的優(yōu)勢細菌。另外,Euryarchaeota、Parvarchaeota和Crenarchaeota是一體式BER中的優(yōu)勢古菌。電的作用對反應(yīng)器中細菌及古菌群落結(jié)構(gòu)的形成有重要影響。相同電壓的生物電和直流電可對BER微生物群落結(jié)構(gòu)產(chǎn)生相似的影響。4)耦合系統(tǒng)對SMX具有較強的去除性能。其中超過85.7%的SMX在BER中得到了去除,殘留的SMX在CW-MFC中進一步被深度去除。降低水力停留時間(HRT)會對單個單元SMX的去除性能有一定影響,但是整個耦合系統(tǒng)對SMX仍具有較高的去除性能。當(dāng)耦合系統(tǒng)進水中的SMX增加時,BER電極及出水中sul基因的相對豐度有增加的趨勢,但CW-MFC電極中sul基因的相對豐度沒有明顯變化。發(fā)現(xiàn)sul基因相對豐度在生物電和直流電驅(qū)動下的BER電極及出水中無顯著性差異。BER出水中sul基因相對豐度高于CW-MFC的出水。在耦合系統(tǒng)中,sul基因的相對豐度隨著HRT的降低而增加。BER出水中的sul基因的相對豐度隨著HRT的降低而增加,而CW-MFC出水中的sul基因的相對豐度隨著HRT的降低沒有出現(xiàn)增加的趨勢。在不同HRT的條件下,BER出水中的sul相對含量要高于CW-MFC。
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703;TM911.45

【參考文獻】

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本文編號：2614342