【摘要】：隨著水處理行業(yè)的不斷發(fā)展,對于傳統(tǒng)的高級氧化技術(shù)(AOPs)也提出了更多新的要求,也開發(fā)了很多新的高性能催化劑用于高級氧化領(lǐng)域。為了探究NiO_x在超聲強(qiáng)化條件下對單過硫酸鹽(PMS)的催化性能,同時探究NiO_x/PMS/US高級氧化體系對染料廢水降解的優(yōu)勢,采用溶膠-凝膠法制備NiO_x催化劑,酸性橙7(AO7)作為降解底物。探究發(fā)現(xiàn):相比于NiO_x/H_2O_2/US、NiO_x/過硫酸鹽(PDS)/US體系,NiO_x/PMS/US體系具有更高的降解效率,且催化劑的煅燒溫度、n(氧化劑)∶n(氧化底物)、催化劑投量、超聲功率都會對NiO_x/PMS/US體系產(chǎn)生影響。結(jié)果表明:煅燒溫度由200℃升至700℃后,AO7的降解率由95%降低至20%。n(氧化劑)∶n(氧化底物)、由20∶1升至70∶1,其降解率由77%提至95%,繼續(xù)提高比例則會抑制降解。催化劑投量由120mg/L升至280mg/L,降解率提升不明顯,在15min內(nèi)都能達(dá)到95%的降解,但降解速率有所提升,繼續(xù)提高催化劑投量其降解速率沒有明顯的提高。超聲功率由0提至400W也會提高降解速率,但過高的超聲功率對降解速率提高卻不明顯。此外,對催化劑復(fù)用及對甲基橙(HIn)和活性艷藍(lán)(KN-R)的降解證明NiO_x/PMS/US體系具有一定的穩(wěn)定性和普適性。NiO_x的XRD圖譜說明最佳煅燒溫度下催化劑主要有NiO、Ni及無定型碳組成。NiO_x是一種高效的催化劑,其良好的催化活性、穩(wěn)定性和普適性在高級氧化技術(shù)中可以發(fā)揮重要作用。當(dāng)然其制備成本高和難以規(guī)�；a(chǎn)成為制約NiO_x實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)效益的主要因素,所以接下來的研究方向應(yīng)為降低催化劑的制備成本并使其量產(chǎn),最終讓其進(jìn)入應(yīng)用領(lǐng)域。
【圖文】：

n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑煅燒溫度:200℃，催化劑投量:280mg/L，，超聲功率:400W。圖1不同體系對AO7去除效率的影響Fig．1EffectsofdifferentsystemsonAO7removal劑投量和超聲功率進(jìn)行研究。選擇效果最好的氧化劑PMS作為主要研究體系，AO7為模擬染料廢水。2．2．1煅燒溫度的影響為了探究不同煅燒溫度對降解率的影響，實(shí)驗(yàn)對不同煅燒溫度下的催化活性和吸附效果進(jìn)行探究，其結(jié)果如圖2所示。由圖2(a)可知，不同煅燒溫度下的吸附效果并沒有太大的差別，吸附率都在2%～8%之間，但催化效率卻存在較大差別，隨著煅燒溫度的上升其催化效率降低。反應(yīng)符合一級動力學(xué)，在不同溫度煅燒下體系的一級反應(yīng)速率常數(shù)k為0．9878、0．6806、0．1037、0．0614、0．0663、0．0464。由圖2(b)知，隨著煅燒溫度的由200℃提高至400℃時，降解速率下降明顯;繼續(xù)提高煅燒溫度，降解速率的變化不顯著。煅燒溫度對催化效率可能存在影響，在不同的煅燒溫度會影響催化劑的晶型和組分［21－23］。在過去的研究中也已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在不同煅燒溫度下的Co催化劑在n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑投量:280mg/L。圖2煅燒溫度對AO7去除效率的影響Fig．2EffectsofcalcinationtemperatureonAO7removal晶型和組分上存在很大差異，進(jìn)而導(dǎo)致催化效率上存在差別［24］。對于NiOx，不同的煅燒溫度也會對晶型和組分產(chǎn)生較大影響，較低溫度煅燒下以NiO形式存在，加熱至400℃時，因吸收空氣中氧而變成Ni2O3，600℃時又還原為NiO。低溫制得的NiO具有化學(xué)活性，隨制備溫度的升高，其催化活性逐漸降低［25］。圖3為200℃下煅燒催化劑的XＲD圖譜。圖3煅燒溫度為200℃時催化劑的XＲD圖譜Fig．3XＲ

