【摘要】：環(huán)境雌激素(EEs)是水環(huán)境中一類典型污染物,其顯著特點是濃度低、毒副作用大,存在較大的生態(tài)安全隱患,已成為水環(huán)境生態(tài)保護的又一重要問題。城市污水處理廠(MWWTP)的出水是受納水體補給的重要來源,亦是水環(huán)境中EEs污染物的主要來源之一。論文以某大型MWWTP為研究對象,采用重組基因酵母法檢測EEs活性、色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(GC-MS)檢測EEs濃度、16S rDNA-PCR擴增測序技術(shù)解析微生物群落多樣性、PICRUSt軟件系統(tǒng)預測微生物功能結(jié)構(gòu)等研究,探討活性污泥污水處理(AS)和污泥厭氧消化(AD)兩種生物系統(tǒng)的EEs賦存、去除規(guī)律及微生物群落和功能信息。在低水溫下,選用商用硝化菌作為增效劑,對AS系統(tǒng)進行強化試驗研究,以考察低溫生物增效技術(shù)對其硝化功能和EEs活性去除的影響。重組基因酵母法、錦鯉卵黃蛋白原、雄性錦鯉性腺指數(shù)3種生物學檢測方法對污水中EEs活性的檢測結(jié)果一致,基于生物倫理和便于操控考慮,選用重組基因酵母法檢測發(fā)現(xiàn),污水樣品中液相EEs活性當量占比為93.5%~97.7%。采用GC-MS對水樣中EEs類化合物檢測發(fā)現(xiàn),樣品中雙酚A(BPA)、乙炔雌二醇(EE2)、雌酮(E1)和雌二醇(E2)的檢出率分別為100%、33%、28%和17%,未檢出4-正壬基酚(4-n-NP)和4-正辛基酚(4-n-OP),原污水、二沉池出水中BPA濃度分別為611~1420 ng/L和110~406 ng/L,以其作為EEs的主要代表化合物。對不同季節(jié)的缺氧-厭氧-好氧(A~2O)工藝AS系統(tǒng)的硝化能力、EEs活性去除能力和微生物信息研究發(fā)現(xiàn),冬季低溫時氨氮和EEs活性(以EEq計)去除率最低,分別為90.6%和76.9%,微生物豐富度和多樣性指數(shù)也最低。不同季節(jié)的活性污泥中,微生物群落多樣性差異較大,在“脂類代謝”和“外源性物質(zhì)的生物降解和新陳代謝”等六個代謝子路徑變化幅度大于5%,“氨基酸代謝”、“碳水化合物代謝”和“能量代謝”3個主代謝功能無明顯差異(變化幅度小于5%)。夏季不同工藝、污泥停留時間(SRT)和水力停留時間(HRT)的AS系統(tǒng)硝化能力和EEs活性去除能力大小依次為:A~2O+接觸氧化聯(lián)合工藝(Ⅳ系列)長SRT和HRT的A~2O工藝(Ⅴ系列)短SRT和HRT的A~2O工藝(Ⅰ系列)。不同工藝、SRT和HRT的AS系統(tǒng)微生物群落多樣性無明顯差異�；谝阎�8個雌激素降解酶的功能基因,利用已知EEs降解菌、Integrated Microbial GenomesMicrobiomes(IMG)系統(tǒng)和PICRUSt軟件系統(tǒng)對不同季節(jié)活性污泥16S rDNA-PCR擴增測序結(jié)果進行大數(shù)據(jù)分析,提出“已知EEs降解菌豐度”、“群落優(yōu)勢菌預估的EEs降解功能指數(shù)”、“PICRUSt預測的EEs降解基因豐度”3種微生物群落EEs降解能力評估模型,以夏季不同工藝、SRT和HRT的AS系統(tǒng)(Ⅰ、Ⅳ、Ⅴ系列)測序結(jié)果分析驗證,PICRUSt預測的EEs降解基因豐度與實測的EEs活性二級去除效果一致,說明該模型適于評估AS系統(tǒng)微生物EEs降解能力�；旌衔勰�(初沉污泥+濃縮剩余污泥)經(jīng)厭氧消化后的水相中氨氮、總磷和總氮濃度分別是消化前的31、48和23倍,而EEs活性略高于消化前,因此水相的回流不會加重AS系統(tǒng)的EEs負荷。AS與AD系統(tǒng)PICRUSt預測的EEs降解基因豐度分別為0.174%~0.183%和0.184%~0.202%,基因豐度相近,但因其所處生物反應條件不同,AS與AD系統(tǒng)的微生物群落多樣性和主代謝功能“碳水化合物代謝”均存在較大差異。基于以上研究,為提高污水處理廠對EEs的總?cè)コ?在低水溫下,選取對EEs活性去除效果較差的AS系統(tǒng)作為試驗對象,選用商用硝化菌作為生物增效劑,進行硝化和EEs降解能力強化工程試驗具有實際意義。在試驗前、投料初期、末期,AS系統(tǒng)對EEs活性的二級去除率分別為84.1%、89.2%、89.2%,PICRUSt預測的EEs降解基因豐度分別為0.178%、0.185%、0.185%,硝化功能基因指數(shù)分別為0.30、0.33、0.36。試驗前、后二沉池出水中氨氮濃度均值分別為15.6 mg/L、4.37 mg/L,亞硝態(tài)氮濃度均值分別為3.97 mg/L、0.41 mg/L,硝態(tài)氮濃度均值分別為5.48 mg/L、15.45 mg/L,氨氮和亞硝態(tài)氮濃度降低,硝態(tài)氮濃度升高。投加硝化菌對AS系統(tǒng)微生物的主要代謝功能、COD_(Cr)去除效果、污泥產(chǎn)率系數(shù)和微生物相等無顯著影響,硝化類功能基因指數(shù)提高,亞硝態(tài)氮生物轉(zhuǎn)化為硝態(tài)氮的能力提升。EC:1.14.13.-和E1.14.-.-是主要的BPA降解基因,菌劑的投加,AS系統(tǒng)微生物優(yōu)勢菌群中的BPA第ⅱ類代謝途徑的關(guān)鍵功能基因(E1.14.-.-和E4.2.1)指數(shù)升高。BPA污泥負荷由8.83ng BPA/kg MLSS?d上升至菌劑投加中期21.06 ng BPA/kg MLSS?d時,仍能夠保持較高的BPA二級去除率,BPA削減量為105.9 g/d。在EEs降解能力強化試驗末期,初沉池發(fā)生異常擾動,造成AS系統(tǒng)揮發(fā)性污泥濃度(MLVSS)與污泥濃度(MLSS)比值由0.75降至0.57,MLSS由2000 mg/L上升至4300mg/L。擾動后第12天Ⅰ系列二沉池出水氨氮為1.1 mg/L,AS系統(tǒng)硝化能力恢復。綜上,在低水溫下,采用硝化菌生物增效方法,能夠提高大型城市污水處理廠AS系統(tǒng)的硝化能力,并能長期維持在較高水平;提升了對EEs活性的去除能力,增強了系統(tǒng)抗負荷擾動能力,縮短擾動后系統(tǒng)的恢復期,為生物增效技術(shù)應用提供了關(guān)鍵工程基礎數(shù)據(jù)。
【圖文】：