n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑煅燒溫度:200℃，催化劑投量:280mg/L，超聲功率:400W。圖1不同體系對AO7去除效率的影響Fig．1EffectsofdifferentsystemsonAO7removal劑投量和超聲功率進(jìn)行研究。選擇效果最好的氧化劑PMS作為主要研究體系，AO7為模擬染料廢水。2．2．1煅燒溫度的影響為了探究不同煅燒溫度對降解率的影響，實(shí)驗(yàn)對不同煅燒溫度下的催化活性和吸附效果進(jìn)行探究，其結(jié)果如圖2所示。由圖2(a)可知，不同煅燒溫度下的吸附效果并沒有太大的差別，吸附率都在2%～8%之間，但催化效率卻存在較大差別，隨著煅燒溫度的上升其催化效率降低。反應(yīng)符合一級動力學(xué)，在不同溫度煅燒下體系的一級反應(yīng)速率常數(shù)k為0．9878、0．6806、0．1037、0．0614、0．0663、0．0464。由圖2(b)知，隨著煅燒溫度的由200℃提高至400℃時，降解速率下降明顯;繼續(xù)提高煅燒溫度，降解速率的變化不顯著。煅燒溫度對催化效率可能存在影響，在不同的煅燒溫度會影響催化劑的晶型和組分［21－23］。在過去的研究中也已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在不同煅燒溫度下的Co催化劑在n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化劑)∶n(氧化底物)=70∶1，催化劑投量:280mg/L。圖2煅燒溫度對AO7去除效率的影響Fig．2EffectsofcalcinationtemperatureonAO7removal晶型和組分上存在很大差異，進(jìn)而導(dǎo)致催化效率上存在差別［24］。對于NiOx，不同的煅燒溫度也會對晶型和組分產(chǎn)生較大影響，較低溫度煅燒下以NiO形式存在，加熱至400℃時，因吸收空氣中氧而變成Ni2O3，600℃時又還原為NiO。低溫制得的NiO具有化學(xué)活性，隨制備溫度的升高，其催化活性逐漸降低［25］。圖3為200℃下煅燒催化劑的XＲD圖譜。圖3煅燒溫度為200℃時催化劑的XＲD圖譜Fig．3XＲ

【參考文獻(xiàn)】

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1 郭洪光;高乃云;張永麗;李長軍;區(qū)永杰;;熱激活過硫酸鹽降解水中典型氟喹諾酮抗生素分析[J];四川大學(xué)學(xué)報(工程科學(xué)版);2015年02期

2 楊焱明;冷艷秋;林欣;岳馨馨;郝菲菲;國偉林;;Fe_3O_4/石墨烯活化過硫酸鹽降解羅丹明B廢水的研究[J];環(huán)境科學(xué)與管理;2014年04期

3 劉桂芳;孫亞全;陸洪宇;鞠然;朱麗楠;康凱;;活化過硫酸鹽技術(shù)的研究進(jìn)展[J];工業(yè)水處理;2012年12期

4 呂瑞濱;趙娜;徐志翱;;淺述高級氧化法處理水體中有機(jī)污染物[J];廣東化工;2012年16期

5 馮恩隆;;電Fenton法處理染料廢水的研究[J];環(huán)境保護(hù)與循環(huán)經(jīng)濟(jì);2011年04期

6 郭洪光;黃鑫;高乃云;姚娟娟;馬艷;隋銘?zhàn)?;超聲波降解樂果的動力學(xué)和影響因素分析[J];四川大學(xué)學(xué)報(工程科學(xué)版);2011年01期

7 陳嬋維;付忠田;于洪蕾;姜彬慧;;染料廢水處理技術(shù)進(jìn)展[J];環(huán)境保護(hù)與循環(huán)經(jīng)濟(jì);2010年04期