鄭州大學博士學位論文 1 引言量，在設計時并未考慮 EEs 等微量污染物的去除[7]，同時城市污水處理廠是EEs 進入河流和胡泊的主要渠道和重要控制節(jié)點[13]，因此如何優(yōu)化污水處理流程，提高污水處理廠 EEs 去除效率，降低進入水體環(huán)境中 EEs 含量成為目前廣大科研人員研究的熱點之一，同時亦對污水處理行業(yè)提出了新的挑戰(zhàn)。1.2 污水中環(huán)境雌激素的來源和理化性質(zhì)1.2.1 污水中 EEs 的來源污水中的 EEs 大部分以共軛或自由態(tài)形式存在，主要由人或動物的尿和糞便排泄產(chǎn)生。EEs 在水環(huán)境中的循環(huán)詳見圖 1.1。由于地區(qū)的人口結(jié)構(gòu)、研究對象的年齡和身份、個體的新陳代謝或者避孕方式等多種因素的不同，造成有關(guān)排泄物中雌激素種類及含量的研究數(shù)據(jù)存在較大差異。E1、E2、EE2、BPA、NP 和 OP 是污水中最常見的 EEs[14]。

圖 1.3 KEGG 列出的 BPA降解途徑圖Figure 1.3 Biodegradation pathway of BPA of KEGG圖 1.3 中 7 種 BPA 降解酶在 IMG 系統(tǒng)中（https://img.jgi.doe.gov/）的基因信息見表 1.6。表 1.6 IMG 系統(tǒng) BPA降解功能基因信息Table 1.6 Informations of BPA degradation functional genes for IMG功能地址 名稱 IMG 解釋EC:1.13.11.41 二羥基苯乙酮加雙氧酶 作用于同分子氧結(jié)合的單供體，結(jié)合兩個氧原子EC:1.14.13.- 氧化還原酶 結(jié)合或還原作用于成對供體結(jié)合的氧分子，不需要氧氣。當一個供體為 NADH 或NADPH 時，需要同一個氧原子結(jié)合EC:1.14.13.84 對羥基苯乙酮單加氧酶 同上EC:1.3.- 氧化還原酶 作用于 CH-CH 基團EC:3.1.1.2 芳基酯酶 水解酶，作用于酯鍵，羧酸酯水解EC:4.2.1.- 裂解酶 C-O 裂解酶，氫裂合酶E1.14.-
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X703

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 杜煜;廣東茂名第一污水處理廠[J];中國給水排水;2000年04期

2 張漢明,俞明宏;政府投資 個人參股 加快城鎮(zhèn)污水處理步伐——德國城鎮(zhèn)污水處理廠考察的幾點啟示[J];環(huán)境導報;2000年02期

3 范秀磊,宋代敏;城市污水處理廠安全工作淺議[J];勞動保護;2000年06期

4 邱衛(wèi)東;訪紐約北河污水處理廠[J];能源工程;2000年04期

5 李金海,李保軍;日本最大的地下污水處理廠[J];中國市政工程;2000年01期

6 蔣永進;鐵嶺污水處理廠項目開始實施[J];中國資源綜合利用;2000年03期

7 武云甫;檀星;任小燕;王燕敏;;沈陽污水處理廠建設多快好省[J];城市規(guī)劃通訊;2000年02期

8 ;沈陽余糧堡污水處理廠工程[J];中國給水排水;2001年07期

9 ;溫州市中心片污水處理廠工程[J];中國給水排水;2001年07期

10 王新廠 ,莫德順;城市污水處理廠存在的問題及發(fā)展對策研究[J];山東環(huán)境;2001年05期

相關(guān)會議論文 前10條

1 王威;;遼寧省城鎮(zhèn)污水處理廠運行問題及對策研究[A];2014中國環(huán)境科學學會學術(shù)年會（第三章）[C];2014年

2 張憲忠;孫紅文;;天津市污水處理廠中全氟化合物調(diào)查[A];持久性有機污染物論壇2009暨第四屆持久性有機污染物全國學術(shù)研討會論文集[C];2009年

3 陳穎;楊常青;李麗娜;呂曉君;卞華峰;;重點流域城鎮(zhèn)污水處理廠抽樣調(diào)查評估[A];中國環(huán)境科學學會2009年學術(shù)年會論文集（第一卷）[C];2009年

4 高建磊;閆怡新;吳建平;;河南省城市污水處理廠能耗物耗統(tǒng)計與影響因素分析[A];全國給水排水技術(shù)信息網(wǎng)2009年年會論文集[C];2009年

5 宋杰;高艷麗;;政府批準、企業(yè)自建形式下的城市污水處理廠前期策劃的實例分析[A];2007年全國給水排水技術(shù)信息網(wǎng)成立三十五周年紀念專集暨年會論文集[C];2007年

6 翁奕華;;淺談污水處理廠電氣設備的維護和維修[A];2007年全國給水排水技術(shù)信息網(wǎng)成立三十五周年紀念專集暨年會論文集[C];2007年

7 曲鳳龍;蘭玲;;本鋼污水處理廠運行中存在問題與解決對策[A];全國冶金節(jié)水與廢水利用技術(shù)研討會文集[C];2009年

8 胡正君;史亞利;牛紅云;蔡亞岐;;北京市污水處理廠合成麝香污染現(xiàn)狀調(diào)查研究[A];中國化學會第27屆學術(shù)年會第02分會場摘要集[C];2010年

9 馬超;陳向明;;淺談城市污水處理廠中的節(jié)能技術(shù)[A];2010年全國給水排水技術(shù)信息網(wǎng)年會論文集[C];2010年

10 杜兆林;鄭彤;劉麗艷;王鵬;白楊;秦世麗;李一凡;;污水處理廠中抗生素去除情況研究[A];持久性有機污染物論壇2011暨第六屆持久性有機污染物全國學術(shù)研討會論文集[C];2011年

相關(guān)重要報紙文章 前10條

1 記者杜鵑;北京城建遠赴南昌建設經(jīng)營污水處理廠[N];北京日報;2003年

2 李飛 石春榮;湖北武漢將新建擴建7座污水處理廠[N];中國環(huán)境報;2004年

3 孫廣洋;大連虎灘泉水污水處理廠年內(nèi)投入使用[N];中國環(huán)境報;2005年

4 趙都;河北省唐山市擴建兩座污水處理廠[N];中國環(huán)境報;2005年

5 記者 李飛 通訊員 申輝 夏雄彪;湖北兩座污水處理廠遭遇“兩重天”[N];中國環(huán)境報;2005年

6 季英德 劉建清;山東棗莊四座污水處理廠齊頭并進[N];中國環(huán)境報;2005年

7 本報記者 郭亞林;污水處理廠為何“曬起了太陽”？[N];中國經(jīng)濟導報;2005年

8 張文林;山東污水處理廠運行情況不容樂觀[N];中國水利報;2005年

9 記者 湯璇 通訊員 粵環(huán)宣;英德西城污水處理廠投入使用[N];廣東建設報;2003年

10 ;24家污水處理廠今年動工[N];廣州日報;2003年

相關(guān)博士學位論文 前10條

1 王麗玲;城鎮(zhèn)污水處理廠清潔生產(chǎn)評價指標體系及等級綜合評價方法研究[D];大連理工大學;2015年

2 王卓;典型PPCPs在深圳河流域分布遷移特征及控制技術(shù)研究[D];清華大學;2015年

3 周曉琴;超聲波強化污水處理廠出水消毒技術(shù)研究[D];北京科技大學;2016年

4 高立紅;北京市城市環(huán)境有機磷酸酯污染水平和分布特征研究[D];北京科技大學;2016年

5 呂晨;基于強化的A~2O工藝在污水處理廠升級改造中的應用研究[D];中國地質(zhì)大學(北京);2015年

6 龔凌;德州市水污染防治與水生態(tài)改善策略研究[D];中國海洋大學;2015年

7 高靜;大型城市污水處理廠EEs去除及低水溫下生物增效研究[D];鄭州大學;2017年

8 盛彥清;廣州市典型污染河道與城市污水處理廠中惡臭有機硫化物的初步研究[D];中國科學院研究生院（廣州地球化學研究所）;2007年

9 蔣茹;基于不確定性理論與方法的城市污水處理廠優(yōu)化決策研究[D];湖南大學;2007年

10 桂紅艷;城市污水處理廠對周邊環(huán)境污染及防治初步研究[D];中國科學院研究生院（廣州地球化學研究所）;2007年

相關(guān)碩士學位論文 前10條

1 張麗麗;城市污水處理廠集中式和分散式建設的對比研究[D];合肥工業(yè)大學;2009年

2 高琴;城鎮(zhèn)污水處理廠規(guī)模技術(shù)有效性評價與調(diào)控研究[D];新疆大學;2006年

3 梁競斌;城市污水處理廠建設運營的評價與對策研究[D];華南理工大學;2014年

4 蘆辰;污水處理廠出口在線監(jiān)測系統(tǒng)運行與管理評價研究[D];清華大學;2014年

5 張偉;A市污水處理廠工程的應用研究[D];吉林建筑大學;2014年

6 秦丹丹;城市污水處理廠氧化溝按需曝氣控氮新工藝及應用[D];浙江大學;2015年

7 郭一;重慶市江津區(qū)村鎮(zhèn)污水處理廠運管績效評估研究[D];西南大學;2015年

8 王杰;城市污水處理廠環(huán)境激素類污染物控制技術(shù)研究[D];山東建筑大學;2015年

9 Gutama Indra Gandha;污水處理廠的控制集成模型預測控制欲模糊理論[D];華南理工大學;2015年

10 徐巍娜;太湖流域城市污水處理廠的環(huán)境績效評價研究[D];南京信息工程大學;2015年

，

本文編號：2601540