8 楊世迎;楊鑫;王萍;單良;張文義;;過硫酸鹽高級氧化技術(shù)的活化方法研究進(jìn)展[J];現(xiàn)代化工;2009年04期

【共引文獻(xiàn)】

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1 賈雙慶;田敏慧;王俊;杜艷紅;崔俊峰;;Fe~(2+)/K_2S_2O_8氧化法預(yù)處理半合成抗生素廢水的研究[J];河南科學(xué);2017年08期

2 馬超;;過硫酸鉀及過硫酸鉀與過渡金屬離子協(xié)同體系氧化吸收Hg影響因素研究[J];環(huán)境科技;2017年04期

3 衛(wèi)陳默;張靜;張古承;周鵬;李文姝;張永麗;;超聲強(qiáng)化NiO_x激活PMS降解染料廢水的研究[J];工程科學(xué)與技術(shù);2017年S2期

4 姚寧波;李學(xué)艷;李青松;陳國元;李國新;高乃云;;超聲聯(lián)合過硫酸鈉去除水中三氯生[J];環(huán)境工程學(xué)報;2017年06期

5 吳麗穎;王炳煌;張圓春;張倩;王滴;洪俊明;;凝膠球負(fù)載零價鐵活化過硫酸鹽降解偶氮染料廢水[J];化工進(jìn)展;2017年06期

6 孫基惠;孫玉;程茜;劉亞男;;介質(zhì)阻擋放電聯(lián)合生物法處理染料廢水的研究[J];水處理技術(shù);2017年05期

7 姜爽;呂琳琳;王平平;郭宏偉;;改性榛殼去除水中Pb(Ⅱ)、亞甲基藍(lán)和孔雀石綠的性能研究[J];山東化工;2017年10期

8 許東偉;徐暢;嚴(yán)群;;Fe-Mn/ACF復(fù)合電極在生物-電芬頓系統(tǒng)中處理活性艷藍(lán)KN-R[J];環(huán)境工程學(xué)報;2017年05期

9 吳文慧;鄧亞梅;施維林;方國東;周東美;;釩氧化物活化過硫酸鈉降解2,4,6-三氯酚的機(jī)制[J];環(huán)境工程學(xué)報;2017年05期

10 張古承;張靜;張永麗;衛(wèi)陳默;;制備條件對Fe-NiO_x催化過硫酸氫鉀的影響[J];工程科學(xué)與技術(shù);2017年S1期

【二級參考文獻(xiàn)】

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1 張賽;周藝峰;宋林勇;聶王焰;;環(huán)境友好型水基四氧化三鐵磁流體的制備與表征[J];精細(xì)化工;2012年06期

2 韓強(qiáng);楊世迎;楊鑫;邵雪停;牛瑞;王雷雷;;鈷催化過一硫酸氫鹽降解水中有機(jī)污染物:機(jī)理及應(yīng)用研究[J];化學(xué)進(jìn)展;2012年01期

3 郭洪光;高乃云;張永吉;隋銘?zhàn)?;水中環(huán)丙沙星的UV及UV/H_2O_2光化學(xué)降解[J];沈陽工業(yè)大學(xué)學(xué)報;2011年04期

4 江傳春;肖蓉蓉;楊平;;高級氧化技術(shù)在水處理中的研究進(jìn)展[J];水處理技術(shù);2011年07期

5 李國顯;王濤;薛海榮;胡園園;何建平;;石墨烯/Fe_3O_4復(fù)合材料的制備及電磁波吸收性能[J];航空學(xué)報;2011年09期

6 李花;沈耀良;;廢水高級氧化技術(shù)現(xiàn)狀與研究進(jìn)展[J];水處理技術(shù);2011年06期

7 楊勇輝;孫紅娟;彭同江;黃橋;;石墨烯薄膜的制備和結(jié)構(gòu)表征[J];物理化學(xué)學(xué)報;2011年03期

8 郭洪光;黃鑫;高乃云;姚娟娟;馬艷;隋銘?zhàn)?;超聲波降解樂果的動力學(xué)和影響因素分析[J];四川大學(xué)學(xué)報(工程科學(xué)版);2011年01期

9 楊鑫;楊世迎;邵雪停;王雷雷;牛瑞;;活性炭催化過氧化物高級氧化技術(shù)降解水中有機(jī)污染物[J];化學(xué)進(jìn)展;2010年10期

10 ;A novel advanced oxidation process to degrade organic pollutants in wastewater:Microwave-activated persulfate oxidation[J];Journal of Environmental Sciences;2009年09期

【相似文獻(xiàn)】

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1 曾榮華;陸海勤;丘泰球;;雙頻超聲強(qiáng)化提取黃柏中小檗堿的研究[J];天然產(chǎn)物研究與開發(fā);2005年06期

2 譚偉;丘泰球;;超聲強(qiáng)化超臨界流體萃取技術(shù)及其最新進(jìn)展[J];聲學(xué)技術(shù);2007年01期

3 閻杰,丘泰球;超聲強(qiáng)化椰子油水解的研究[J];中國油脂;2003年09期

4 胡愛軍,楊日福,丘泰球,陸海勤;超聲強(qiáng)化超臨界流體萃取裝置的設(shè)計及應(yīng)用[J];聲學(xué)技術(shù);2005年03期

5 丘泰球;曾榮華;張曉燕;;雙頻超聲強(qiáng)化提取的機(jī)理[J];華南理工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2006年08期

6 楊永輝;;超聲強(qiáng)化在催化劑制備及催化反應(yīng)中的應(yīng)用[J];化工技術(shù)與開發(fā);2012年11期

7 李雙明;顧雅玲;解曉;李文秀;于三三;;超聲強(qiáng)化水蒸氣蒸餾法提取薰衣草精油[J];食品工業(yè);2013年02期

8 解京選，匡亞莉;煤的超聲強(qiáng)化脫硫新工藝[J];煤炭加工與綜合利用;1995年06期

9 張曉燕;丘泰球;徐彥淵;賁永光;戴露雯;李金華;;雙頻超聲強(qiáng)化提取葛根有效部位的研究[J];食品工業(yè)科技;2006年03期

10 李衛(wèi)民;牛志強(qiáng);王治平;劉杰;關(guān)世俠;李慶國;;超聲強(qiáng)化超臨界提取厚樸酚與和厚樸酚的工藝研究[J];中草藥;2011年04期

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2 黃永春;魯聿倫;楊鋒;趙小進(jìn);鐘堅;;超聲強(qiáng)化糖汁脫色的研究[A];2009食品科技(北京)論壇會議指南[C];2009年

3 李超;丘泰球;程志彪;王海偉;;超聲強(qiáng)化超臨界CO_2萃取丁香揮發(fā)油的動力學(xué)研究[A];中國聲學(xué)學(xué)會功率超聲分會2007年學(xué)術(shù)年會論文集[C];2007年

4 賁永光;丘泰球;閻杰;;雙頻超聲強(qiáng)化從海金沙中提取黃酮的研究[A];中國聲學(xué)學(xué)會功率超聲分會2005年學(xué)術(shù)會議論文集[C];2005年

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4 黃星歆;超聲強(qiáng)化亞臨界CO_2萃取小球藻中葉黃素的研究[D];華南理工大學(xué);2010年

5 胡冰;超聲強(qiáng)化臭氧化處理水中有機(jī)磷農(nóng)藥的研究[D];大慶石油學(xué)院;2006年

6 于云虎;超聲強(qiáng)化提取中草藥的優(yōu)化研究[D];陜西師范大學(xué);2011年

7 初永臣;稀土超磁致伸縮超聲振動強(qiáng)化系統(tǒng)的研制與試驗(yàn)研究[D];北京交通大學(xué);2015年

8 王會英;高速列車車軸材料超聲擠壓強(qiáng)化技術(shù)研究[D];北京交通大學(xué);2015年

9 劉小草;超聲強(qiáng)化亞臨界水提取沙姜精油的研究[D];華南理工大學(xué);2010年

本文編號：2603354